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镀Pd的GC电极上HCOOH的电催化氧化 总被引:4,自引:0,他引:4
在玻璃碳 (GC)基底上电沉积Pd ,应用SEM观测Pd沉积层的表面形貌 ,用循环伏安法研究了Pd/GC电极上HCOOH在HClO4溶液中的电氧化行为 .结果表明 ,Pd的电沉积条件影响电极的催化性能 .在高电流密度下制得的Pd/GC电极对HCOOH的电氧化具有比纯Pd电极更高的催化活性 .当电极表面生成PdO时 ,HCOOH被电氧化的活性很低 ,而在PdO还原后生成的Pd表面 ,HCOOH的电氧化显示极高的活性 .本文还讨论了Pd(Ⅱ )离子对HCOOH电氧化过程的影响 . 相似文献
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在甲醇溶剂中,利用SnCl2作为还原剂,通过控制反应条件制备了具有不同粒径Pt粒子的炭载Pt(Pt/C)催化剂.X射线衍射(XRD)和透射电子显微镜(TEM)的结果表明,Pt/C催化剂中Pt粒子具有高度的均一性和良好的分散度.电化学研究结果显示,对于甲酸的电催化氧化,Pt/C催化剂存在着明显的粒径效应.当Pt粒子粒径为3.2 nm时,Pt/C催化剂对甲酸的电催化氧化活性最佳.Pt/C催化剂对甲酸氧化的粒径效应与其表面含氧基团含量、Pt粒子的比表面积及相对结晶度相关. 相似文献
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纳米钯催化剂对甲醇的电催化氧化 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水热法,以甲醛作还原剂还原Pd2+-EDTA络合物,制得钛基纳米钯颗粒电极(nanoPd/Ti).扫描电子显微镜(SEM)显示,纳米钯颗粒直径约为60 nm,形成三维立体网状结构.在碱性溶液中,循环伏安及交流阻抗测试分别表明:nanoPd/Ti电极对甲醇氧化有极高的阳极电流、较低的起始氧化电位和较强的抗CO毒化能力.在nanoPd/Ti电极上甲醇电氧化反应的阻抗值较低,增加甲醇浓度,电极阻抗更低.电极对甲醇氧化具有极好的电催化活性. 相似文献
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采用包覆法制得不同Fe_3O_4含量的载体Fe_3O_4-C(1),以PdCl_2和SnCl_2·2H_2O为金属前驱体,采用化学还原法制得催化剂(PdSn/1),其结构和性能经TEM,XRD和EDS表征。采用循环伏安法(CV)、计时电流法(CA)和交流阻抗(EIS)技术研究了PdSn/1在碱性条件下对乙醇氧化的电催化性能。结果表明:PdSn/1(5%)表现出较高的电催化活性,乙醇氧化的峰电流密度达到147 mA·cm~(-2);相比于Pd/C,PdSn/1(5%)对乙醇氧化反应的电荷转移阻力也有大幅度下降。 相似文献
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利用资源丰富的天然铝土矿经NaOH溶液水热处理后焙烧,获得比表面积达174 m2·g-1铝土矿载体,制备了双金属Pd-Cu为活性组分的催化剂,金属Pd负载量为0.5%(质量百分数),以CO氧化反应为探针反应,详细考察了Cu含量的变化对催化剂物化性能的影响。研究发现,Cu的引入有利于提高金属Pd的分散度,同时随着Cu含量的变化,金属Pd与Cu之间以及金属与铝土矿载体之间的相互作用随之改变。催化剂的CO氧化反应性能评价结果表明,Pd和Cu负载量分别为0.5%和4%的样品(PdCu4/MB)催化反应性能最佳。结合表征结果认为,PdCu4/MB的高活性归因于良好的Pd和Cu分散度,金属Pd、Cu以及金属与载体之间较强的相互作用。此外,CO-TPD表征结果说明较强的CO吸附能力和从载体中获取氧的能力也有利于提高PdCu4/MB样品的CO氧化反应性能。 相似文献
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利用资源丰富的天然铝土矿经NaOH溶液水热处理后焙烧,获得比表面积达174 m2·g-1铝土矿载体,制备了双金属Pd-Cu为活性组分的催化剂,金属Pd负载量为0.5%(质量百分数),以CO氧化反应为探针反应,详细考察了Cu含量的变化对催化剂物化性能的影响。研究发现,Cu的引入有利于提高金属Pd的分散度,同时随着Cu含量的变化,金属Pd与Cu之间以及金属与铝土矿载体之间的相互作用随之改变。催化剂的CO氧化反应性能评价结果表明,Pd和Cu负载量分别为0.5%和4%的样品(PdCu4/MB)催化反应性能最佳。结合表征结果认为,PdCu4/MB的高活性归因于良好的Pd和Cu分散度,金属Pd、Cu以及金属与载体之间较强的相互作用。此外,CO-TPD表征结果说明较强的CO吸附能力和从载体中获取氧的能力也有利于提高PdCu4/MB样品的CO氧化反应性能。 相似文献
