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相似文献
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1.
以质子化层状钙钛矿氧化物H1.9K0.3La0.5Bi0.1Ta2O7 (HKLBT)作为产氢催化剂, Pt/WO3作为产氧催化材料进行Z 型体系下完全分解水反应. 考察了不同载流子传递介质及不同载流子浓度对反应活性的影响. 结果表明, 以Fe2+/Fe3+为载流子传递介质时可以实现水的完全分解(H2/O2体积比为2:1), 8 mmol·L-1的FeCl3作为初始载流子传递介质时, 产氢、产氧活性分别为66.8和31.8 μmol·h-1, 氢氧体积比为2.1:1. 受光催化材料对载流子传递介质氧化还原速度的限制, 过高的载流子传递介质浓度并不能提高光催化活性.  相似文献   

2.
Cr掺杂对K2La2Ti3O10光催化活性的影响   总被引:1,自引:0,他引:1  
通过溶胶-凝胶法制备了层状钙钛矿结构的K2La2Ti3O10及Cr掺杂的K2La2Ti3O10,采用X-射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(DRS)、X射线光电子能谱(XPS)等对K2La2Ti3O10及Cr掺杂K2La2Ti3O10进行了表征。以I-为电子给体、分别在紫外和可见光辐射下研究了K2La2Ti3O10及Cr掺杂K2La2Ti3O10光催化分解水的产氢活性。采用第一性原理,计算了Cr掺杂对K2La2Ti3O10半导体能带结构和态密度的影响,从电子结构的变化揭示了掺杂引起光催化活性差异的原因。结果表明,Cr的掺入能够改善和提高K2La2Ti3O10的光解水的产氢活性;Cr改善和提高K2La2Ti3O10的光解水的产氢活性存在一个最佳的掺杂浓度;当Cr与Ti的物质量的比为0.02∶1时,紫外光催化分解水产氢速率为1 500 μmol·L-1·h-1,可见光催化分解水产氢速率为83.6 μmol·L-1·h-1,分别为K2La2Ti3O10掺杂改性前产氢速率的26和5倍。  相似文献   

3.
用高温固相法合成了具有类钙钛矿型结构的层状化合物K2La2Ti3O10, 用XRD, UV-DRS对其进行表征. 利用不同还原方法制备了Pt/K2La2Ti3O10光催化剂, 并且用脉冲氢氧滴定法(HOT)测定了K2La2Ti3O10表面Pt的分散度. 考察了Pt/K2La2Ti3O10光催化分解甲醇水溶液制氢的活性. 比较了负载Pt与负载Ni和纯的K2La2Ti3O10的光催化活性. 研究了Pt负载量、不同还原方法对光催化分解水制氢反应活性的影响. 在最佳的Pt负载量2%(质量百分比)下, 产氢速率达到233.88 mmol·h&;#8722;1. 讨论了该催化剂的能带结构及反应机理.  相似文献   

4.
刘利  崔文权  邱发礼 《化学学报》2010,68(3):211-216
采用高温固相法合成了铈掺杂的K2La2Ti3O10催化剂, 利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-vis DRS)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征. 考察了催化剂的可见光催化分解甲醇水溶液制氢的活性, 并对可见光催化机理进行了分析. 研究表明, 铈的掺杂没有改变K2La2Ti3O10的微晶结构, 并使催化剂粒径有所减小. 紫外可见漫反射分析表明禁带宽度为2.3 eV左右, 对可见光具有较高吸收. XPS表明La和Ti为+3和+4价, 而Ce则是+3和+4的混合价态. 担载2 wt% Pt后, 在可见光下光催化活性大大提高, 当铈的掺杂量为0.5 mol%(即Ce取代La的摩尔百分量)时, 光催化活性达到最大, 产氢速率为0.05 mmol/h; 光照5 h后产氢量为0.22 mmol, 而纯K2La2Ti3O10的产氢量只有0.037 mmol.  相似文献   

5.
本文研究了Bi2O3掺杂对Ag(Nb0.8Ta0.2)O3陶瓷的结构和介电性能的影响。X射线衍射(XRD)结果表明,Bi2O3的掺杂可以使陶瓷中Ag+被还原并析出,且银析出的量随Bi2O3掺杂量的增加而不断增加,这可能源自于Bi3+对Ag+的取代。在一定范围内增大Bi2O3掺杂量可提高Ag(Nb0.8Ta0.2)O3陶瓷的室温介电常数,降低介电损耗,并使温度系数向负值方向移动。当Bi2O3的掺杂量约为3.5wt%时,样品具有较大的介电常数(ε=672)和较小的介电损耗(tanδ=7.3×10-4)。  相似文献   

