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采用了三种不同的合成醇催化剂分别作为第一段催化床层,以ZnO/Cr2O3催化剂作为第二段催化床层,研究了复合催化剂床对合成低碳醇反应行为的影响。结果表明,采用复合床层技术可以提高反应产物中低碳醇的选择性,但是烃类的转化率增加,液收减小。同时发现,第一段催化床层的反应产物分布与第二段催化床层的反应条件直接影响最终的反应结果。第一段催化剂床层中CO的转化率或甲醇的选择性过高都不利于提高反应产物中低碳醇的选择性 相似文献
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合成气制低碳燃料醇工业侧线模试 总被引:1,自引:1,他引:0
在接近工业操作条件下,综合考察催化剂制备放大、工业粒度催化剂、反应器放大及工业合成气等放大效应对合成气制低碳燃料醇催化反应的影响。在模试反应器中采用多段蛇管换热及移热与催化剂床层合理稀释,从而保证反应温度均匀。在模试中较系统地考察了温度、压力、空速及合成气中CO_2含量对合成低碳燃料醇反应的影响。在400—405℃,14—15MPa,尾气空速4000h~(-1)条件下进行了1000小时寿命试验,结果良好。低碳燃料醇的时空产率为0.21—0.25升醇/升催化剂/小时。在燃料醇中,甲醇占74—77%,异丁醇12—15%。本工作为合成气制低碳燃醇料工业试验装置的基础设计提供数据。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了含碳的K-Co-Mo-C催化剂,通过改变碳前驱体的添加量以获得不同的碳含量,测试了催化剂上合成气制混合醇的性能. 结果表明,适量的残留碳增加了催化剂中活性相的分散度,提高了合成醇的收率和选择性,但过量的碳导致烃的选择性增加而醇的选择性下降,这是由于随着碳前驱体添加量的增加,催化剂中的Mo物种更容易被还原成金属态. 与惰性气氛中焙烧的样品不同,空气中焙烧的样品中没有碳的存在,氧化物组分容易生成难以还原的物相,合成醇活性较低. 含碳量为2.8%的样品具有最大的比表面积和孔体积,同时也具有最高的醇收率和选择性. 惰性气氛中高温焙烧样品导致其合成醇活性明显降低,但同时高碳醇的选择性增加. 相似文献
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ZnCrDyK和ZnCrTbK合成低碳醇催化剂的XPS表征安炜,牛玉琴,陈正华(中国科学院山西煤炭化学研究所,太原030001)关键词稀土元素,Zn-Cr氧化物催化剂,低碳醇,X射线光电子能谱近年来,稀土氧化物(REO,RE表示稀土元素)作为助剂或载... 相似文献
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采用低温等离子体法在温和条件下制备了低碳醇合成(HAS)用的高性能KNiMo基催化剂,利用XRD、氮吸附、TEM、H2-TPD、CO-TPD和原位CO吸附DRIFTS等技术对其进行了表征。结果表明,与传统的热法制备相比,低温等离子体法不仅缩短了制备时间,而且得到的KNiMo基催化剂层数少、粒径小、分散度高,有利于形成更薄和更短的片层,并暴露大量位于边、角位的催化活性位,促进CO转化和醇的形成,表现出优异的低碳醇合成催化性能。其中,采用低温等离子体直接制备的KNiMo-DPS催化剂,在5 MPa、350℃、空速为5000 h-1的反应条件下,CO转化率达到32.3%,总醇选择性为75.1%,总醇中C2+醇的选择性为65.2%。 相似文献
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对低碳混合醇的合成机理,有些学者曾提出了一些假说,例如Graves的构想以及Smith和Anderson的模型等。这些假说有的已被实验所验证,成功地描述了催化剂上产物的分布情况,但对于硫化钼系催化剂,由于发展较晚,尚未见到系统的合成机理的研究报道。Schulz-Flory方程(简称S-F方程)是用来解释费托合成烃类产物的分布规律。我们考察了硫化钼系催化剂上醇类产物分布的特点,得出了醇类分布符合S-F分布规律,并推出了适合于醇分布的S-F方程。 相似文献
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Rh—Mo—K/Al2O3催化剂的CO加氢合成低碳醇性能 总被引:2,自引:1,他引:2
