不同反荷离子的Keggin结构钼磷酸盐的热稳定性及其对异丁…

用共沉淀法制了以Ｋｅｇｇｉｎ结构为骨架的不同反荷离子钼磷酸盐，利用ＦＴＩＲ、ＸＲＤ等手段进行了表征。结果表明，Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｃｓ分别作为反荷离子时的杂多酸盐的热稳定性依次增强，并考察了催化剂对异丁醛一步氧化制甲基丙烯酸的催化活性，其中Ｃｓ盐的催化活性最优。     

两种结构钼磷酸的催化氧化行为

考察了Dawson与Keggin结构钼磷酸的催化氧化行为,并与结构特性进行了关联,结果发现,Dawson结构的杂多酸对氧化脱氢及插入氧反应均有更高的活性。     

Keggin结构磷钼钨杂多酸的合成及其催化氧化燃油超深度脱硫的研究

以一种新型简便的低温酸化-醚萃取法制备了一系列Keggin结构磷钼钨杂多酸催化剂,其结构和组成经FT-IR, XRD和XRF表征,并对其进行催化氧化脱硫性能研究。结果表明,控制酸化溶液pH、采用低的滴加温度是实现钼钨比可控、合成具备Keggin结构的磷钼钨杂多酸催化剂的关键。以双氧水为氧化剂,考察磷钼钨杂多酸催化剂对模拟汽油中的噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩的氧化性能。研究发现,随着杂多酸钼钨比的增加,催化氧化脱硫活性呈先增加后降低的趋势,其中,H₃PMo_6.1W_5.9O₄₀杂多酸的催化氧化脱硫性能最优,对废机油裂解得到的汽柴油中噻吩类有机硫的完全转化时间为12 h。     

中心原子对Keggin结构杂多钼酸盐氧化还原特性的影响

用电化学方法研究了Keggin结构的砷钼酸盐、磷钼酸盐和硅钼酸盐的氧化还原性质.由实验结果得出中心原子砷、磷和硅对该类杂多钼酸盐氧化还原性质的影响规律。     

氧化钆对铁磷酸盐玻璃结构的影响

为探究Gd2O3含量对40Fe2O3-60P2O5(mol%)基础玻璃结构的影响,采用传统熔融-冷却法制备xGd2O3-(100-x)(40Fe2O3-60P2O5)(0≤x≤12mol%)系列玻璃。利用XRD、SEM、FTIR和Raman等手段对玻璃结构进行表征,并测试了玻璃密度和维氏硬度。结果表明,在Gd2O3含量小于等于4mol%时,易形成均质玻璃,在此范围内,玻璃密度和硬度都随Gd2O3含量的增加而增加,玻璃结构以焦磷酸盐结构为主,并伴随少量的正磷酸盐和偏磷酸盐结构。在磷酸盐玻璃结构中,Gd3+作为网络修饰离子,位于玻璃网络结构间隙。     

钌离子催化氧化法研究大庆减压渣油组分的化学结构

钌离子催化氧化法是对芳香碳有高度选择性的化学降解方法。本文在模型化合物研究的基础上,利用该方法对大庆减压渣油中芳香分和胶质的化学结构进行了分析。定量测定了与芳香核相连的正构烷基侧链和连接两个芳香核的正构烷基桥的分布。其碳数范围分别为Ｃ１～Ｃ３０和Ｃ２～Ｃ１１,随碳数增加其摩尔浓度下降。从两种组分的氧化产物中都检测出了从邻苯二甲酸到苯六甲酸的一系列苯多甲羧。定量分析表明,芳香分以渺位缩合芳香环系结构为主,胶质中的芳香结构比芳香分更丰富,缩合程度高的芳香环系结构更多     

常温常压下硅氨基化介孔SBA-15负载Keggin型钼钒杂多酸催化氧化乙醛的反应研究

Keggin-type molybdovanadophosphoric acids(HPA),H_4PMo_(11)VO_(40)(1),H_5PMo_(10)V_2O_(40)(2)and H_6PMo_9V_3O_(40)(3)were anchored onto γ-aminopropyltriethoxysilane(APTS)aminosilylated silica mesoporous SBA-15 throughacid-base neutralization and the resulting HPA/APTS/SBA-15 were characterized by BET,TEM,XRD,ICP,FTIRand ~(31)P MAS NMR.The characterization results indicate that the Keggin-structure of these HPAs is preservedwithin the mesoporous silica host.The samples were tested for catalytic aerobic oxidation of acetaldehyde hetero-geneously in liquid phase under ambient condition.The electrostatic force between heteropoly acid and aminogroups grafted on the silica channel surface leads to strong immobilization of HPA inside SBA-15 which is againstthe leaching during the reaction.The good catalytic performance and easy recycle of these catalysts make them aspotential environmental friendly catalysts for elimination of indoor air pollutants.     