6.
柠檬酸络合法制备La2CuO4纳米晶   总被引:1,自引:0,他引:1  
以硝酸镧和硝酸铜为起始原料,柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了La2CuO4纳米晶。通过X射线衍射、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜研究了柠檬酸的加入量对La2CuO4纳米粉体相组成、显微结构的影响,并采用Kissinger方法研究了La2CuO4纳米晶的合成活化能。结果表明:600 ℃煅烧保温2 h后,可获得单一物相的La2CuO4,晶粒为类钙钛矿型结构,晶粒尺寸为60~80 nm,分布集中;在制备过程中提高柠檬酸的加入量能够降低La2CuO4晶体的合成活化能,当柠檬酸与溶液中阳离子(La3+和Cu2+)的物质的量的比由1∶1增加至1.5∶1时,La2CuO4纳米晶的合成活化能由147.0 kJ·mol-1降低到133.4 kJ·mol-1。  相似文献   

7.
采用共沉淀法制备了系列Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2-Al2O3催化剂, 其中0≤x≤0.4且Ce0.5+xZr0.4-xLa0.1O2与Al2O3的质量比为1:1. 考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能, 并用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)和氧气程序升温脱附(O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征. 研究结果表明该系列催化剂均形成了具有立方萤石结构的固溶体. 当x=0.2时, Ce3+离子在催化剂表面有一定的富集, 此时催化剂具有最大的β氧脱附峰和最好的表面还原性能, 同时具有良好的催化碳烟氧化活性, 碳烟在该催化剂的起燃温度为360 °C, 具有较好的应用前景.  相似文献   

8.
用固相法分别在氧气和空气气氛下合成了层状锂离子电池正极材料LiNi0.5Mn0.5O2, 采用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、电化学阻抗谱(EIS)及充放电性能测试对其结构、形貌和电化学性质进行表征, 用Rietveld精修计算晶体结构中的Li/Ni混排率, 研究了混排率与电化学性能的关系. 结果显示, 在不同的焙烧气氛下均能合成出纯相和结晶性良好的LiNi0.5Mn0.5O2, 但两种材料在电化学性能上存在一定的差异. 氧气气氛下焙烧合成的材料在首次放电容量, 循环稳定性方面均优于空气气氛下合成的材料. 在0.1C充放电条件下氧气气氛下焙烧得到的LiNi0.5Mn0.5O2材料首次放电容量达到178 mAh·g-1, 充放电循环50圈后容量为165 mAh·g-1, 容量保持率为92.7%; 而在空气气氛下焙烧得到的LiNi0.5Mn0.5O2材料首次放电容量为164 mAh·g-1, 充放电循环50圈后容量为137 mAh·g-1, 容量保持率为83.5%. 氧气气氛下合成的材料具有较优的电化学性能可归因于氧气气氛下焙烧合成的LiNi0.5Mn0.5O2具有较小的Li/Ni混排率.  相似文献   

9.
庞姝彤  赵辉 《无机化学学报》2021,37(12):2185-2192
采用甘氨酸-硝酸盐法合成了固体氧化物燃料电池阴极材料La2-xBixCuO4x=0、0.05、0.10),并利用X射线衍射(XRD)对材料的物相进行分析。结果表明,La2-xBixCuO4形成单一的类钙钛矿结构氧化物,且晶胞体积随着铋掺杂量的增加而增大。在950℃烧结24 h过程中,La2-xBixCuO4不与电解质Sm0.2Ce0.8O1.9(SDC)发生反应,表明这种电解质材料具有良好的高温化学相容性。电导率测试结果表明Bi的掺入显著提高了材料电导率。程序升温脱附测试结果表明,铋的掺杂显著增强了材料的表面氧吸附能力。不同氧分压下的交流阻抗谱测试结果表明,La1.9Bi0.1CuO4阴极在700℃空气中的极化电阻为0.26 Ω·cm2,以电解质SDC支撑的单电池NiO-SDC/SDC/La1.90Bi0.10O4在700℃的最大输出功率密度为308 mW·cm-2,电极反应的速控步骤为氧分子的扩散与表面吸附过程。  相似文献   

