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1.
以氢氧化镍为镍源, 亚磷酸为磷源, TiO2柱撑海泡石(Ti-Sep)为载体, 采用浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品, 然后采用程序升温还原法制备了Ni质量分数(w)为5%-25%的Ni2P/Ti-Sep催化剂, 并考察了其噻吩加氢脱硫性能. 采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱对催化剂样品进行了表征. 结果表明, 海泡石经TiO2柱撑之后层间距增大, 比表面积和孔容都明显变大, 热稳定性增强, 活性组分Ni2P能很好地分散在海泡石层间及表面, 并且没有破坏海泡石的层状结构. 上述原因导致Ni2P/Ti-Sep催化剂的噻吩加氢脱硫活性明显优于Ni2P/Na-Sep(NaCl改性海泡石)和Ni2P/HCl-Sep(HCl改性海泡石)催化剂. 当Ni负载量为15% (w)时, Ni2P/Ti-Sep催化剂具有最好的噻吩加氢脱硫性能; 在反应温度为400℃时, 噻吩转化率达100%. 相似文献
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Thomas Raubold Stefanie Freitag Regine Herbst-Irmer Herbert W. Roesky 《无机化学与普通化学杂志》1993,619(5):951-953
Synthesis and Crystal Structure of the Spirocycle [(i-Pr)2P(S)NSiMe3]2SnCl2 The reaction of (i-Pr)2P(S)N(SiMe3)2 ( 1 ) with SnCl4 in 2:1 ratio yields under elimination of ClSiMe3 the four-membered spirocycle [(i-Pr)2P(S)NSiMe3]2SnCl2 ( 2 ). The molecular structure of 2 was investigated by an X-ray structure analysis. Compound 2 crystallises in the monoclinic space group P21, Z = 2, a = 938.1(1), b = 1 424.1(2), c = 1 207.2(1) pm, β = 110.59(1)°, R = 2.05% for 4 102 reflexions. Compound 2 is a spirocycle with two Sn? N? P? S-rings joined at tin. The two rings are in cis-position. 相似文献
3.
采用溶胶-凝胶法制备出偏硼酸锶(SrB2O4)光催化剂. 紫外光催化还原CO2合成CH4(在液相水中)的实验证明: SrB2O4催化剂的光催化活性略高于TiO2(P25). 利用X射线电子衍射谱(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、荧光(PL)光谱和紫外-可见(UV-Vis)漫反射吸收光谱等技术, 研究了SrB2O4 催化剂的晶体结构、形貌和能带结构. 结果表明: SrB2O4 的价带为2.07 V (vs normalhydrogen electrode (NHE)), 低于(H2O/H+)的氧化还原电位Eredoxo (0.82 V (vs NHE)); 而导带为-1.47 V (vsNHE), 高于(CO2/CH4)的氧化还原电位Eredoxo (-0.24 V (vs NHE)). 因此, SrB2O4催化剂可以有效地光催化还原CO2生成CH4. 与TiO2(P25)相比, SrB2O4催化剂具有相对较高导带, 光生电子的还原能力强于TiO2(P25), 更有利于CH4的生成, 从而决定了SrB2O4催化剂光催化还原CO2合成CH4具有较高的光催化活性. 相似文献
4.
