Pt/硅藻土催化剂的制备及其催化硅氢加成反应的研

以硅藻土为载体,利用浸渍法将Pt负载于硅藻土,制备Pt/硅藻土催化剂,通过红外光谱、紫外可见光谱、氮气吸附-脱附和XRD对催化剂的结构和Pt的负载情况进行了表征,利用热重仪、ICP等方法分别考察了该催化剂的热稳定性和Pt含量,且对该催化剂催化辛烯与甲基二氯硅烷硅氢加成反应的工艺进行了探究。结果表明,Pt成功负载于硅藻土中,其与硅藻土形成了Si-O-Pt键,且具有良好的热稳定性。在无溶剂下,当Pt/硅藻土催化剂用量为0.15g、辛烯与甲基二氯甲烷的摩尔比为52、反应温度为40℃、反应时间4h,辛烯的转化率高达90%,循环4次使用后,其对辛烯的转化率仍达88%。该催化剂显示了很高的催化活性和稳定性,具有应用价值。 更多还原     

PdAu/Al_2O_3合金纳米催化剂的合成、表征及其在4-氯硝基苯加氢中的应用

采用乙二醇连续还原法合成了不同摩尔比的PdAu合金纳米颗粒.利用XRD、TEM、DRIFT-IR和紫外可见光光谱表征技术对其进行了表征.结果表明,纳米Pd种子与氯金酸钠发生置换反应,表面元素重新排布,Pd、Au纳米颗粒以PdAu合金形式存在,且合金粒径大小可控.将不同摩尔比的PdAu合金纳米颗粒采用共沉淀法负载到Al_2O_3载体上,制得PdAu/Al_2O_3催化剂,并将其应用于4-氯硝基苯的加氢反应中.与Au/Al_2O_3、Pd/Al_2O_3催化剂(4-氯硝基苯转化率为0和37.4%)相比,PdAu/Al_2O_3催化剂大大提高了4-氯硝基苯加氢活性,其中PdAu-1/0.5/Al_2O_3催化剂具有最高的催化活性,4-氯硝基苯转化率为69.4%,这可能归因于PdAu合金纳米颗粒间的协同效应和PdAu与Al_2O_3载体间的强相互作用.     

蛋壳型Pt/α-Al2O3催化剂催化6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相连续加氢合成CLT酸的研究

以稳定态晶型α-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了低负载量蛋壳型 Pt/α-Al2O3催化剂,使用涓流床反应器,将该催化剂应用于6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相催化加氢合成 CLT 酸的反应,考察了Pt的负载量、催化剂的还原方式、催化剂的焙烧温度等对6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相催化加氢合成 CLT 酸的影响.实验结果表明： Pt 负载量的质量分数为0.15%,催化剂焙烧温度为400℃,氢气还原300℃×2 h时,6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸的转化率高达97%,并且有效抑制了脱氯反应的发生.此外, XRD、TEM和EDS表征结果表明：活性组分Pt以纳米颗粒形式存在,尺寸极小且在α-Al2O3载体上高度分散,这有利于6-氯-3-硝基甲苯-4-磺酸液相催化加氢合成CLT酸.     

戊二醛改性交联壳聚糖纳米纤维膜负载钯催化剂的制备及其催化性能研究

以壳聚糖(CS)为基体聚合物、聚甲基丙烯酸(PMAA)为共纺聚合物,通过静电纺丝和热交联技术制备了具有良好形貌和稳定性的交联壳聚糖/聚甲基丙烯酸(CS/PMAA)纳米纤维膜,然后采用戊二醛对纤维进行化学改性后用于负载钯催化剂.采用扫描电镜(SEM)表征纤维膜的微观结构;通过扫描电子显微镜-能谱仪(SEM-EDS)和X-射线衍射仪(XRD)分析钯催化中心在纤维膜上的分布;采用红外光谱(FT-IR)表征戊二醛改性后纤维膜的化学结构变化;利用密度泛函理论(DFT)研究戊二醛改性对壳聚糖纤维膜与钯催化中心之间络合强度的影响.Sonogashira偶联反应催化结果显示,戊二醛改性有助于提高纤维膜负载钯催化剂的催化活性,且该催化剂在重复使用9次后,催化反应转化率和产率基本保持不变.     