10.
侯育冬  侯磊  杨建锋  朱满康  汪浩  严辉 《化学学报》2007,65(10):950-954
采用溶胶-凝胶法、水热法和溶胶-凝胶-水热法三种化学方法合成K0.5Bi0.5TiO3 (KBT)无铅压电陶瓷粉体. 用X射线衍射(XRD)分析产物的结构, 用扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)观察产物的形貌. 实验结果表明, 三种化学方法均可获得纯钙钛矿相KBT粉体, 但不同工艺获得的粉体在形貌和生成机制上有很大的不同. 溶胶-凝胶法属高温固相扩散机制, 需要700 ℃以上温度煅烧才可获得KBT纯相, 且粉体颗粒度大、团聚严重. 水热法符合溶解-结晶机制, 生长出四方形的KBT纳米片. 溶胶-凝胶-水热法利用了凝胶团聚体空间链状结构的模板作用, 通过原位结晶机制生长出KBT纳米线.  相似文献   

11.
以电纺TiO_2纳米纤维为基质,采用一步水热法合成了Bi@Bi_2Sn_2O_7/TiO_2等离子体复合纤维光催化剂。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)和光致发光光谱(PL)等分析测试手段对样品的物相、形貌和光电性能等进行表征。以三乙醇胺为电子给体,研究了Bi@Bi_2Sn_2O_7/TiO_2复合纤维光催化裂解水制氢的反应过程。结果表明:在水热过程中,Bi_2Sn_2O_7构筑在TiO_2纳米纤维表面形成p-n结的同时,部分Bi3+被葡萄糖还原成金属Bi沉积在Bi_2Sn_2O_7上。金属Bi的等离子体共振效应与p-n结的协同作用,有效提高了样品的光催化活性,产氢速率达到7.26 mmol·h~(-1)·g~(-1)。  相似文献   

12.
A layered perovskite-type oxide K2La2Ti3O10 was prepared with high-temperature solid-state reaction, and characterized with X-ray diffraction (XRD) and ultraviolet-visible diffuse reflectance spectroscopy (UV-Vis DRS). Platinum was loaded onto K2La2Ti3O10 as a co-catalyst with different methods. The dispersion of platinum on K2La2Ti3O10 was determined with HOT method. The photocatalytic activity of Pt/K2La2Ti3O10 was studied. This catalyst showed much higher activity in hydrogen evolution reaction than Ni/K2La2Ti3O10. The effects of different amounts of loaded platinum and several preparation methods were evaluated. The best achieved hydrogen evolution rate was 233.88 μmol·h−1 by Pt(2%)/K2La2Ti3O10. A possible band structure and mechanism were discussed based on the results.  相似文献   

13.
采用简单的两步水热法制备出了锆基金属有机骨架和钼酸铋的复合材料MOF-808/Bi2MoO6。通过X射线粉末衍射、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、N2吸附-脱附测试和电化学测试对所制备材料的组成、微观结构、光学性质以及光生载流子的复合效率进行了分析。与纯Bi2MoO6和MOF-808相比,0.5%-MOF-808/Bi2MoO6复合材料展示出了较高的光催化活性,在可见光照射120 min时对抗生素环丙沙星(CIP)的降解率达89.7%。通过自由基捕获实验,证明了·O2-是主要活性物种,基于此我们提出了可能的光催化降解机理。  相似文献   

14.
采用简单的两步水热法制备出了锆基金属有机骨架和钼酸铋的复合材料MOF-808/Bi2MoO6。通过X射线粉末衍射、傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、N2吸附-脱附测试和电化学测试对所制备材料的组成、微观结构、光学性质以及光生载流子的复合效率进行了分析。与纯Bi2MoO6和MOF-808相比,0.5%-MOF-808/Bi2MoO6复合材料展示出了较高的光催化活性,在可见光照射120 min时对抗生素环丙沙星(CIP)的降解率达89.7%。通过自由基捕获实验,证明了·O2-是主要活性物种,基于此我们提出了可能的光催化降解机理。  相似文献   

15.
Europium oxide/tantalum pentoxide (Eu2O3/Ta2O5) mixed oxides with different Eu2O3 dopings were prepared by a single-step sol–gel process via hydrolysis of tantalum pentachloride in the presence of europium nitrate. The products were in the amorphous and orthorhombic phase structures, respectively, based on the different calcination temperatures (200 and 500 °C). Composition, morphology, phase structure, Eu2O3-doping mode in the Ta2O5 matrix and optical absorption property of the products were characterized by inductively coupled plasma atomic emission spectroscopy (ICP-AES), field emission scanning electron microscopy (FESEM), X-ray diffraction patterns (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and UV–vis diffuse reflectance spectroscopy (UV–vis/DRS). The UV-light photocatalytic activity of the products was evaluated by degradation of aqueous rhodamine B (RB) and 4-nitrophenol (4-NP). The results showed that the photocatalytic activity of as-prepared Eu2O3/Ta2O5 was higher than that of pure Ta2O5 regardless of their phase structures. Among the tested samples, Eu2O3/Ta2O5 with 0.49% Eu loading obtained with 200 °C exhibited the highest activity to degradation of the above two model molecules. The reasons of this enhanced photocatalytic activity were discussed.  相似文献   

