利用飞秒泵浦-探测技术对分子超快动力学过程研究的新进展

本刊讯 飞秒泵浦-探测技术是一种可以在原子运动时间尺度上实时观测化学反应的有力手段,在飞秒泵浦-探测技术基础上发展起来的分子超快动力学是当前分子反应动力学研究领域的热点和焦点之一。武汉国家光电实验室张冰团队一直从事分子超快动力学方面的研究。最近,该团队利用飞秒泵浦-探测技术与飞行时间质谱和光电子影像技术相结合,对碘甲烷分子的B带预解离超快动力学过程进行了研究并取得重大进展。     

飞秒激光脉冲作用下氧化镁的烧蚀及其超快动力学过程

研究了双面抛光氧化镁单晶（111）表面800 nm飞秒激光单脉冲烧蚀阈值和激光脉宽的依赖关系.利用泵浦-探针技术,测量不同能量和脉宽作用下飞秒激光烧蚀的时间分辨反射率的演化.通过扫描电镜观察其烧蚀形貌,发现大量的沿氧化镁［100］晶向开裂的裂纹.讨论了表面裂纹的形成机理,并解释了飞秒激光烧蚀氧化镁的超快动力学过程.     

CS_2飞秒超快非线性特性的实验研究

采用中心波长800 nm、脉宽30 fs的超短激光脉冲,通过飞秒光开关技术对CS_2的飞秒超快非线性特性进行了实验研究.在探测光强与抽运光强比为1∶10时,得到了较理想的光克尔时间分辨曲线.通过实验测定的光克尔信号强度与激发光和探测光偏振方向夹角的依赖关系表明:30 fs的超短激光脉冲激发CS_2的克尔信号主要是源于光诱导双折射效应,而非用200 fs的超短激光脉冲时来自瞬态栅的自衍射效应.     

超快强激光驱动的原子分子电离

强场电离是超快强激光与物质相互作用时发生的基本物理过程。强场驱动原子分子的电离电子动力学过程发生在一个光学振荡周期以内,是在阿秒时间尺度上研究电子超快动力学的典范。不仅如此,强场驱动下的超短电子束还为探测原子分子的结构及其超快动力学提供了重要的技术手段。文章首先简要阐述了超快强光场中原子分子电离的基本物理图像,在此基础上,介绍了近年来基于强场电离电子开展的超快过程研究的几个例子,最后简要讨论了强场电离研究的未来可能发展方向。     

超高速分子摄影术——飞秒泵浦-探测方法在分子超快动力学研究中的应用

飞秒泵浦-探测技术是一种可以在原子运动时间尺度上实时观测化学反应的有力手段.利用飞秒泵浦-探测技术,可以实时观测化学反应过渡态,在分子层次上了解基元化学反应的过程和机理,从而深入地了解化学反应的本质和历程.文章介绍了飞秒泵浦-探测技术的基本原理以及在分子超快动力学研究中的应用,并结合作者所在研究小组的工作,展示了基于该技术的几种典型的飞秒光谱方法在分子超快动力学研究领域的主要成果.最后,展望了该技术的发展前景和方向.     

超高速分子摄影术——飞秒泵浦-探测方法在分子超快动力学研究中的应用

飞秒泵浦-探测技术是一种可以在原子运动时间尺度上实时观测化学反应的有力手段.利用飞秒泵浦-探测技术,可以实时观测化学反应过渡态,在分子层次上了解基元化学反应的过程和机理,从而深入地了解化学反应的本质和历程.文章介绍了飞秒泵浦-探测技术的基本原理以及在分子超快动力学研究中的应用,并结合作者所在研究小组的工作,展示了基于该技术的几种典型的飞秒光谱方法在分子超快动力学研究领域的主要成果.最后,展望了该技术的发展前景和方向.     

瞬态吸收光谱茜素超快动力学研究

激发态质子转移是光物理学、光化学和光生物过程中最基本的化学反应之一.激发态分子内质子转移(excited-state intramolecular proton transfer,ESIPT)通常是指有机分子受到激发,到达激发态后,质子在激发态势能面上从质子供体基团转移到质子受体基团并形成含有分子内氢键多元环的过程,一...     

