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研制了天然气和氧经偶联反应制环氧乙烷的Ag-Ba-Cs/Al2O3催化剂(NEO-1)。用N2+O2+C2H4和偶联产物气加氧作原料气,在250℃,空速2500h^-1时,乙烯转化率和EO选择性分别达到了30%和80%,NEO-1催化具有适宜的比表面和孔结构,用XPS分析发现,与新鲜的催化相比,经活化和反应后的催化剂表面的Ba,Cs原子浓度增高,并具有较多的吸附氧物种。 相似文献
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利用CO2-TPD技术考察了Ba-La2O3系催化剂的表面碱性,实验发现,催化剂表面仅有单一的强碱位或中碱位时,其催化性能均较差。只有表面的中碱位与强碱位以适当量共同存在的样品(6%Ba-La2O3),才能获得好的催化活性和C2选择性。此碱性特征可能有利于表面活性位的产生。同时利用XRD和XPS等技术分别对体相结构和表面氧物种进行了研究。结果表明,Ba-La2O3系催化剂表面存在O2^2-离子,但 相似文献
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考察了MgO/BaCO3催化剂上加压条件下甲烷氧化偶联反应的性能.结果表明,加压下甲烷转化率及C2选择性都明显下降,且当压力再恢复至常压后,其性能仍不能恢复,说明催化剂已经失活.XRD谱表明,加压失活催化剂表面有部分MgCO3生成.但是,活性相MgO部分碳酸化转变为MgCO3不是导致催化剂失活的主要原因,因为MgCO3的分解温度远低于反应温度,常压下其性能应当恢复.SEM结果表明,加压失活催化剂的颗粒增大.XPS表征结果表明,加压失活催化剂中的BaCO3向表面富积,致使催化剂表面活性相MgO的浓度和催化剂比表面积降低.根据以上结果可以认为,催化剂中的BaCO3向表面富积的过程中会部分覆盖活性相MgO,从而会使催化剂中MgO与BaCO3之间的协同作用遭到破坏,导致催化剂失活. 相似文献
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应用FTIR和脉冲反应技术研究了CO2和O2在Ag-Ba-Ca-K/α-Al2O3上的吸附及CO2对C2H4环氧化,完全氧化及环氧乙烷(EO)深度氧化反应的影响。研究结果表明,CO2和表面吸附氧在负载银催化剂表面存在竞争吸附,CO2对表面吸附氧有置换作用,该作用降低了银催化剂表面吸附氧的浓度,并且所形成的碳酸根物种改善了乙烯环氧化反应活性氧种的表面分布,对C2H4的环氧化反应有一定的抑制作用,但是 相似文献
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在甲烷氧化偶联制C2烃的研究中,人们发现碱土金属与稀土金属组成的复合氧化物催化剂具有高的催化活性[1,2].稀土化合物作为有希望的工业催化剂之一,已受到广泛的关注.一般认为,它们含有的氧空位对活化甲烷的有效氧物种有利.Debey等在1%Sr/La2O... 相似文献
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甲烷氧化偶联La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂表面氧种的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
利用CO_2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O_2-TPD、CH_4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联。结果表明,La-Ba-O催化剂由于表面强碱性中心数目多,产生活性氧种的数目也多,有利于甲烷的活化,因而具有最高的甲烷转化率和C_2烃选择性。脉冲反应表明,在无气相氧存在下,表面晶格氧参与了氧化偶联,而且是选择氧化的活性氧种。 相似文献
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在加压条件下(0.1~1.1MPa)考察了MgO/BaCO_3催化剂在甲烷氧化偶联反应中的性能,以及加压后该催化剂的失活。XRD谱图表明,在加压失活的MgO/BaCO_3催化剂表面有部分MgCO_3牛成,这是由于部分活性相MgO发生了转变:XPS表征结果表明,在加压失活后的MgO/BaCO_3催化剂中B3CO_3向表面富积,致使催化剂的表面活性相MgO的浓度相对降低和催化剂表面积降低。另外,在加压失活后的MgO/B3CO_3催化剂上表面活性氧物种的离子浓度大大降低,表面晶格氧的流动性及晶格氧参与甲烷转化的能力也大大减弱;另外,由于该失活催化剂表面结构的变化,由MgO和BaCO_3共同作用形成的强碱中心也消失了。 相似文献
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STUDIES ON BaF_2 PROMOTED PRASEODYMIUM OXIDE CATALYSIS FOR THE OXIDATIVE COUPLING OF METHANE 下载免费PDF全文
IntroductionTheoxidativecouplingofmethane(OCM)toetheneandethaneisanattractivereactiontoconvertnaturalgasintovaluablechemicals.SincethepioneeringworkbyKellerandBhasin[1],OCMhasbecomeasubjectofworldwideintenseresearchinrecentyears.Almostallofelementsinthepe… 相似文献