采用溶胶-凝胶法制备出In 表面修饰的TiO2 (TiO2-Inx%)纳米粒子, x%代表在In 掺杂的TiO2样品中In3+与In3+和Ti4+离子摩尔百分含量. 利用二(四丁基铵)顺式-双(异硫氰基)双(2,2''-联吡啶-4,4''-二羧酸)钌(II)(N719)作为敏化剂, 制备出N719/TiO2/FTO (氟掺杂锡氧化物)和N719/TiO2-Inx%/FTO染料敏化薄膜电极. 光电转换效率实验表明, 在薄膜电极+0.5 mol·L-1 LiI+0.05 mol·L-1 I2的三甲氧基丙腈(MPN)溶液+Pt 光电池体系中,N719/TiO2-Inx%/FTO薄膜电极的光电转换效率均高于N719/TiO2/FTO, 其中N719/TiO2-In0.1%/FTO的光电转换效率比N719/TiO2/FTO提高了20%. 利用X 射线衍射(XRD)、X 射线光电子能谱(XPS)、漫反射吸收光谱(DRS)、荧光(PL)光谱和表面光电流作用谱确定了TiO2-Inx%样品中In3+离子的存在方式和能带结构; 利用表面光电流作用谱研究了N719/TiO2-Inx%/FTO薄膜电极的光致界面电荷转移过程. 结果表明, In3+离子在TiO2表面形成O-In-Cln (n=1, 2)物种, 该物种的表面态能级位于导带下0.3 eV处; 在光电流产生过程中, O-In-Cln (n=1, 2)表面态能级有效地抑制了光生载流子在TiO2-Inx%层的复合, 促进了阳极光电流的增加, 从而导致N719/TiO2-Inx%/FTO薄膜电极的光电转化效率高于N719/TiO2/FTO, 并进一步讨论了光致界面电荷转移的机理. 相似文献
5.
为研究重铬酸钠(Na2Cr2O7)对CO2溶解的影响, 本文在带有搅拌的气液相高压平衡釜内, 采用静态法测定了温度在313.2-333.2 K, 压力在0.1-1.9 MPa 范围内, 重铬酸钠浓度分别为0、0.361、0.650、0.901 mol·kg-1 时, CO2 在Na2Cr2O7溶液中的溶解度. 结果表明: (1) Na2Cr2O7对CO2 的溶解有盐析效应; (2) CO2 在Na2Cr2O7溶液中的溶解符合亨利定律, 并且CO2溶解度是温度和Na2Cr2O7浓度的函数, 且用改进的Setschenow方程和Peng-Robinson-Pitzer (PR-Pitzer)方程拟合了在此温度、压力及重铬酸钠浓度范围内的实验数据, 拟合效果较好, 并且其平均相对误差分别为4.24%和3.32%. 相似文献
6.
通过电化学剥离法在石墨棒表面构筑了层数不等、彼此平行且垂直于基底的二维石墨纳米片(GNS)阵列, 而后采用阴极还原电沉积法在GNSs 表面均匀地包覆了一层氧化钌(RuO2·xH2O)薄膜, 形成了RuO2·xH2O/GNS 复合阵列电极. 电化学测试表明, RuO2·xH2O/GNS 复合阵列电极具有优良的超电容性能, 在0.5mol·L-1 H2SO4电解质溶液中, 扫描速率为5 mV·s-1, 电位窗口为0.9 V时, 其比电容高达4226 F·m-2, 并且具有优异的循环性能, 经过20000圈充放电循环后, 电容保持率高达94.18%. 相似文献
7.
采用二级微扰理论(MP2)量子化学研究方法, 对C2H4-nFn···LiH (n=0, 1, 2)二聚体的结构和π锂键性质进行了分析. 结果表明氟原子的取代改变了乙烯分子的π电子云形状, 从而使二聚体体系中的π锂键发生偏移、伸长和弯曲. 通过与类似的π氢键体系C2H4-nFn···HF (n=0, 1, 2)比较, 发现π锂键在二级弱相互作用的影响下, 发生了明显的弯曲, 表现出弱的方向性. 在CCSD(T)/6-311++G(3df, 3pd)理论水平下, 二聚体的相互作用能强弱顺序为: 33.85 kJ·mol-1 (C2H4-LiH)>27.32 kJ·mol-1 (C2H3F-LiH)>21.34 kJ·mol-1 (cis-C2H2F2-LiH)>20.25 kJ·mol-1 (g-C2H2F2-LiH), 说明氟取代削减了乙烯分子与LiH之间的相互作用. 相似文献
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9.