飞秒激光与超快现象（I）

文章第Ｉ部分介绍飞秒激光的发展过程和应用概况，讨论了飞秒脉冲产生和测量的基本原理，以及近年来在物理和技术上的新进展，特别介绍了在飞秒激光器全固体化，小型化，高效化方面的进步，有关飞秒激光技术在超快现象研究中应用将在第Ⅱ部分介绍。     

飞秒激光脉冲作用熔石英的超快传热动力学研究

飞秒激光具有超短脉冲宽度、超高峰值功率的特点,飞秒激光与物质作用表现出的非线性吸收和低热扩散特性,使其在高精密微纳器件加工中有着重要的应用前景。建立了针对飞秒激光脉冲与熔石英作用的瞬态光电离以及非平衡传热的超快动力学模型。通过数值求解该模型获得了飞秒激光单脉冲作用熔石英的载流子密度和非平衡电子与声子温度的时空演化;得到了在非平衡态条件下,电声耦合时间随激光能量密度、脉冲宽度的近线性调控规律。进一步研究得到了瞬态电子热导、热容、电声耦合系数的变化规律,并对上述模拟现象进行了分析和探讨。     

超快光声光谱技术的进展和前景

回顾了超快光声光谱学的发展过程并介绍了各种测量手段，论述了文章作者建立的飞秒时间分辨的光声光谱系统的工作原理及实验结果，并展望了超快光声光谱学的未来发展方向和应用前景。     

超快电子衍射技术及其应用

时间和空间上实时观测原子运动对于自然科学研究有着非常重大的意义, 而超快电子衍射(UED)技术同时具备飞秒激光脉冲的高时间分辨特性和电子衍射技术的高空间特性, 可以为实时观测原子级分辨尺度物质的结构变化提供一种有效工具. 本文综述了超快电子衍射技术的发展历史、实验方法以及相关应用, 并且展望了超快电子衍射技术未来的发展.     

光系统ⅡChl分子能量传递超快光谱动力学

利用ICCD飞秒扫描成象和飞秒时间分辨光谱装置实验研究了高等植物捕光天线LHCⅡ三聚体和PSⅡ颗粒复合物的超快光谱动力学,经过吸收光谱和发射光谱分析,确定在LHCⅡ三聚体中至少存在7种Chl分子光谱特性,分别是Chlb658.7653/656、Chla665.2662.0、Chla/b671.1670/671、Chla677.1675.0、Chla682.9680/681、Chla689.1685.0和Chla695.6695.0.采用光强1013光子/cm2/脉冲激励浓度为30μg/mL的捕光天线LHCⅡ三聚体,在650nm到705nm谱段逐点探测分析处理,产生了2组短寿命组分210fs、520fs和5.2ps、36.7ps及2个长寿命组分1.8ns、2ns.最快的3个寿命210fs、520fs和5.2ps反映了三聚体Chlb分子向Chla分子的激发能传递过程;寿命36.7ps反映了Chla分子向相邻单体Chla分子的激发能传递过程;最长的2个寿命1.8ns和2ns是在三聚体中Chla分子通过中间体Chla分子辐射荧光,分别跃迁回基态的过程.获得的6个寿命组分有把激发能传递时间与Chla/b分子发射光谱相结合的特点.经拟合处理解析PSⅡ颗粒复合物光谱,得到3个组分谱,其峰值分别为686.8nm、692.2nm和694.9nm,与LHCⅡ比较分析,说明天然构型的PSⅡ有很强的吸收光能和有效传递光能的本领.     

光系统ⅡChl分子能量传递超快光谱动力学

利用ICCD飞秒扫描成象和飞秒时间分辨光谱装置实验研究了高等植物捕光天线LHCⅡ三聚体和PSⅡ颗粒复合物的超快光谱动力学,经过吸收光谱和发射光谱分析,确定在LHCⅡ三聚体中至少存在7种Chl分子光谱特性,分别是Chlb_653/656^658.7、Chla_662.0^665.2、Chla/b_670/671^677.1、Chla_675.0^677.1、Chla_680/681^682.9、Chla_685.0^689.1和Chla_695.0^695.6.采用光强1013光子/cm²/脉冲激励浓度为30μg/mL的捕光天线LHCⅡ三聚体,在650nm到705nm谱段逐点探测分析处理,产生了2组短寿命组分210fs、520fs和5.2ps、36.7ps及2个长寿命组分1.8ns、2ns.最快的3个寿命210fs、520fs和5.2ps反映了三聚体Chlb分子向Chla分子的激发能传递过程;寿命36.7ps反映了Chla分子向相邻单体Chla分子的激发能传递过程;最长的2个寿命1.8ns和2ns是在三聚体中Chla分子通过中间体Chla分子辐射荧光,分别跃迁回基态的过程.获得的6个寿命组分有把激发能传递时间与Chla/b分子发射光谱相结合的特点.经拟合处理解析PSⅡ颗粒复合物光谱,得到3个组分谱,其峰值分别为686.8nm、692.2nm和694.9nm,与LHCⅡ比较分析,说明天然构型的PSⅡ有很强的吸收光能和有效传递光能的本领.     

