共查询到18条相似文献,搜索用时 78 毫秒
1.
研究P/V=1的SiO2负载钒磷氧化物催化剂催化2,4-二氯甲苯氨氧化反应,考察了反应温度,氨气比,空气比和空间速度等工艺条件的影响,在673K,二氯甲苯:氨气:空气:7:15,空间速度250h^-1的条件下,2,4-二氯甲苯的转化率为97%,2,4-二氯苯腈的摩尔产率为70.2%,远高于文献所报道的使用未负载VPO催化剂的结果,且反应温度降低40K。 相似文献
2.
VPO/SiO2催化对甲氧基甲苯氨氧化制备精细化学品大茴香腈(MOBN),在内径为20mm的连续流动固定床反应器上进行工艺条件正交实验和单因素实验。研究了反应温度,空气比,氨气比以及空间速度对PMOT转化率,MONB摩尔产率和选择性的影响,确定最适宜的反应条件为;温度603K,PMOT:NH3:Air=1:12:30,空间速度为564h^-1,在此条件下,PMOT转化率为98%,MOBN产率63% 相似文献
3.
超临界流体干燥方法在丁烷选择性氧化制顺酐VPO催化剂制备中的应用 总被引:2,自引:0,他引:2
分别用超临界流体干燥方法和传统方法制备了用于丁烷选择性氧化顺酐的VPO催化剂。用超临界流体干燥方法制备的催化剂VPOⅡ的比表面积高达38.8m^2/g,而用传统方法制备的催化剂VPOⅠ的比表面积只有10.7m^2/g。XRD分析表明,除催化剂VPOⅡ中的VOPO4相含量比催化剂VPOⅠ稍多外,这两种催化剂的主要结构均为(VO)2P2O7相。在有氧和无氧条件下进行的丁烷氧化制顺酐的催化反应结果表明,用超临界流体干燥方法制备的催化剂不仅具有较高的顺酐收率,而且含有更多的可在无氧条件下参与选择性氧化反应的晶格氧(催化剂VPOⅡ的可利用选择性晶格氧量比催化剂VPOⅠ增加了1.5倍)。用超临界流体干燥方法可以改善催化剂性能的原因可能与催化剂具有较大的比表面积和较多的V^5 有关。 相似文献
4.
5.
6.
在甲苯选择性氧化反应条件下铁钼催化剂的物化性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用原位穆斯堡尔谱、XRD、XPS、IR和UVDRS等对Fe/Mo=0.67的Fe_2(MoO_4)_3和Fe/Mo=0.29的Fe_2(MoO_4)_3-4MoO_3样品进行了研究。实验结果表明,在甲苯氧化反应条件下,样品中一部分Fe_2(MoO_4)_3相还原为β-FeMoO_4。在反应温度(450℃)下通空气氧化,生成的β-FeMoO_4又氧化为Fe_2(MoO_4)_3。在甲苯选择性氧化中,易还原为β-FeMoO_4的样品,其甲苯选择性氧化活性较高。样品中的Fe~(3+)起着稳定Mo~(6+)的作用而Fe~(3+)还原为Fe~(2+)。在氧的作用下,Fe~(2+)再氧化为Fe~(3+),并使表面上吸附的氧转化为晶格氧。Fe_2(MoO_4)_3中的Mo~(6+)吸附甲苯分子,反应时,钼酸铁的表面晶格氧和甲苯反应使之生成苯甲醛和水。 相似文献
7.
8.
以不同量的草酸处理钒的起始原料,采用共沉淀法制备了VSb3混合氧化物催化剂,运用N2低温吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和H2程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,并考察了其在丙烷氨氧化反应中的催化性能.结果表明,草酸的处理可使所得样品中V处于较低的价态,从而有利于活性相SbVO4的生成.当草酸/V(摩尔比)为3时,所制VSb3混合氧化物中存在较多的活性相SbVO4,且其表面具有适量Sb和V的分布,使催化剂具有良好的氧化/还原性能平衡,因而在丙烷氨氧化反应中表现出更高的活性和丙烯腈选择性. 相似文献
9.
制备了一系列V,Ag,Ni原子比不同的三元氧化物,应用TPD-MS技术研究了样品表面氧的性质,并测定了甲苯选择性氧化生成苯甲醛的催化活性。实验结果表明,样品表面存在有多种吸附的氧物种。在脱附温度<900℃:当Ni含量对Ag(或V)的原子比为0.25或0.50时,仅在低温处出现有表面的O^-和O^2^-两种氧物种的脱附峰;当Ni含量对Ag(或V)的原子比增高到>0.75时,除有表面的O^-和O^2^ 相似文献
10.
11.
制备条件对Al1P1.30Ti0.30Si0.17体系催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
从制备催化剂的原料、沉淀剂种类、铝沉淀物终点的pH值、水量\r\n及原料的加入顺序等方面考察了制备条件对AlP1.30-Ti0.30Si0.1\r\n7体系的结构及催化性能的影响.结果表明,以自制新鲜氢氧化铝为铝\r\n源,以硅溶胶为硅源,以钛酸丁酯为钛源,以氨水为沉淀剂,在pH=6\r\n.2,c(Al3+)=0.64mol/L(V(H2O)=200ml)的条件下,采用\r\n通常的沉淀方法可制备出性能优良的催化剂.催化剂的酸性是影响其催\r\n化性能的主要因素,主产物选择性与酸强度有关,酸强度高的催化剂具\r\n有较低的主产物选择性;催化剂的活性与其孔径及表面酸量有关;催化\r\n剂中的B酸中心是反应可能的活性中心. 相似文献
12.
