N2O在Mg-Fe复合氧化物上的催化分解

用共沉淀法制备了一组Mg-Fe复合氧化物催化剂,用于N₂O催化分解,考察了催化剂组成、焙烧温度、负载助剂钾等参数对其催化活性的影响。采用N₂物理吸附、X射线衍射、H₂-程序升温还原等技术对催化剂进行了结构表征。结果表明,500 ℃焙烧的Mg_0.6Fe_0.4Fe₂O₄催化剂对于N₂O分解反应有较高活性,而K改性的催化剂活性均有所降低,且K的负载量越高,改性催化剂的活性越低,这是由于负载的K粒子抑制了表面铁物种的还原,降低了催化剂的比表面积。在有氧无水、水氧共存条件下连续反应10 h,Mg_0.6Fe_0.4Fe₂O₄的催化活性和稳定性均显著高于FeO_x催化剂。     

N_2O在Mg-Co和Mg-Mn-Co复合氧化物上的催化分解

用溶胶-凝胶法制备了不同组成的Mg-Co和Mg-Mn-Co复合氧化物,用于催化分解N_2O。在较高活性的Mg-Mn-Co表面浸渍K_2CO_3溶液,制备K改性催化剂。用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)等技术表征催化剂结构,考察了复合氧化物的组成、K负载量等制备参数对催化剂活性的影响。结果表明,加入助剂K显著提高了催化剂活性,其中,0.02 K/MgMn_(0.2)Co_(1.8)O_4活性较高,有氧无水、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N_2O转化率分别保持97%和60%。有水-无水气氛交替实验表明,有水反应后再进行无水实验,K改性催化剂的稳定性较好。     

N_2O在钾改性Cu-Co尖晶石型复合氧化物上的催化分解(英文)

制备了几个不同组成的Cu-Co尖晶石型复合氧化物,用于N2O分解反应,在活性较高的Cu0.8Co0.2Co2O4表面浸渍碱金属盐溶液,制备改性催化剂,考察了碱金属助剂类型、钾前驱物和钾负载量等对改性催化剂活性的影响。用BET、XRD、SEM、XPS等方法表征了催化剂结构。结果表明,几种碱金属碳酸盐改性Cu0.8Co0.2Co2O4的催化活性发生了显著变化,其中,K改性催化剂的活性有明显提高,而Cs的表面改性反而降低了催化剂活性;钾前驱物对K/Cu-Co的催化活性也有较大影响,其中,加入碳酸钾明显提高了催化剂的活性,而加入硝酸钾和醋酸钾反而降低了催化剂活性;有氧无水、有氧有水气氛中,400!C下N2O在碳酸钾改性催化剂0.05K/Cu0.8Co0.2Co2O4上的转化率分别达到了100%和87.6%;该催化剂在400!C下的恒温反应活性和稳定性均高于未改性催化剂。     

N_2O在Cu_xFe_(1-x)Fe_2O_4和Ni_xFe_(1-x)Fe_2O_4复合氧化物催化剂上的分解反应

用共沉淀法制备了一组具有尖晶石结构的Cu-Fe和Ni-Fe复合氧化物,用于有氧条件下催化分解N2O,考察了催化剂组成对催化活性的影响.用N2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了结构表征.结果表明:在不同组成的Cu-Fe、Ni-Fe系列复合氧化物催化剂中,Cu Fe2O4和Ni Fe2O4对于N2O分解反应的初活性较高,这是因为Cu Fe2O4和Ni Fe2O4的比表面积较高、晶粒较小,而且其表面氧物种与金属(Cu2+、Fe3+)的化学作用较弱,氧物种易脱除、脱氧量较高.相比较而言,Ni Fe2O4催化剂上的N2O分解活化能低于Cu Fe2O4,Ni Fe2O4的初活性优于Cu Fe2O4.500℃连续反应100 h,Cu Fe2O4上的N2O转化率降至84.9%,而Ni Fe2O4上的N2O转化率一直保持99%,Ni Fe2O4有较高的催化稳定性.     