Pt/Al2O3在生物油轻质组分水相重整制氢反应中的稳定性

生物油轻质组分中水的质量分数高达85%,除水困难,弃之浪费又造成污染. 采用水相重整的方法可充分利用这部分物质,得到宝贵的氢气资源. 实验室以Pt/Al2O3为催化剂,可得到757 mL的气体,并且氢气的体积分数高达65.86%. 由于Pt为贵金属催化剂,研究其在反应过程中的稳定性非常必要. 为此,对反应后的催化剂进行了XRD、TEM、SEM和TPO表征,发现其性质发生了较大的改变. 将催化剂煅烧处理后进行重复试验,发现其催化活性和对氢气的选择性均明显下降,即Pt/Al2O3在生物油轻质组分水相重整制氢反应体系中的稳定性较差,难以重复利用.     

质子交换膜燃料电池阳极电催化剂制备

采用液相化学还原法制备了不同反应温度下单壁碳纳米管(SWCNTs)负载型的质子交换膜燃料电池阳极电催化剂PtRu/SWCNTs(Pt和Ru的质量分数分别为20%和10%). 对催化剂进行了XRD和TEM表征,并估算了催化剂上金属的粒径、晶格参数和比表面积.研究了阳极催化剂层中PtRu/SWCNTs催化剂用量、Nafion含量和PTFE含量对单电池性能的影响.结果表明,反应温度为60 ℃时,PtRu/SWCNTs催化剂具有较小的粒径和较大的比表面积.阳极催化层中催化剂最佳用量和Nafion与PTFE最佳含量分别为0.6 mgPt/cm2、7%和为5%.在阳极和阴极催化剂层中Pt用量均为0.6 mg·cm-2,甲醇浓度和流量分别为2.5 mol·L-1和0.6 mL·min-1,阴极氧化剂空气操作压力和温度分别为0.2 MPa和 80 ℃,单电池开路电压为0.6 V左右的条件下,0.3 V和0.2 V时电流密度分别为72 mA·cm-2·mg-1 Pt和120 mA·cm-2·mg-1 Pt.     

Pt-Pd/阳极氧化不锈钢膜催化剂对挥发性有机物燃烧反应活性的研究

以阳极氧化工艺处理的不锈钢氧化膜为载体,负载活性组分Pt和Pd后制成催化剂用于催化氧化挥发性有机物(VOCs).考察了空速、进料浓度、反应温度等因素对催化剂活性的影响.结果发现经阳极氧化工艺制备的催化剂具有良好的催化活性,对甲苯、丙酮、乙酸乙酯等VOCs的处理转化率达到98%时的温度分别是240、270、320℃.在经1000℃的高温焙烧以后,发现催化剂在220℃即可使甲苯完全转化;并经过700h的寿命试验后,仍保持较高的催化活性.通过SEM对载体和催化剂的形貌进行了表征,结果发现经阳极氧化工艺处理的催化剂,其催化活性与其表面形成的氧化膜状态有关.     

壳聚糖接枝苯并18-冠-6负载氯化钯催化氢化对硝基苯胺的研究

用苯并18 冠6 与壳聚糖接枝,再负载氯化钯,制成非均相负载型钯催化剂(CCTS B 18 C 6 Pd),并对该催化剂进行了X 射线光电子能谱(XPS)表征.将其用于对硝基苯胺的催化氢化反应,实验结果表明,催化剂表现出较好的催化活性,对苯二胺的产率较高,且催化剂易与产物分离.同时研究了反应时间及催化剂中钯含量、温度、底物浓度等因素对催化氢化对硝基苯胺的影响,考查了催化剂的稳定性.在甲醇溶剂中,温度20 ℃,催化剂中钯的含量为0.004 g,底物浓度为0.025 g·mL-1时,对苯二胺的产率达到99.9%.     