丙烷选择氧化用VPO/SiO2催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
摘要:对比研究了VPO和VPO/SiO2催化剂的结构、表面元素氧化态、还\r\n原性及其对丙烷选择氧化反应的催化性能.与VPO催化剂相比,VPO/S\r\niO2催化剂具有较大的比表面积;VPO主要以(VO)2P2O7的形式高度分散于SiO2表面;VPO/SiO2催化剂的还原温度较低;VPO/SiO2催化剂与丙烷的相互作用较强;在反应条件下,VPO/SiO2催化剂的活性较高,但产物丙烯的选择性较低,并有丙烯醛等C3含氧化合物生成.这可能是由于VPO/SiO2催化剂表面的V与Si发生了相互作用之故.随着VPO担载量的增加,VPO/SiO2催化剂的比表面积减小;催化剂的还原温度略有升高,可还原的晶格氧量增加;催化剂表面与丙烷的相互作用增强;丙烷转化率升高而丙烯选择性降低,丙烯醛选择性在5%VPO/SiO2催化剂上最高.这可能是由于随着VPO担载量的增加,催化剂表面晶格氧的密度增大所致. 相似文献
13.
超细Fe-V-O催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛 总被引:2,自引:0,他引:2
分别采用共沉淀法,凝胶自燃烧法和水热法制备了Fe-V-O复合氧化物催化剂用于催化过氧化氢液相氧化甲苯制苯甲醛反应中,并采用N2等温吸附-脱附法,粉末X射线衍射,红外光谱,扫描电子显微镜,能量弥散X射线光谱和H2程序升温还原等方法对催化剂性质进行了表征.结果表明,制备方法显著影响催化剂的结构,比表面积,形貌,表面元素组成和还原性.Fe-V-O催化剂颗粒的超细化调变了其比表面积和还原性,从而改善了催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛反应性能.其中水热法制备的超细Fe-V-O催化剂具有最高的苯甲醛收率和较好的重复使用性能.这主要归因于该催化剂颗粒尺寸小,比表面积大,以及表面较多的活性钒氧物种和适宜的还原性. 相似文献
14.
15.
16.
Cu-Co/SBA-15催化剂的结构特征及其催化甲苯燃烧性能 总被引:5,自引:0,他引:5
以介孔 SBA-15 分子筛为载体, 用等体积共浸渍法制备了不同 Cu/Co 比和不同 Cu-Co 含量的 Cu-Co/SBA-15 催化剂, 采用 N2 吸附-脱附、高分辨透射电镜、X 射线衍射、X 射线光电子能谱和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征, 并在微型固定床反应器上评价了催化剂催化甲苯燃烧性能. 结果表明, 所有催化剂仍具有 SBA-15 分子筛的介孔结构, Cu 含量较低时催化剂中存在 Cu-Co-O 固溶体, Cu 含量较高时会形成 CuO. 催化剂表面的 Co 对甲苯催化燃烧有重要的作用, 催化剂中的 Cu 可以降低 Co 的还原温度, 从而有利于催化剂活性的提高. 40%(Cu0.25Co0.75)/SBA-15 催化剂具有最高的活性, 在 285 oC 时可完全催化燃烧消除甲苯. 相似文献
17.
采用溶胶-凝胶法制备了Fe-Al-P-O催化剂,用N2物理吸附、透射电镜、红外光谱、 X射线衍射、程序升温脱附和微反技术研究了催化剂的物化性质和催化性能. 结果表明, Fe-Al-P-O催化剂平均粒径为20~40 nm, 比表面积为87 m2/g. 催化剂表面由Lewis酸位Fe3+和Al3+及Lewis碱位 P=O 构成. Fe-Al-P-O催化剂催化丙烯在临氧条件下选择氧化的产物主要是丙烯醛; 在临氢和氧条件下,选择氧化产物则以环氧丙烷为主. 适当条件下,丙烯转化率可达9.6%, 环氧丙烷的选择性大于63%. 在原料气中引入水蒸气可以降低副产物丙烯醛的产率. 相似文献
18.
用于丁烷选择氧化制顺酐的铈锆复合钒磷氧催化剂的研究 总被引:2,自引:2,他引:2
在钒磷氧(VPO)催化剂中添加适量铈锆复合氧化物,得到了一\r\n种新型的铈锆复合钒磷氧催化剂.该催化剂对丁烷选择性氧化制顺酐反\r\n应的催化性能比纯VPO催化剂有了显著提高.在丁烷/空气共进料反应\r\n条件下,其顺酐收率比纯VPO催化剂提高了一倍;在无氧反应条件下,\r\n其可参与选择性氧化制顺酐的晶格氧量为纯VPO催化剂的2.2倍.BET比\r\n表面积测试、X射线衍射、钒平均价态测定和程序升温实验等表征结果\r\n表明,混合在催化剂活性相中的少量铈锆复合氧化物参与了VPO体系的\r\n氧化还原过程,并起到了以下两方面的作用:(1)促进了(VO)2P2O\r\n7相的形成,稳定了钒的平均价态,有利于最终形成晶相结构良好和反\r\n应性能稳定的VPO催化剂;(2)显著提高了VPO催化剂的氧化还原性能\r\n,大大增加了催化剂的可逆储氧量. 相似文献