Mn_xCo_(3-x)O_4复合氧化物及改性催化剂催化分解N_2O

用共沉淀法制备了一组不同组成的MnxCo3-xO4尖晶石型复合氧化物,表面负载碱金属助剂制备改性催化剂,用于催化分解N2O.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征催化剂结构.考察了复合氧化物组成、碱金属助剂类型、钾前驱物等制备参数对催化剂结构和催化活性的影响.结果表明:添加助剂K、Cs降低了催化剂表面Co、Mn元素的电子结合能,弱化了Co—O和Mn—O键,有利于氧物种的脱除,提高了催化剂活性.优化出了活性较高的催化剂K/Mn0.4Co2.6O4(K2CO3),有氧无水、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N2O转化率分别保持100%和74.2%,催化剂稳定性较高.     

Zn取代类水滑石衍生复合氧化物上N2O的催化分解

恒定二价与三价阳离子比为3((nZn+nMg)/nAl=3),采用共沉淀法制备不同Zn含量的系列类水滑石前驱物ZnxMg3-xAl-HT (x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0),经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂ZnxMg3-xAlO,用于N2O的直接催化分解.采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller)、热分析(TG-DSC)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等表征手段考察了Zn含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构的影响,研究了系列ZnxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能,同时探讨了反应条件,如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响.结果表明,所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构;经高温焙烧后形成了以Zn-Al尖晶石为主相的复合氧化物,且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的生成;Zn含量对材料的热稳定性、比表面积和N2O催化分解活性有显著的影响;随着Zn含量增加,催化剂比表面积下降,但其不是影响催化剂活性的主要因素;650℃焙烧后的Zn2.0Mg1.0AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性;N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小,而H2O则对活性有较大的影响.     

Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物催化分解N_2O(英文)

用溶胶凝胶法制备了一组Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物,用于有氧气氛下的N_2O催化分解反应.用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了结构表征,考察了催化剂组成、母液pH、K负载量等制备参数对其催化活性的影响.结果表明:K的加入弱化了催化剂表面的金属-氧化学键,有利于表面氧物种的脱除,改性催化剂有较高的催化活性和抗水性,其中母液pH=2、K/(Mn+Co)比为0.02的K/Mn_(0.2)Co_(2.3)Al_(0. 5)O_4催化剂活性较高,该催化剂在有氧、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N_2O转化率分别达98.5%和76.5%.     

Zn取代类水滑石衍生复合氧化物上N2O的催化分解

恒定二价与三价阳离子比为3((nZn+nMg)/nAl=3), 采用共沉淀法制备不同Zn含量的系列类水滑石前驱物ZnxMg3-xAl-HT (x=0, 0.5, 1.0, 1.5, 2.0, 2.5, 3.0), 经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂ZnxMg3-xAlO, 用于N2O的直接催化分解. 采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller)、热分析(TG-DSC)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等表征手段考察了Zn含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构的影响, 研究了系列ZnxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能, 同时探讨了反应条件, 如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响. 结果表明, 所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构; 经高温焙烧后形成了以Zn-Al尖晶石为主相的复合氧化物, 且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的生成; Zn含量对材料的热稳定性、比表面积和N2O催化分解活性有显著的影响; 随着Zn含量增加, 催化剂比表面积下降, 但其不是影响催化剂活性的主要因素; 650 ℃焙烧后的Zn2.0Mg1.0AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性; N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小, 而H2O则对活性有较大的影响.     

K改性NiAl类水滑石衍生复合氧化物催化分解N2O

制备了Ni/Al=4.1(原子比)的NiAl类水滑石,焙烧获得NiAl复合氧化物,浸渍K2CO3溶液制备了K改性NiAl复合氧化物催化剂,其中K/Ni=0.05~0.2(原子比),用于N2O催化分解反应.通过元素分析、XRD、BET、H2-TPR、XPS等技术表征了催化剂的组成结构,考察了NiAl类水滑石的预处理方式、...     