稀土元素对磷钼钒杂多酸催化氧化活性的影响

讨论了镧的置換度和稀土元素对含氧有机化合物在杂多酸催化剂上的氧化反应的影响,并与催化剂的结构进行了关联。镧的引入不影响氧化脱氢反应,而明显削弱插入氧反应。其它稀土元素的影响与镧相同。     

Dawson结构钼磷酸的合成与表征

合成了H_6P_2Mo_(18)O_(62)杂多酸及其四丁基铵盐和四丁基鏻盐,用IR、~(31)P NMR、GV等手段核查其纯度并研究了热稳定性、酸性和氧化还原性。结果表明,Dawson结构钼磷酸较Keggin结构钼磷酸有更强的氧化性。     

Keggin结构多金属含氧酸盐的热解性质

用变温XRD、变温IR以及TG-DTA、溶解性实验等方法研究了具有Keggin结构的18种化合物YmHnXM12O40(X=P,Si,Ge;M=W,Mo;Y=NH4+,K+,Cu2+,m和n为抗衡离子数,YmHnXM12)的热解性质.得到了较为准确的热分解温度,探讨了其热分解过程,对其主要的热分解产物作了初步鉴定.对多金属含氧酸盐热分解的判断方法进行了系统研究,提出了新的见解.讨论了影响多金属含氧酸盐热解性质的一些主要因素及其变化规律.     

Co-Ce-O超细微粒催化剂的结构与催化性能

应用ＴＥＭ、ＸＲＤ、ＸＰＳ、ＢＥＴ表面积测试和微型催化反应装置研究了Ｃｏ－Ｃｅ－Ｏ复合氧化物超细微粒催化剂结构及其４－甲基苯酚（ＰＭＰ）选择氧化制４－羟基苯甲醛（ＰＨＢ）的催化性能,结果表明Ｃｏ－Ｃｅ－Ｏ复合氧化物超细微粒催化剂的选择氧化催化活性与催化剂粒子大小、组成和结构密切相关,在Ｃｏ／（Ｃｏ＋Ｃｅ）原子比为０．３３时选择氧化催化活性达极大值,Ｃｏ－Ｃｅ－Ｏ复合氧化物超细微粒催化剂优良的选择氧化催化活性不仅仅是因为其粒子较小、比表面积较大,而且还因为高分散粒催化剂优良的选择氧化催化活性不仅仅是因为其粒子较小、比表面积较大、而且还因为高分散的Ｃｏ、Ｃｅ组份发生了相互作用,催化剂具有较主贩表面吸附态氧物浓度,经高温（〉５００℃）处理,Ｃｏ－Ｃｅ－Ｏ复合氧化物超细微粒发生烧结、比表面积减小且Ｃｏ－Ｃｅ相互作用遭到     

Isomerization and Antiacidolysis Properties of Molybdic Heteropoly Blues with Keggin Structure

For eight kinds of acidic potassium salts of hetcropoly blues which have not been reported in literature,the isomeri/.ation reaction in solution for these two-and four-electron hcteropoly blue solids were investigated by means of polarograms,cyclic voltammetry,31P NMR and X-ray diffraction methods.The heteropolynier of PMo12 and AsMo12 converte to their β-isomers during isomerization reaction which were found to have antiacidolysis property.     