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分别以Al2O3, SiO2和C3N4为载体, 通过简单浸渍法制备了3种负载型Pd-Cu催化剂(PC-Al2O3, PC-SiO2, PC-C3N4), 考察了其在室温下富氢气氛中CO优先氧化反应性能. 采用X射线衍射(XRD)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 氮气物理吸附仪(N2-physisorption)、 氢气程序升温还原(H2-TPR)、 二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)、 X射线光电子能谱(XPS)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(In situ DRIFTS)等手段对其进行了表征. 结果表明, 与PC-SiO2和PC-C3N4相比, PC-Al2O3具有更高的CO优先氧化性能. 这是由于PC-Al2O3上形成了大量与Pd物种具有强相互作用的Cu2Cl(OH)3物种; 而PC-SiO2中仅有少量的Cu2Cl(OH)3, 且与Pd物种相互作用较弱; PC-C3N4中Cu物种则更易与C3N4基质配位, 由此削弱了Pd, Cu之间的相互作用. 在反应气氛下PC-Al2O3表面还易形成具有更强CO活化能力的Pd+物种, 通过与大量Cu+物种紧密相互作用, 在一定程度上抑制Pd+被过度还原为Pd0, 从而维持了其催化活性. 与SiO2和C3N4相比, Al2O3更适合负载Pd-Cu用于富氢气氛下CO优先氧化反应. 相似文献
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直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有较多的优点而受到广泛的关注. 但是碳载Pt (Pt/C)阳极催化剂电催化活性低是限制其应用的一个主要问题. 为了提高Pt/C催化剂对甲醇氧化的电催化性能, 分别用CO2, 空气, H2O2或HNO3对常用作为载体的Vulcan XC-72碳黑进行预处理. 结果表明, 在用CO2, 空气, HNO3, H2O2处理的及未处理的碳黑作载体制得的Pt/C催化剂电极上, 甲醇氧化峰的峰电流密度顺序为39, 33, 32, 20和18 mA•cm-2, 表明用CO2处理的碳载体制备的Pt/C催化剂对甲醇氧化有最好的电催化活性和稳定性. 其主要原因是用CO2处理能减少碳黑表面的含氧基团和增加石墨化程度, 而使碳黑的电阻降低及Pt粒子在碳黑上的分散性变好. 相似文献
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在溶有单壁碳纳米管(SWNTs)的苯胺溶液中, 通过电化学共聚合法成功制备了单壁碳纳米管(SWNT)/聚苯胺(PANI)复合膜. 用电沉积法将铂沉积到SWNT/PANI复合膜上. 样品的成分和形貌分别用XRD和SEM表征. 四探针和电化学交流阻抗的研究表明被PANI包裹的SWNTs整齐地排列在复合膜中, 从而提高了复合膜的电导率, 促进了电荷转移. 循环伏安(CV)说明Pt修饰的SWNT/PANI复合膜对于甲醛氧化具有良好的电催化活性及稳定性. 研究结果表明SWNT/PANI复合膜是一种非常好的催化剂载体, 有着广泛的应用前景. 相似文献
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Pt/C催化剂对乙醇电氧化的粒径效应 总被引:1,自引:0,他引:1
利用有机溶胶方法, 通过控制溶剂挥发温度制备了具有不同粒径大小的Pt/C催化剂. 制得的Pt/C催化剂中, Pt粒子具有非常优异的均一性和良好的分散度. 电化学研究表明, 对于乙醇的电催化氧化, Pt/C催化剂存在着明显的粒径效应. 当Pt粒子粒径为3.2 nm时, Pt/C催化剂对乙醇的电催化氧化的质量比活性最佳. X射线光电子能谱(XPS)的研究显示, Pt/C催化剂对乙醇氧化的粒径效应与其零价Pt含量以及Pt粒子的比表面积密切相关. 相似文献
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以凹凸棒土(APT)作载体,采用等体积浸渍法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反装置上,考察了焙烧温度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-物理吸附、XRD、TG、FT-IR和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,随焙烧温度升高,Pd-Cu/APT中载体逐步脱水,进而引起催化剂结构和织构变化,其中,Cu物种由Cu(OH)Cl逐渐向CuO转变,同时,高分散的Pd物种与Cu物种间相互作用先增强后减弱。经300℃焙烧的催化剂比表面积大,Cu物种以Cu(OH)Cl形式存在,且具有良好的分散状态,与Pd物种之间产生较强的相互作用,显著提高了其还原性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数0.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,常温可将CO完全转化800 min以上。焙烧温度高于或低于300℃均引起CO常温催化氧化性能的下降。 相似文献