耐高温高比表面CexZr1-x-Al复合氧化物的制备及其单Pd型三效催化性能的研究

利用溶胶-凝胶法和超临界干燥法相结合的技术制备了系列CexZr1-xAl复合氧化物，采用BET、XRD等技术进行了表征，并研究了其负载Pd催化剂的三效性能．BET和xRD结果表明，CexZr1-x-Al复合氧化物具有良好的热稳定性，经1100℃焙烧4h后仍具有较大比表面积（〉95m^2·g^-1），无α—Al2O3产生．TEM和催化剂活性评价表明，含有铈锆固溶体的负载Pd催化剂具有良好的催化活性和耐热稳定性，其中Pd／Ce0.75 Zr0.25-Al的催化性能最好，CO、C3H6、NO和NO2的起燃温度（T20％）分别为140、268、340、175℃，经1100℃焙烧4h后对各气体组分的完全转化温度仅提高10～20℃．     

Au、Pt改性HZSM-5纳米沸石催化剂上的甲醇羰基化反应性能研究

采用固定床-微反装置,在临氢和非临氢状态下,评价了金、铂改性的纳米HZSM-5催化剂上甲醇的反应活性和羰基化选择性.结果表明:在300℃时,载体HZSM-5、0.3%Pt/HZSM-5、2.0%Pt/HZSM-5、3.0%Pt/HZSM-5催化剂甲醇临氢转化率分别为43.89%、95.05%、87.24%、62.49%;甲酸甲酯选择性分别为39.29%、80.07%、84.49%、64.37%;乙酸甲酯选择性分别为32.35%、22.79%、13.46%、11.29%.相比之下,在纳米HZSM-5载体上负载0.3%Au、2.0%Au和3.0%Au时,甲醇的临氢转化率分别为71.72%、82.90%和55.13%.甲酸甲酯选择性分别为60.97、81.85%和42.19%.乙酸甲酯选择性分别为20.48%、20.70%和19.16%.不难看出,随着金负载量的增加,甲醇转化率、乙酸甲酯选择性和甲酸甲酯选择性均有所增加.另外,在临氢和不临氢情况下,催化剂的性能有明显的区别.不临氢时,随着Au和Pt负载量的增加,甲醇转化率降低明显,产物甲酸甲酯选择性也是降低的,而乙酸甲酯的选择性有所增加.当引入氢时,甲酸甲酯的选择性随氢增加,并且乙酸甲酯的选择性显著降低.以上结果可能与催化剂的表面酸性、结构特征、晶体尺寸等密切相关.     

亲油性纳米ZSM-5分子筛的制备及其对碳氢燃料的催化性能

采用不同链长的有机硅烷作为表面修饰剂,在正庚烷/正丁醇中利用溶剂热合成法制备得到亲油性纳米ZSM-5分子筛.通过有机硅烷与氧化物晶种表面的羟基作用,其长链化学键合到晶种表面,形成保护层,既抑制了氧化物颗粒间的团聚,又控制了纳米ZSM 5的粒径.所制备的纳米ZSM-5平均粒径为20～70 nm,且粒径随着有机硅烷碳链长度的降低而逐渐减小.添加一定量的该纳米ZSM-5到碳氢燃料模型化合物正十二烷中,在管式反应器中（550 ℃,4 MPa）考察催化裂解行为,结果表明该亲油性纳米ZSM-5分子筛能有效催化正十二烷裂解,其裂解转化率相对于热裂解明显提高,且转化率的提高随着有机硅烷碳链长度的降低而逐渐增大,其中丙基三甲氧基硅烷修饰的ZSM-5使正十二烷的裂解转化率相对于热裂解提高了115%.     

