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采用脉冲色谱技术、XRD、TPR和XPS等方法研究了在天然气二氧化碳转化制合成气反应中催化剂的抗积炭性能。实验结果表明,在N Al2O3催化剂中添加CeO2和MgO助剂(催化剂记为Ni/ARM)能有效抑制甲烷脱氢反应,提高二氧化碳消炭能力,增加催化剂的抗积炭性能。其主要原因是,添加CeO2和MgO助剂增加了活性组分镍的分散度,加强了活性组分和载体的相互作用。改性后的Ni/ARM催化剂在1023K、二氧化碳/天然气/氧气比为2.4/0.1以及1123K、二氧化碳/天然气/氧气比为1.4/1/0.05的条件下反应800小时后活性不降低,产物中合成气(CO+H2)摩尔百分含量始终保持在94-96%左右。说明该催化剂具有较高的活性、选择性和抗积炭性。 相似文献
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采用固定床流动反应装置研究了高温焙烧的负载型钴金属催化剂对甲烷与二氧化碳转化制合成气的催化性能,考察了催化剂活性组分、预处理温度及反应条件等对合成气生成量的影响,并用色谱法测定了催化剂上的积炭量.结果表明,钴负载量高于12%时,在1073~1473K焙烧的Co/Al2O3催化剂不仅具有高的催化活性,而且具有独特的抗积炭性能.TPR,XRD和催化反应结果表明,来源于CoAl2O4尖晶石的金属Co以及CoAl2O4尖晶石对催化剂的活性和抗积炭性能起着关键作用,其活性特征在许多方面不同于低温焙烧的Co/Al2O3或Ni/Al2O3催化剂. 相似文献
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甲烷的二氧化碳重整制合成气是近年来甲烷催化转化的一个重要方面,而所用催化剂的积炭问题仍是影响催化剂活性和寿命的主要因素之一.近年来,对催化剂表面的积炭形式有一些报道[1],但对积炭的种类及其与催化剂活性的关系很少有报道.本文从经低温焙烧的Co/Al2... 相似文献
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制备了Ba调变Ni基复合氧化物催化剂LaxBa1-xNiAl11O19-δ,并通过XRD、XPS、TPR、TEM、BET和TGA等技术对催化剂的结构、性质和对甲烷二氧化碳重整制合成气反应的催化性能以及催化剂表面积炭情况进行了表征.结果表明,Ba调变后复合氧化物的微观结构随Ba调变量发生规律性变化,但结构的改变对催化剂的理化性质和催化性能均无明显影响,该系列Ni基复合氧化物都具有较好的催化活性以及较高的抗烧结和抗积炭性能,是甲烷二氧化碳重整制合成气反应选择氧化的良好催化剂. 相似文献
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XU Long Ya * WANG Qing Xia LIN Li Wu XU Yi De Dalian Institute of Chemical Physics The Chinese Academy of Sciences Dalian Liaoning 《天然气化学杂志》1998,7(1):7-15
Ni/Si2催化剂具有较好的低碳烷烃与二氧化碳重整制合成气的反应性能,添加La2O3助剂和K2O助剂可提高催化剂活性和合成气收率,从而进一步改善催化剂的低碳烷烃与CO2重整制合成气的反应性能,研制的KLaNi/Si2催化剂,用于天然气与CO2重整反应制合成气可达97%的低碳烷烃转化率和95%以上的合成气收率。 相似文献
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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化(转化)及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得N/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能. 相似文献
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甲烷重整制合成气镍催化剂积炭研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文综述了甲烷转化制合成气镍催化剂积炭的研究进展,论述了积炭热力学和动力学、积炭类型、积炭机理和影响积炭的因素,详细分析了催化剂的镍粒子尺寸、镍-载体相互作用、载体碱性强度、载体氧化-还原性质和添加助剂对镍催化剂的积炭速率和积炭量的影响,并总结了重整反应工艺参数和反应器形式对镍催化剂积炭的影响。最后指出,采用现代表征手段阐明镍催化剂的积炭机理、种类和数量,明确积炭的规律,可为设计开发抗积炭性能强的镍催化剂提供理论依据;可通过增强金属与载体的相互作用、减小镍粒子的尺寸(镍粒子尺寸小于20 nm)和选择适宜的载体来制备抗积炭性能强的催化剂;可通过采用流化床反应器且优化工艺参数来减少重整过程积炭量;可通过寻求行之有效的积炭催化剂再生方法来解决镍催化剂积炭问题。 相似文献