VUV超短脉冲的产生及其在超快动力学中的应用

真空紫外超短脉冲激光具有波长短、单光子能量高、脉宽小等特点,在飞秒化学以及超快动力学等方面具有相当广泛的应用前景.由于直接利用受激辐射获得真空紫外超短脉冲是相当困难,因此利用非线性频率转换技术,超短脉冲与惰性气体相互作用,将红外、可见或紫外光波段的超短脉冲转换到真空紫外波段是目前获得紫外超短脉冲最快捷有效的方式.围绕真空紫外超短脉冲的产生及其在超短动力学中应用展开,介绍了产生真空紫外超短脉冲的高斯谐波、空心光纤四波混频和光丝四波混频的方法,对其优缺点作了评述,并对真空紫外超短脉冲激光在超快动力学过程中的应用进行了简单的总结.     

应用波分复用技术实现飞秒级超快动态过程的脉冲数字显微全息记录

采用波分复用方法实现飞秒级超快动态过程的脉冲数字显微全息记录和再现。在全息记录过程中,利用BBO倍频晶体对入射激光进行倍频,将基波和谐波分光,并经时间延迟后进入迈克耳孙干涉仪,从而可应用波分复用技术,先后在CCD的一帧图像上记录两张具有不同空间频率的子全息图。采用这种方法,实现了对单脉冲飞秒激光激发空气电离的超快动态过程的全息记录,并通过数字傅里叶变换和数字滤波的方法,分别再现出每张子全息图记录的波前,从而获得了具有飞秒时间分辨的空气等离子体形成和传播过程的动态振幅和相位图像,其单次曝光时间为50 fs,曝光时间间隔为400 fs,相应的曝光频率约为2.5×1012f/s。     

半导体和金属表面的超快动力学

时间标度为Ps(微微秒)和fs(毫微微秒)的超快激光光谱在研究固体的动力学性质方面已经取得很大的进展.在体材料和人造层状结构材料(如超晶格)中,用这种方法已经细致地研究了各种弛豫和输运现象.但是直到最近,超快激光技术才应用于研究表面和界面的动力学现象,这是因为大多数光学技术对表面现象是不敏感的.以前要取得表面动力学过程情况的唯一手段是测量光谱线的线宽,这种实验取决于假定光谱线宽纯粹是由寿命加宽引起的.但是在固体中常常遇到光谱线的各种非均匀加宽,使得实验分析变得困难和复杂.所以,最好的方法就是采用时间过程的直接测量.…     

啁啾脉冲放大技术——从超快激光技术到超强物理世界

2018年的诺贝尔奖揭晓,3位科学家因在光学技术领域作出的开创性发明而获得物理学奖。其中Arthur Ashkin教授因为发明光镊技术(Optical Tweezer)分享了一半的奖金;Gérard Mourou教授和Donna Strickland副教授因共同发明啁啾脉冲放大技术(Chirped Pulse Amplification,CPA)分享了另一半奖金。作为突破高强度激光发展瓶颈的重大技术创新,CPA技术自发明以来一直是激光物理研究、特别是超快激光研究的核心技术。文章将主要简述该技术发明的相关背景、原理、结构及所导致的激光进展和开拓的超强物理应用。     

超短脉冲照射下氟化锂的烧蚀机理及其超快动力学研究

研究了超短脉冲激光照射下LiF晶体的破坏机理及其超快动力学过程,利用扫描电镜和原子力显微镜等测试手段,观测了飞秒激光照射下LiF晶体的烧蚀形貌。利用烧蚀面积与激光脉冲能量的对数关系确定了LiF晶体的破坏阈值,并利用非线性玻璃棒展宽脉宽,得到了800nm激光作用下LiF破坏阈值对激光脉宽（50～1000fs）的依赖关系;利用抽运一探针超快探测平台,探测了LiF烧蚀过程中反射率的变化。采用雪崩击穿模型,并根据晶体材料反射率与材料的介电常量的依赖关系,通过数值计算,模拟了材料烧蚀阈值与脉宽的依赖关系及材料激发过程中反射率的变化关系。结果表明,理论结果与实验结果符合较好。讨论了飞秒激光照射下LiF晶体中导带电子数密度的变化规律,并解释了相应的实验结果。     

飞秒激光对高反膜的破坏及其超快动力学过程

研究了800nm飞秒激光照射下45°高反膜ZrO2-Si O2的破坏及其超快动力学过程。利用原子力显微镜和扫描电镜观察了材料的烧蚀形貌,测量了破坏阈值与脉冲宽度、烧蚀深度与脉冲能量的依赖关系。随着脉冲宽度从50fs增加到900fs,其烧蚀阈值从0.35J/cm2增加到1.78J/cm2。烧蚀深度与激光能流密度近似成对数关系。当激光强度略高于烧蚀阈值时,材料很快被烧蚀到几百纳米,烧蚀深度表现出明显的层状特性。同时,利用建立的抽运探针实验系统,测量了高强度抽运脉冲作用下材料对探针光的反射率随延迟时间的变化,揭示了薄膜烧蚀的超快动力学过程。实验结果表明高反膜表层的材料对烧蚀特性有重要影响。