铁氮共掺杂碳纤维基复合碳材料的制备及其氧还原反应催化性能研究

以聚丙烯腈(PAN)和石墨化氮化碳(g-C3N4)共同作为碳/氮前驱体材料,醋酸亚铁作为铁源,利用静电纺丝技术结合高温热解法制备了系列铁氮共掺杂的碳纤维基复合碳材料(Fe-N-CFC),研究了PAN和g-C3N4的质量配比对所制得的催化剂样品的形貌结构及其氧还原反应(ORR)催化性能的影响.优化组成的Fe-N-CFC-2材料对ORR的半波电势和极限电流分别为-0.04 V和4.32 mA·cm~(-2),与商业Pt/C催化剂活性接近,而其抗甲醇性能和ORR催化稳定性明显优于Pt/C,是一种有应用潜力的ORR催化剂.     

多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂在玉米油加氢脱氧反应中的应用

将多壁碳纳米管负载的碳化钼催化剂用于玉米油的加氢脱氧反应以制备柴油类烃,结果表明,该类催化剂对玉米油加氢脱氧反应具有极高的转化率和选择性.结合XRD、Raman、TEM、IR、TG等催化剂表征技术,考察了载体多壁碳纳米管的预处理条件、管径、表面缺陷浓度等因素对催化剂活性和玉米油加氢脱氧反应的影响.在氢压2.5 MPa、反应温度260℃、搅拌速率500r·min-1的实验条件下反应3h后,玉米油在Mo2C/MWCNT上加氢脱氧制备柴油类烃的反应转化率接近90%,烃类选择性达到了98%.     

基于二甲胺（DMA）光催化降解的纳米TiO2/硅藻土光催化剂的制备和表征

以钛酸四丁酯为原料,通过溶胶-凝胶法制备纳米TiO2/硅藻土复合光催化剂,以难降解有机物二甲胺(DMA)为被降解物,考察了制备条件对光催化性能的影响.结果表明,TiO2/硅藻土光催化剂的制备最佳条件为水醇比0.6,500℃煅烧5h,硅藻土2g∶9mL负载1次,溶胶pH值为2.复合光催化剂经扫描电子显微镜(SME)和X射线衍射仪(XRD)表征,达到纳米级别,3g·L-1催化剂对400mg·L-1 DMA的6h降解率平均可达70%,光催化性能优良.     

Fe3+偶联的Eosin-Y染料敏化Pt/ZnO可见光制氢活性

以浸渍法制备了Eosin-Y染料敏化的EY-Pt/ZnO和Fe3+偶联的EY-Fe-Pt/ZnO光催化剂。利用XRD、UV-Vis漫反射光谱、FTIR光谱、XPS能谱和电化学方法对催化剂进行了表征。以三甲胺（TMA）为电子给体,考察了催化剂在可见光（λ≥420 nm）照射下的光催化分解水制氢活性。结果表明:Eosin-Y染料的敏化使Pt/ZnO对可见光有较强的吸收和放氢活性。Fe3+离子偶联后提高了Eosin-Y染料在Pt/ZnO光催化剂表面的吸附,促进了光生电子-空穴的分离,使催化剂可见光制氢活性和稳定性得以提高。最佳条件下,经过8 h光照,Fe3+离子偶联的催化剂EY（0.05）-Fe（0.003）-Pt/ZnO的制氢活性比单一用Eosin-Y染料敏化的催化剂EY（0.05）-Pt/ZnO的制氢活性提高了47%。     

