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本文采用TPR、TPO技术分别考察了氧处理Pt/TiO_2上氧物种的还原行为和氢还原样品的氧化过程.TPR结果表明,表面含有活泼氧物种的Pt/TiO_2样品对氢很活泼,室温条件下可以吸附大量氢,并且这些吸附氢又可以在TPR过程中脱附.表面活泼氧物种与氢的反应温度在500—673K之间,当大于673K时,Pt/TiO_2继续耗氢,可能是氢与还原产生的表面Ti~(3+)离子进一步反应生成钛—氢物种,并向TiO_2体相扩散与TiO_2体相晶格氧发生反应.对于773K还原的Pt/TiO_2作品,室温吸附氧在TPD过程中可以与表面吸附氢反应;473K氧化处理可以消除表面的吸附氢,但并不能完全去除体相储氢;573K氧化处理则基本上恢复了原样品的氧化状态.不同温度氢还原处理的Pt/TiO_2样品在动态氧化过程(TPO)中,在300-600K温区,气相氧与样品上表面吸附氢和表面氧空位反应;在大于600K温区,氧主要与表面钛—氢物种发生反应,并向体相扩散,与体相氢发生反应.文中描述了气相氢、氧分别与Pt/TiO_2催化剂存在的氧或氢物种作用的形式. 相似文献
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CO在担载Ru催化剂上的吸脱附作用及其表面加氢反应 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了担载于Al_2O_3和ZrO_2上的以Ru_3(CO)_(12)为前体的[Ru]和以RuCl_3为前体的Ru催化剂的TPR特性、CO吸脱附行为及其表面加H_2反应。担载于Al_2O_3上的[Ru]和Ru催化剂上部分物相较担载于ZrO_2上者难于还原。CO在氧化[Ru]催化剂上主要以Ru(CO)yO_2表面络合物形式存在,在还原[Ru]和Ru、以及氧化Ru催化剂上CO以吸附物种形式存在。在Ru离子上的CO比在Ru原子上者难于脱附。以ZrO_2为载体的[Ru]和Ru催化剂上的CO加H_2生成CH_4的性能显著优于以Al_2O_3为载体者,担载[Ru]催化剂上的CO加H_2性能略优于担载Ru催化剂。 相似文献
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CeO2及Pt/CeO2催化剂上H2、O2的作用特性 总被引:12,自引:1,他引:12
采用TPD、TPR、FT-IR和TPEC等方法研究了CeO_2及Pt/CeO_2上H_2、O_2作用特性。结果表明, Pt促进CeO_2还原, 并形成高活动性氢物种。Pt的存在使吸H_2和放氢温度下阵达300 ℃。部分还原的CeO_2常温下吸附氧形成分子离子氧物种(O_2~-, O_2~(2-)), Pt的存在改变氧化铈催化剂在常温下氧吸附物种的形态, 以解离态存在。氧化铈上吸附的氧物种在升温时可部分脱附, 高于170 ℃时则转化为晶格氧。 相似文献
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Pt/SAPO-11催化剂上正十四烷临氢异构化Ⅰ.反应条件对催化性能及稳定性的影响 总被引:1,自引:5,他引:1
以正十四烷为原料,在连续流动的固定床反应装置上,通过改变温度、压力、空速以及氢烃摩尔比等参数,考察了0.6%Pt/SAPO-11催化剂的异构化性能。结果表明,反应压力与氢烃摩尔比较低时,该催化剂仍具有良好的异构化选择性和催化稳定性。正十四烷反应的转化率高达95%时,异构化选择性仍保持在90%左右。正十四烷的转化率随温度的升高,压力、进料空速和氢烃摩尔比的降低而增大;异构化选择性呈现复杂的变化规律,反应压力和温度过高、进料空速和氢烃摩尔比太小都不利于异构体的生成。各反应参数不是单独起作用,它们之间存在相互作用;即一个参数变化时,需要其他参数的调整来获得最大的异构体收率。获得了正十四烷临氢异构的最佳条件为 300℃~330℃, 0.5MPa~2.0MPa,WHSV<10 h-1,H2/CH摩尔比1.1~8.7。 相似文献