Aubert C Gandon V Geny A Heckrodt TJ Malacria M Paredes E Vollhardt KP 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2007,13(26):7466-7478
DFT computations have been executed aimed at illuminating the variety of pathways by which pyridones react with alkynes in the presence of [CpCoL(2)]: NH-2-pyridones furnish N-dienylated ligands (N-H activation pathway), N-methyl-2-pyridones are converted into ligated cyclohexadienes ([2+2+2] cocycloaddition pathway), and N-alkynyl-2-pyridones may undergo either [2+2+2] cocycloaddition or C-dienylation (C-H activation), depending on the length of the tether. The calculations predict the formation of the experimentally observed products, including their regio- and stereochemical make up. In addition, the unusual regiochemical outcome of the all-intramolecular [2+2+2] cycloaddition of N,N'-dipentynylpyrazinedione was rationalized by computation, which led to the discovery of a new mechanism. 相似文献
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以鳞片石墨为原料, 用改进的Hummers法制备氧化石墨烯(GO), 以异丙醇钛为钛源经一步水热法制备得到金红石相TiO2-石墨烯复合材料(rGO-TiO2), 考察了氧化石墨烯用量对复合材料光催化性能的影响. 采用X射线衍射(XRD), 比表面积(BET), 透射电镜(TEM), 扫描电镜(SEM), 拉曼光谱, 紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和荧光光谱(PL)等测试手段对复合材料进行表征. 结果表明: 复合材料中TiO2为针簇状结构的金红石相, 与石墨烯能够均匀复合; 与纯金红石相TiO2相比, 复合材料具有较大的比表面积. 研究了该复合材料在紫外光下对罗丹明B 以及可见光下对甲基橙光降解效果. 当氧化石墨烯浓度为0.5 mg·mL-1时, 制备得到的复合材料rGO-TiO2具有较好的光催化效果. 相似文献
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表面Cu2O纳米颗粒修饰高效促进γ-Bi2MoO6的可见光催化活性 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水热法在γ-Bi2MoO6光催化剂表面修饰了纳米级Cu2O, 得到了具有高效可见光响应的复合光催化材料, 并利用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、选区电子衍射(SAED)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)等技术对其相结构、微观形貌和光吸收性能进行了表征. 在可见光条件下(λ>400 nm)考察了Cu2O表面修饰对γ-Bi2MoO6光催化降解亚甲基蓝(MB)性能的促进作用. 结果表明, 纳米级Cu2O(~10 nm)颗粒均匀地修饰于γ-Bi2MoO6的表面, 使γ-Bi2MoO6的可见光吸收带发生明显红移, 且吸收强度大幅提高, 增强了复合材料光生电子-空穴对的分离效率, 从而使复合材料表现出较高的光催化活性. 当Cu2O的表面修饰量为1.5%(w)时, 复合光催化剂降解MB的活性与纯γ-Bi2MoO6相比提高了6.4倍. 相似文献
12.
通过溶剂热和溶胶-凝胶涂层法, 设计并制备了具有分级多孔结构和光催化性质的核-壳纳米球(HP-Fe2O3@TiO2). 透射电子显微镜(TEM)照片证明所得HP-Fe2O3@TiO2样品具备分级多孔结构, 这是因为HP-Fe2O3@TiO2的内核-Fe2O3具有大孔空隙, 同时外壳-TiO2具有介孔空隙. 此外, 通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)以及氮气吸附-脱附曲线深入研究了HP-Fe2O3@TiO2的结构及其性质. 分别在可见及紫外光照下, 研究了样品在H2O2体系下的光催化降解亚甲基蓝(MB)的性质. 所观察到的HP-Fe2O3@TiO2纳米球的光催化性能, 可归因于核-壳结构的协同作用, 这进一步表明, TiO2外壳对α-Fe2O3的光催化活性有重要影响作用. 在可见光照射下, HP-Fe2O3@TiO2 (1 mL Ti(OC4H9)4 (TBT))具有较优异的光催化活性. 同时, HP-Fe2O3@TiO2 (4mL TBT)具备优异的单分散形貌, 并在紫外光照射下, 表现出最优的光催化活性. 相似文献