16.
通过程序升温水热法制备了层级纳米花状结构Bi_2O_3/(BiO)_2CO_3复合材料(简称BO/BCO)。采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附测定等方法对上述合成材料的晶型结构、组成、光吸收性质、形貌和表面物理化学性质进行了表征。结果表明,该复合材料中(BiO)_2CO_3的晶型为四方相,Bi_2O_3的晶型为单斜相,复合后的材料同时具有两者晶型结构。并且,合成时随着OH-的引入与反应时间的增加,复合材料中(BiO)_2CO_3的特征衍射峰强度逐渐降低,Bi_2O_3的特征衍射峰强度逐渐增加,证明了Bi_2O_3在样品中所占比例的增加。从UV-Vis/DRS吸收光谱分析结果显示,与单体(BiO)_2CO_3和单体Bi_2O_3相比,合成的BO/BCO复合材料的吸收边带发生偏移,且Bi_2O_3的引入有效增加其可见光区吸收。同时,样品由片状(BiO)_2CO_3生长为层级纳米花环状结构的BO/BCO-0.5,而层级结构的形成导致BO/BCO-0.5的带隙能变窄,且对于光电子的反射与散射发生改变,从而有利于光生电荷的转移与光的吸收效率。另外,以罗丹明B为模型分子,通过不同光源照射下的光催化活性实验,循环实验以及捕获实验对复合材料BO/BCO的光催化活性进行了研究。结果表明,与其他体系(单体Bi_2O_3和P25)相比,BO/BCO-0.5活性有明显提高,并且在多次循环实验后依然保持良好的稳定性。此外,根据捕获实验结果推测了BO/BCO复合材料可能的光催化反应机理。  相似文献   

17.
通过程序升温水热法制备了层级纳米花状结构Bi2O3/(BiO)2CO3复合材料(简称BO/BCO)。采用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis/DRS)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附测定等方法对上述合成材料的晶型结构、组成、光吸收性质、形貌和表面物理化学性质进行了表征。结果表明,该复合材料中(BiO)2CO3的晶型为四方相,Bi2O3的晶型为单斜相,复合后的材料同时具有两者晶型结构。并且,合成时随着OH-的引入与反应时间的增加,复合材料中(BiO)2CO3的特征衍射峰强度逐渐降低,Bi2O3的特征衍射峰强度逐渐增加,证明了Bi2O3在样品中所占比例的增加。从UV-Vis/DRS吸收光谱分析结果显示,与单体(BiO)2CO3和单体Bi2O3相比,合成的BO/BCO复合材料的吸收边带发生偏移,且Bi2O3的引入有效增加其可见光区吸收。同时,样品由片状(BiO)2CO3生长为层级纳米花环状结构的BO/BCO-0.5,而层级结构的形成导致BO/BCO-0.5的带隙能变窄,且对于光电子的反射与散射发生改变,从而有利于光生电荷的转移与光的吸收效率。另外,以罗丹明B为模型分子,通过不同光源照射下的光催化活性实验,循环实验以及捕获实验对复合材料BO/BCO的光催化活性进行了研究。结果表明,与其他体系(单体Bi2O3和P25)相比,BO/BCO-0.5活性有明显提高,并且在多次循环实验后依然保持良好的稳定性。为此,根据捕获实验结果推测了BO/BCO复合材料可能的光催化反应机理。  相似文献   

18.
Phases formed by the reduction of compounds of the type La0.5Sr0.5MO3 (M=Fe, Co) have been characterized by means of temperature programmed reduction, X-ray powder diffraction, 57Fe Mössbauer spectroscopy and Fe K-, Co K-, Sr K-, and La LIII-edge X-ray absorption spectroscopy. The results show that treatment of the material of composition La0.5Sr0.5FeO3 (which contains 50% Fe4+ and 50% Fe3+) at 650 °C in a flowing 90% hydrogen/10% nitrogen atmosphere results in the formation of an oxygen-deficient perovskite-related phase containing only trivalent iron. Further heating in the gaseous reducing environment at 1150 °C results in the formation of the Fe3+-containing phase SrLaFeO4, which has a K2NiF4-type structure, and metallic iron. The material of composition La0.5Sr0.5CoO3 is more susceptible to reduction than the compound La0.5Sr0.5FeO3 since, after heating at 520 °C in the hydrogen/nitrogen mixture, all the Co4+ and Co3+ are reduced to metallic cobalt with the concomitant formation of strontium- and lanthanum-oxides.  相似文献   

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