磁性Ag_3PO_4/壳聚糖/Fe_3O_4复合催化剂的制备及其可见光催化性能

在Fe_3O_4/壳聚糖体系中,利用壳聚糖(CS)分子中未反应的活性位点引入窄带隙半导体Ag_3PO_4制备了磁性Ag_3PO_4/CS/Fe_3O_4复合可见光催化剂,采用SEM,TEM,EDAX,XRD,FT-IR,VSM等技术对其微观形貌、结构和磁性进行表征,并以甲基橙为模式污染物考察了各组分配比、交联剂用量等因素对其可见光催化性能的影响.结果表明,该复合催化剂各组分配比(mFe_3O_4∶mCS∶mAg3PO4)为0.33∶1∶2.5、交联剂戊二醛用量相对于0.1g壳聚糖为0.66g时,在选定实验条件下对甲基橙表现出优于同样质量Ag_3PO_4的光催化脱色能力,且可以利用外加磁场方便地从反应体系中分离回收.受可见光驱动的Ag_3PO_4、吸附剂壳聚糖以及磁性的Fe_3O_4三组分协同作用使复合催化剂具有良好的催化活性、稳定性和分离回收性能.     

基于二甲胺（DMA）光催化降解的纳米TiO2/硅藻土光催化剂的制备和表征

以钛酸四丁酯为原料,通过溶胶 凝胶法制备纳米TiO2/硅藻土复合光催化剂,以难降解有机物二甲胺（DMA）为被降解物,考察了制备条件对光催化性能的影响.结果表明,TiO2/硅藻土光催化剂的制备最佳条件为水醇比0.6,500 ℃煅烧5 h,硅藻土2 g∶9 mL负载1次,溶胶pH值为2.复合光催化剂经扫描电子显微镜（SME）和X射线衍射仪（XRD）表征,达到纳米级别,3 g·L-1催化剂对400 mg·L-1 DMA的6 h降解率平均可达70%,光催化性能优良.     

Pd-Co-La-Ce汽车尾气净化催化剂

催化剂用浸渍法制备。应用流动体系微型反应装置研究了Pd-Co-La-Ce汽车尾气净化催化剂的活性、热稳定性，并进行了TPR、TPD表征。评价结果表明：对CO、NOx、C3H4转化Pd-Co-La-Ce还原态催化剂的活性优于其氧化态；与Pd-La-Ce催化剂相比较，尽管对于C3H8的氧化Pd-Co-La-Ce催化剂有所下降，但对CO、NOx的转化，催化剂的活性有很大提高；另外，对于CO、C3H8Pd-Co-La-Ce催化剂还具有非常高的热稳定性，其对NOx热稳定性则需进一步研究。     

Co3O4/Al2O3催化剂对甲烷低温燃烧的催化性能

采用室温固相合成法制备了不同负载量的Co2O4／Al2O3系列催化剂，用X-射线衍射（XRD）技术对其物相结构进行了表征，并考察了负载晕和焙烧温度对甲烷低温燃烧催化活性的影响．结果表明，该法制备的Co3O4／Al2O3系列催化刑具有较好的低温催化活性，且随Co3O4负载量的增加，催化剂的低温活性增强．综合考虑催化剂的催化活性和稳定性，400℃焙烧制备的Co3O4负载量为40％的Co3O4／Al2O3催化剂对甲烷低温催化燃烧有较好的催化性能。     

高水热稳定性加氢脱氧催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)的制备及其性能研究

分别采用共沉淀法和溶胶凝胶法制备了具有高水热稳定性的Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)载体,并通过浸渍法制得高分散Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)催化剂,分析了短链脂肪醇作为氢供体用于香兰素加氢脱氧反应的催化性能.实验结果表明,复合氧化物催化剂Pt/Ce_(0.5)M_(0.5)O_2(M=Zr,Ti)具有高的水热稳定性和优良的加氢脱氧活性,且Pt/Ce_(0.5)Zr_(0.5)O_2较Pt/Ce_(0.5)Ti_(0.5)O_2的催化性能更胜一筹,催化剂的加氢脱氧性能与其表面的酸性质以及贵金属Pt在载体上的高度分散有关.短链脂肪醇作为含氢的有机小分子,可作为氢源替代氢气,是理想有效的氢供体.