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采用X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术及富集法考察了K-LaZrO2和K-CuLaZrO2催化剂结构、CO和H2在锆基催化剂上的吸附行为及异丁醇合成活性的影响. 结果表明, 催化剂添加Cu后, 与Zr形成较好的固溶体, 促进了CuO的分散, 且抑制了ZrO2结晶, 增强Cu-Zr相互作用, 提高了催化活性. CO-TPD结果显示, 引入Cu后, 催化剂表面CO吸附量明显增加, 有利于碳链增长; H2-TPD结果显示, 与活性相关的低温脱附氢量也明显增加. 另外, FTIR及富集法结果发现, Cu的引入促进了表面C1物种的形成, 增加了表面C1物种含量, 促进了碳链增长, 明显改善了异丁醇的选择性. 在p=10.0 MPa, 空速(GHSV)=3000 h-1, T=360℃, V(H2)/V(CO)=1:1条件下,异丁醇选择性达到48.5%. 相似文献
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The structural analogy of clathrate synthesized with natural zeolite framework is well known. HPF_6·6H_2O and (CH_3)_4 (OH)·5H_2O are isostructural with sodalite,melanophlogite is isostructural with the 12 cubic gas hydrate and zeolite ZSM-39 with the 17 gas hydrate. The synthesis of ZSM-39 was first reported by Brace in 1981.Schleker and Meier also obtained the crystals of ZSM-39 with size<10μm and analyzed its crystal stucture by the powder X-ray diffraction.In 1984,Gies solved the crystal structure of dodecasil 3C(ZSM-39) synthesized from an aqueous system in space group F_(ds).In the present paper,we report the framework structure of the high silica zeolite—ZSM-39 obtained from the ethylene glycol-water mixed solvent system. 相似文献
15.
传统化石能源燃烧产生CO2引起的地球变暖和能源短缺已经成为一个严重的全球性问题. 利用太阳光和光催化材料将CO2还原为碳氢燃料, 不仅可以减少空气中CO2浓度, 降低温室效应的影响, 还可以提供碳氢燃料, 缓解能源短缺问题, 因此日益受到各国科学家的高度关注. 本文综述了光催化还原CO2为碳氢燃料的研究进展, 介绍了光催化还原CO2的反应机理, 并对现阶段报道的光催化还原CO2材料体系进行了整理和分类, 包括TiO2光催化材料, ABO3型钙钛矿光催化材料, 尖晶石型光催化材料, 掺杂型光催化材料, 复合光催化材料, V、W、Ge、Ga基光催化材料及石墨烯基光催化材料. 评述了各种材料体系的特点及光催化性能的一些影响因素. 最后对光催化还原CO2的研究前景进行了展望. 相似文献
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Aubert C Betschmann P Eichberg MJ Gandon V Heckrodt TJ Lehmann J Malacria M Masjost B Paredes E Vollhardt KP Whitener GD 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2007,13(26):7443-7465
The reactivity of a range of pyridone and pyrazinone derivatives towards alkynes in the presence of cyclopentadienylcobaltbis(ethene) has been investigated. Depending on the nature of the substrates, [2+2+2]- or [2+2] cycloaddition, C-H, or N-H activation may occur. In the case of pyridones, the first three predominated with N-protected derivatives, whereas substrates containing N-H bonds followed an N-H activation pathway. The [2+2+2] cycloaddition of an N-butynylisoquinolone was applied successfully to the total synthesis of anhydrolycorinone. Pyrazinone substrates showed similar patterns of reactivity. 相似文献