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Mo、W金属氧化物对CH4/CO2重整Ni基催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
用XRD、XPS、元素分析、TEM和活性评价等方法研究过渡金属氧化物MoO3和WO3对SiO2负载的Ni基催化剂物理化学性质和CH4/CO2重整制合成气催化性能的影响.结果表明,在负载型的镍催化剂中,MoO3和WO3的添加一方面提高了Ni的核外电子密度,减弱了对CH4深度裂解积炭;另一方面使催化剂表面镍的相对浓度降低,结构上起到了隔离、分散金属颗粒的作用,氧的相对浓度升高,有效提高了催化剂的抗烧结和抗积炭能力,显示出较好的催化稳定性. 相似文献
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CH4,CO2和O2制合成气反应中载体对催化剂抗积炭性能的影响 总被引:14,自引:0,他引:14
在CH4,CO2 和O2 催化氧化制合成气反应中 ,积炭是催化剂活性减弱的一个重要因素 .通过向Ni/Al2 O3 添加各种氧化物后 ,催化剂的抗积炭性能得到了提高 .实验结果表明 ,催化剂的抗积炭顺序为 :Ni/CaO Al2 O3 >Ni/MgO Al2 O3 >Ni/TiO2 Al2 O3>Ni/CeO2 Al2 O3 >Ni/La2 O3 Al2 O3 >Ni/Y2 O3 Al2 O3 >Ni/Fe2 O3 Al2 O3 >Ni/Al2 O3 ,并通过CO2 TPD ,O2 TPD ,XPS等方法对催化剂进行表征 ,讨论了抗积炭顺序与催化剂性能的关系 . 相似文献
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助剂对负载型镍催化剂重整活性和抗积炭性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
应用XRD和催化活性评价手段,考察了助剂对C2重整制合成气的负勒型Ni催化剂的重整活性和其抗积炭性能的影响。实验结果表明,NiO在γ-Al2O3表面上最大分散量随MgO、La2O3助剂的添加没程度地增大,助剂能影响负载型Ni催化剂 论性能,MgO、La2O3的添加对改善Ni催化剂的重整活性和抗积炭性能有明显效果,并与助剂的种类添加次序有关。 相似文献
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甲烷在Ni/TiO2催化剂表面的活化 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化(转化)及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得Ni/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能. 相似文献
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甲烷自然资源丰富,并且也可利用生物质通过发酵制备,而将甲烷与二氧化碳催化重整制取合成气是同时利用两种温室气体的一条有效途径,对清洁能源和环保具有重大意义。近年来,由于该方法与其他技术相比具有较大优势,催化剂、反应机理及一些非常规手段的研究引起了科学界广泛关注。本文概述了近几年来甲烷与二氧化碳催化重整催化剂的活性组分、载体、助催化剂、催化剂积炭行为及制备方法等研究新进展,归纳了影响催化剂抗积炭能力的因素,重点介绍了负载型双金属催化剂、复合氧化物催化剂、介孔型催化剂、金属氧化物载体的活性及稳定性,催化剂制备方法对催化活性和抗积炭能力的影响,催化剂抗积炭方法及等离子体技术的应用等研究,包括普遍认为反应主要受到表面氧原子、表面氢原子与催化剂表面活性位三者影响的反应机理,并展望了双金属催化剂、钙钛矿型催化剂、介孔型催化剂及等离子体协同催化技术的应用及催化机理的研究等发展前景。 相似文献
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甲烷二氧化碳重整制合成气反应过程中,催化剂表面积炭是制约催化反应顺利进行的关键因素。研究催化剂表面积炭物种及积炭速率,找出影响催化剂表面积炭的动力学因素,对建立合理的催化重整反应体系,完善催化剂表面积炭的动力学理论具有重要的理论和实际意义。目前有关催化剂表面积炭速率的研究报道较少[1,2]。Ni基六铝酸盐催化剂对甲烷二氧化碳重整制合成气具有很好的催化活性和稳定性[3,4]。本文利用X 射线光电子能谱(XPS)和热重分析(TGA)技术,在还原态Ni基六铝酸镧LaNiAl11O19催化剂表面研究了甲烷裂解积炭和甲烷二氧… 相似文献