碳球为模板水热合成Mg-Co复合氧化物及其催化分解N2O

用自制的碳球为模板剂,尿素为沉淀剂,120℃水热合成尖晶石型Mg-Co复合氧化物（MgCo₂O₄）,在其表面浸渍K₂CO₃溶液制得K改性催化剂,用于催化分解N₂O。用X射线衍射（XRD）、N₂物理吸附-脱附、扫描电镜（SEM）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）、O₂程序升温脱附（O₂-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）等技术对催化剂进行结构表征,考察了钴镁离子/碳球的质量比、尿素/钴镁离子的物质的量比等制备参数对催化剂活性的影响。结果表明,钴镁离子/碳球的质量比为0.192、尿素/钴镁离子的物质的量比为2,制得的MgCo₂O₄催化剂活性较高。K改性MgCo₂O₄催化剂在400℃有氧无水、有氧有水条件下连续反应50 h,N₂O转化率分别保持在91%和62%,稳定性较好。     

K改性Ni-Co-Al三元复合氧化物催化分解N2O

制备了(Ni+Co)/Al=3、Ni/Co=0.2(原子比)的NiCoAl三元类水滑石样品,焙烧获得NiCoAl复合氧化物,表面浸渍K₂CO₃溶液制备了K改性催化剂,用于N₂O分解反应,考察了K负载量、焙烧温度等制备参数和O₂、H₂O等反应气氛对催化剂活性的影响。用BET、XRD、H₂-TPR、XPS等技术表征了催化剂的组成结构。结果表明,K的表面改性提高了催化剂对N₂O分解反应的催化活性,其中,400℃预焙烧NiCoAl类水滑石制得复合氧化物,初湿浸渍K₂CO₃溶液,K的负载量为K/(Ni+Co)=0.05,400℃ 再焙烧制备的催化剂活性较高,有氧有水条件下500℃ 反应时N₂O可完全分解;在NiCoAl复合氧化物表面负载K₂CO₃组分,降低了催化剂表面Co、Ni元素的电子结合能,弱化了表面Co-O、Ni-O化学键,从而提高了催化剂活性和抗水性能。     

Zn-Fe尖晶石型复合氧化物催化分解N2O

用共沉淀法制备了Zn-Fe尖晶石型复合氧化物催化剂,用于有氧气氛中N₂O的分解反应;考察了复合氧化物的组成、焙烧温度及K改性对其催化活性的影响,并用氮气吸附、XRD和H₂-TPR等技术对催化剂结构进行了表征。结果表明,Zn-Fe尖晶石型复合氧化物具有良好的催化N₂O分解的活性;在优化出的Zn_0.8Fe_0.2Fe₂O₄-400催化剂上500℃下连续反应10 h时,有氧无水和有氧有水条件下N₂O转化率分别达到63.5%和22.2%。K改性Zn-Fe尖晶石型复合氧化物的催化活性均不及纯Zn-Fe氧化物,这是由于K改性催化剂的比表面积显著降低,而且K粒子迁移至催化剂表面,抑制了FeO_x的还原和表面氧物种的脱除。     

溶胶凝胶法制备CexCo2-xAlO4复合氧化物及其催化分解N2O

用柠檬酸-溶胶凝胶法制备了CexCo2-xAlO4系列复合氧化物和K2CO3改性催化剂,考察了复合氧化物组成、母液pH值、钾负载量对N2O催化剂活性的影响,用N2物理吸附、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、H2程序升温还原（H2-TPR）、O2程序升温脱附（O2-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）等方法表征了催化剂结构。结果表明：用Ce取代Co2AlO4中部分Co制得的CexCo2-xAlO4复合氧化物催化活性有所提高,其中母液pH=2、组成为Ce0.05Co1.95AlO4的催化剂活性较高,该催化剂具有较高的比表面积、较小的晶粒及Ce-Co间的协同效应;进一步研究表明,由于K粒子的电子效应,使得0.05K/Ce0.05Co1.95AlO4的催化活性又优于其他催化剂,有氧气氛中450C连续反应50h,N2O分解率达98.5%。