有机阳离子修饰的Strandberg型钼磷酸盐的合成、催化性能

以钼酸钠、联咪唑、盐酸胍及过量的磷酸在pH值34的水溶液中,自组装形成1个由联咪唑和胍修饰的Strandberg型钼磷酸盐化合物1{H₄(H₂biim)₅(C(NH₂)₃)₄}[H₂P₂Mo₅O₂₃]₂·8H₂O(H₂biim=2,2'-联咪唑)。 通过X射线单晶衍射、红外光谱(FT-IR)、热重-差热 (TG-DTA)、粉末衍射(XRD)等技术手段对化合物1进行表征,确定其具有稳定的有机-无机杂化的3D结构。 将化合物1用作有机化学中酮羰基保护反应的催化剂,以环己酮缩乙二醇合成为例,分别考察了催化剂用量、物料比及反应时间对反应的影响。 确定最佳反应条件为:催化剂(以Mo计)与酮的摩尔比1:300,酮醇摩尔比1:1.4,反应时间2.5 h。 在此条件下评价了化合物1对其它4种缩酮合成的催化活性,结果表明,化合物1对环己酮缩乙二醇合成反应的催化作用最佳。     

Catalytic Activity and Stability of Mo_2N in CO Oxidation

Inrecentyears,Mo2Nhasreceivedgreatattenti0ninheter0geneouscatalysisduetoitshighspecificsurfaceareal-4.IthasgoodcaIalyticactivityinawidevarietyofreactions,suchasthehydr0genati0nofCO,synthesis0fNH3,methanation,hydrodenitrogentionandhydrodesulfurization"'andInightbeaprondsingcatalyticmaterial.ThepreparationofMo2Nasacatalyticmaterialhasgainedgreatprogress.Theproduction0fMo2Nwithhighspecificsurfacearea(l7Om'g-')intemperatureprogranunedreactions(TPR)0fMoo3innowingN-H3wasreported'.InthisLab,…     

Synthesis and Structure of Transition-Metal-Containing Tungstomolybdosilic Polyoxometalates and their Catalytic Performance in Oxidation of Cyclohexene with Hydrogen Peroxide

A series of title complexes with the general molecular formula, K₄H₂[SiW₇Mo₄Me(H₂O)O₃₉]·xH₂O (denoted as MeW₇; Me = Mn²⁺, Co²⁺, Ni²⁺, Cu²⁺, Zn²⁺, Cd²⁺), were synthesized. IR spectra, electronic spectra, XPS spectra and thermal analyses were systematically recorded. The crystal structure of MnW₇, determined from single-crystal X-ray diffraction at 293?K, belongs to the tetragonal system, space group P4/mnc, Z = 2, a = 1.4105(5) and c = 1.2476(7)?nm. These samples were investigated for the oxidation of cyclohexene with H₂O₂, and showed more activity than their corresponding parent compounds.     

K/CeO2催化剂上碳黑催化燃烧性能及稳定性（英文）

采用不同的钾盐前体制备了一系列K/CeO2催化剂,利用热重和程序升温氧化(TPO)等技术考察了其催化性能及稳定性.结果表明,K/CeO2催化剂可使碳黑完全燃烧温度降低近200oC.钾盐前体对催化活性和稳定性具有较大影响,由于硝酸钾熔点低,金属在载体上的流动性强,有利于催化剂与碳黑的有效接触,因而表现了较高的活性,三次TPO循环试验中催化活性稳定.碳酸钾的熔点高且碱性较强,使碳黑燃烧生成的CO2不可逆吸附在其表面,导致反应活性低,TPO循环实验表明其反应速率降低,失活明显.     

铈基复合氧化物的结构及其对HCl催化氧化性能的影响

采用氨水共沉淀法制备了一系列铈基复合氧化物(Ce0.9M0.1O2,M=Cu、Cr、Zr、Ti、La),借助XRD、Raman、N2吸附-脱附、ESEM和H2-TPR等手段对复合氧化物的结构进行了表征,并考察了其在HCl催化氧化制Cl2过程中的性能.结果显示:Cu、Cr和Zr掺杂能显著减小复合氧化物晶粒尺寸,提高复合氧化物的比表面积和孔容,并提供更多的低温可还原氧物种.而La和Ti的掺杂可以获得较大的表面氧空位浓度以及增加高温可还原氧物种数目.复合氧化物结构和表面性质的变化显著影响了其HCl催化氧化活性,在430℃下铈基复合氧化物催化剂活性顺序为:Ce0.9Cu0.1O2Ce0.9Cr0.1O2Ce0.9Zr0.1O2Ce0.9Ti0.1O2Ce O2Ce0.9La0.1O2,低温可还原氧物种数目直接与催化剂活性有关.反应动力学测试显示催化剂低温可还原氧物种有利于HCl在催化剂表面的吸附和活化,而催化剂表面的氧空位可以促进氧分子的吸附和活化.