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甲烷在Ni/TiO_2催化剂表面的活化 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了Ni/TiO2催化剂甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气的反应活性,实验表明,以TiO2为载体的镍系催化剂对于甲烷部分氧化制合成气反应具有较好的活性,尤其对H2的选择性较高,对二氧化碳重整制合成气反应具有较好的低温反应活性.采用脉冲-质谱在线分析等技术,在无气相氧条件下向Ni/TiO2催化剂脉冲CH4,发现甲烷在催化剂表面的活化(转化)及其氧化产物的选择性与金属催化剂表面氧的浓度密切相关.CH4与Ni/TiO2催化剂作用过程中存在明显的氢溢流和氧溢流现象,可能是这种溢流效应使得N/TiO2催化剂具有良好的反应活性和抗积碳性能. 相似文献
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应用红外光谱和程序升温脱附技术研究了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂上H2对CO吸附和脱附的影响. 结果表明,预吸附的H2主要占据线式CO的吸附位. 共吸附时H2与CO在Rh位上形成了羰基氢化物,从而导致线式物种谱带红移,且高的H2浓度有利于CO的吸附. 在323 K下, H2对预吸附的CO谱带位置和强度没有影响. 但是,随着温度的升高, H2的存在促进了弱吸附CO的脱附,并使之重新吸附; 同时, H2促进了强吸附CO的解离,增强了CO的吸附强度和催化剂的吸附能力. 相似文献
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二氧化钛具有优良的光催化性能,以其为载体通过光催化还原沉积可在其表面实现单质金属活性组分负载.选择二氧化钛颗粒为载体,通过紫外光照射在二氧化钛颗粒表面还原沉积铂单质,形成Pt/TiO2负载型催化剂,并将该新型催化剂用于氨催化氧化反应.所制备的Pt/TiO2催化剂铂负载量减为0.2 gPt/gTiO2,比表面积增达10 m2/g.以该催化剂催化氨氧化反应,氨转化率在600~700℃即可达100%,低于目前硝酸工业中氨氧化反应温度800~900℃,也低于PtO2升华温度850℃.该催化剂经400 h连续反应,其铂载量、及催化活性均无降低,具有工业应用前景. 相似文献
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ZrO2改性对Pt/Al2O3催化剂上CO氧化性能的影响 总被引:8,自引:1,他引:8
用流动反应法、TPR和TPD-MS等技术研究了Pt/Al2O3催化剂掺杂ZrO2体系上CO的催化氧化反应、氧物种的还原及脱出-恢复行为.结果表明,掺杂ZrO2有利于催化剂上氧物种的脱出-恢复,从而促进CO氧化活性及表面活泼氧物种与氢的反应.并用催化剂集团结构适应理论对结果作出了解释. 相似文献
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担载于Al2O3和ZrO2上的三种金属羰基络合物在He气中进行程序升温分解(TPDE)时,其羰基发生表面岐化反应生成CO2能力的次序为NaRuCo3(CO)12>>Ru3(CO)12>>CCo3(CO)9。吸附于担载Ru3和Co3上的CO在He气中进行程序升温脱附(TPD)时发生表面岐化反应生成CO2。在H2气中,吸附于担载Ru3上的CO加H2生成CH4,吸附于担载Co3上的CO却生成CO2,在担 相似文献
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本文采用密度泛函理论方法和周期性边界条件,考察了Pt原子与γ-Al2O3(001)表面上六种不同位点的相互作用,获得了最稳定吸附位的Pt/γ-Al2O3模型催化剂,建立了Pt原子负载在γ-Al2O3(001)表面的模型催化剂。同时,考查了乙烷分子在Pt/γ-Al2O3模型催化剂上的吸附行为。结果表明,在Pt/γ-Al2O3模型催化剂上,Pt原子转移了部分电子到载体γ-Al2O3。乙烷以分子态形式吸附在Pt/γ-Al2O3模型催化剂上,靠近Pt原子的C-H键受到一定程度地活化。 相似文献