本文研究了硫化态和还原态Rh-Mo-K/Al2O3催化剂上CO加氢合成低碳醇的反应性能,考察了不同铑负载量、钾助剂、合成气组成和反应条件(温度、压力和空速)对合成醇性能的影响及催化剂的反应稳定性。发现硫化样品较之还原态样品具有更好的合成醇选择性,催化剂中添加铑后,生成醇活性和选择性大幅度提高。选择合适的反应温度、提高反应压力和空速、适当增加合成气H2/CO的比例可以获得较好的合成醇反应性能。 相似文献
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合成低碳醇超细Mo-Co-K催化剂的TPD研究 总被引:1,自引:3,他引:1
近年来 ,Mo基催化剂由于其独特的耐硫性而在各种合成低碳醇催化剂体系中倍受青睐。许多研究表明 ,以Co作为Mo基催化剂的第二组分可明显改善其催化合成低碳醇的反应性能[1~ 4] 。一般认为 ,K是这类催化剂通用的促进剂[1,3 ,5,6] 。我们曾经报道[7] ,还原态超细Mo Co K催化剂具有优良的合成低碳醇性能。同时 ,催化剂的Co Mo比对其合成低碳醇性能具有显著的影响。为了解这种影响的原因 ,本文运用TPD技术对此类催化剂进行了研究。催化剂经还原后 ,在催化剂表面即形成了不同的吸附中心[8] 。了解这些不同的吸附中心 ,对于研… 相似文献
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Co在超细Mo-Co-K催化剂合成低碳醇中的作用 总被引:3,自引:2,他引:3
采用BET、XPS和TPD表征手段对超细Mo-Co-K催化剂的织构、表面结构和吸附行为进行了研究,结合催化剂的合成低碳醇性能,论证了Co在超细Mo-Co-K催化剂合成低碳醇中的作用。Co的加入提高了催化剂合成低碳醇的活性和选择性,同时也提高了催化剂的比表面并促进了微孔的形成,催化剂的催化性能与其织构之间呈现出很好的顺变关系。Co对催化剂中可能作为合成低碳醇活性中心的低价Mo物种的电子结合能值影响较小。Co的加入降低了H2和CO在催化剂表面的强吸附中心的吸附强度,从而有利于合成低碳醇反应的发生。研究结果表明,Co仅仅是作为结构助剂,通过调变催化剂的织构和催化剂表面的H2及CO的强吸附中心而影响其合成低碳醇性能的。 相似文献
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合成气制低碳混合醇耐硫钼基催化剂的制备研究 总被引:4,自引:0,他引:4
本文考察了不同制备方法和制备程序制得之MoSx-K^ /Si O2催化剂对合成转化为低碳混合醇的催化性能,探讨不同助剂(包括K2 CO3,KF,DC1等)对催化剂活性和选择性的影响,首次报道以K2MoS4作为前驱物料制得的MoSx-K^ /SiO2催化剂具有与(NH4)2MoS4- K2CO3/SiO2和法生得到的催化剂几乎一样高的催化活性 和选择性 ,其结果为具有实用意义的催化剂的研制提供依据。 相似文献
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采用类凝胶法和超临界干燥技术制得超细Mo-Co-K催化剂。研究了还原态催化剂上CO加氢合成低碳醇的反应性能,考察了不同钼钴比、钾盐助剂呈和反应条件对合成低碳醇性能的影响,在300℃、6.0MPa,10000h^-1的反应条件下,超细Mo-Co-K(Mo/Co=7:1,K含量为1%)催化剂上低碳醇的时空产率达到624.4g/kg-cat.h,醇选择性与48.5%,OH/C1OH=1.08。 相似文献
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在位ESCA表征不同状态下Cu-Co尖晶石催化剂表面状态和组成。氧化态催化剂表面富铜,钾表面浓度较低。Cu为Cu ̄(+2);Co大部为Co ̄(+3),部分为Co ̄(+2)。还原态催化剂表面形成富钾层。Cu为Cu ̄0或Cu ̄(+1),Co为Co ̄0。Cu、Co间有强相互作用,合成气通过Cu、Co的协同催化作用形成低碳醇。解析反应后脱附的C_(1s)峰表明存在三种类型的碳物种:非解离吸附CO,解离吸附的CO物种,表面碳酸钾。解离吸附与非解离吸附碳物种的合适比例是形成低碳醇的条件。 相似文献