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Synthesis and Crystal Structure of a μ-Methylene-μ-hydrido-dialanate [R2Al(μ-CH2)(μ-H)AlR2]? (R = CH(SiMe3)2) tert-Butyl lithium reacts with the recently synthesized methylene bridged dialuminium compound [(Me3Si)2CH]2Al? CH2? Al[CH(SiMe3)2]2 2 in the presence of TMEDA under β-elimination; the thereby formed hydride anion is bound in a chelating manner by both unsaturated aluminium atoms forming a 3c–2e–Al? H? Al bond. The crystal structure of the product shows two independent molecules differing only slightly in bond lengths and angles, but significantly in conformation. While one of the Al2CH heterocycles deviates little from planarity with a rough C2 symmetry for the whole anion, the other one is folded with an angle of 21.1° and the arrangement of the substituents is best described by Cs symmetry. 相似文献
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在电场的作用下对石墨棒进行电化学剥离, 使其表面形成相互平行排列, 且垂直于石墨棒基底的二维(2D)石墨纳米片阵列(GNSA). 然后通过阴极还原电沉积法制备SnO2/石墨纳米片阵列(SnO2/GNSA)复合电极.采用场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱对其形貌和结构进行了表征.电化学测试表明该复合电极具有优异的超电容性能, 在0.5 mol·L-1 LiNO3电解质中, 扫描速率为5 mV·s-1, 电位窗口为1.4 V时, 比电容达4015 F·m-2. 由SnO2/GNSA复合电极和相同电解质组装成的对称型超级电容器, 在扫描速率为5 mV·s-1时, 其电位窗口可增至1.8 V, 能量密度达到0.41 Wh·m-2, 循环5000 圈后其比电容仍保持为初始比电容的81%. 相似文献
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基于1H-苯并咪唑-2-羧酸的三个镧系超分子化合物的结构、热分解动力学和荧光性质 总被引:1,自引:0,他引:1
在水热条件下合成了三个镧系超分子化合物[Ln(HBIC)3]n [Ln=Sm (1), Ho (2), Yb (3); H2BIC=1H-苯并咪唑-2-羧酸], 其中化合物1、2呈单晶态, 化合物3则为粉末样品; 借助单晶X射线衍射(XRD)、粉末衍射、元素分析、红外(IR)光谱、热分析等手段对化合物进行了表征. 结构分析表明, 1-3为同构化合物, 都呈现二维的平面结构, 其中每一个镧系金属中心与来自五个HBIC-配体的三个氮原子和五个氧原子以两种新的配位模式配位形成一个轻微扭曲的双帽三棱柱几何构型, 相邻的二维(2D)平面进一步通过强的氢键作用形成了一个三维(3D)的超分子结构. 热重分析结果表明, 化合物1-3在360 ℃前均保持稳定, 呈现出良好的热稳定性. 基于Kissinger和Ozawa-Doyle两种方法, 通过差示扫描量热(DSC)技术研究得到了化合物1热分解的动力学参数(指前因子AK=1.286×108 s-1; 活化能EK=199.3 kJ·mol-1, EO=205.2 kJ·mol-1). 另外, 也研究了室温下化合物1和3的固态发光性能, 结果表明, 化合物1和3分别在可见光区和近红外光区呈现出相应镧系金属离子的特征发射. 相似文献
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为了降低MgH2的吸放氢温度, 提高其吸放氢动力学性能, 本文通过球磨方法制备了MgH2+20%(w)MgTiO3复合储氢材料, 并研究了其储氢性能. X射线衍射(XRD)结果表明, MgTiO3在与MgH2球磨过程中生成Mg2TiO4和TiO2, 并且Mg2TiO4和TiO2在体系的吸放氢过程中保持稳定, 能够对MgH2的吸放氢过程产生催化作用. 程序升温脱附和吸/放氢动力学测试结果表明, 添加MgTiO3后MgH2的初始放氢温度从389 ℃降至249 ℃.150 ℃下的吸氢量从0.977%(w)提高到2.902%(w), 350 ℃下的放氢量从2.319%(w)提高到3.653%(w). 同时, MgH2放氢反应的活化能从116 kJ·mol-1降至95.7 kJ·mol-1. 与MgH2相比, MgH2+20%(w) MgTiO3复合材料的热力学与动力学性能均有显著提高, 这主要是由于球磨和放氢过程中原位生成的TiO2和Mg2TiO4具有良好的催化活性. 相似文献