苯并噻吩在酸改性NaY分子筛上的吸附

以NaY分子筛为母体,通过柠檬酸、磷酸改性分别得到吸附剂NaY-C和NaY-P.采用SEM、XRD、XRF、N₂物理吸附及NH₃-TPD表征可知,柠檬酸改性后得到的NaY-C吸附剂介孔表面积增加,分子筛骨架结构保持不变.同时,磷酸改性使得NaY分子筛表面弱酸量减少强酸量增加,改性后所得吸附剂NaY-P的强酸量大于NaY-C.吸附实验表明,NaY-C和NaY-P均可完全脱除模拟油品中的苯并噻吩,同时NaY-C吸附剂对0^#柴油的脱硫能力优于NaY-P吸附剂.再生实验中NaY-C和NaY-P吸附剂对模拟油品的脱硫率由第一次的100%分别下降至第6次的91.97%和85.96%.由此可知,柠檬酸改性NaY分子筛所得NaY-C吸附剂的脱硫能力优于NaY-P,原因是吸附剂上的介孔更易于发生吸附脱硫.     

新型多级微/介孔固态胺吸附剂的制备及其CO2吸附性能研究

将HZSM-5与MCM-41按不同质量比混合得到复合分子筛载体,以四乙烯五胺(TEPA)为改性剂,采用浸渍法将其负载到复合分子筛上,制备了一系列新型的具有多级微/介孔结构的固态胺吸附剂。采用N₂吸脱附、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、热重分析(TGA)等手段对吸附剂进行表征。在固定床反应器中考察了HZSM-5和MCM-41的质量比、TEPA负载量、吸附温度、进气流量和CO₂分压等因素对CO₂吸附性能的影响。结果表明,当HZSM-5与MCM-41的质量比为1:1、TEPA负载量为30%、吸附温度为55℃、进气流量为30 mL/min时,平衡吸附量高达3.57 mmol/g,且经10次吸脱附循环后,吸附量仅下降8.1%。HZSM-5/MCM-41-30%TEPA对CO₂的吸附过程包括快速的穿透吸附和相对缓慢的逐渐平衡阶段,且穿透吸附量接近于平衡吸附量的80%。HZSM-5/MCM-41-30%TEPA对CO₂的吸附过程符合Avrami动力学模型,表明CO₂吸附是物理吸附和化学吸附的结果。     

DESs/SG催化剂的制备及其氧化脱硫性能

通过溶胶-凝胶法将脯氨酸基低共熔溶剂负载到硅胶上制得DESs/SG型催化剂。采用FT-IR、XRD、SEM/EDS及N_2吸附-脱附等手段对催化剂的结构进行表征。结果发现,低共熔溶剂可以成功负载到硅胶中,硅胶的比表面积和孔体积有所下降,而孔径增大。以DESs/SG为吸附剂和催化剂,H_2O_2为氧化剂,研究其对模拟油中的二苯并噻吩的脱除性能,考察了低共熔溶剂负载量、反应温度、n(H_2O_2)/n(S)比、催化剂用量、含硫化合物的类型以及催化剂循环使用次数对脱硫效率的影响。结果表明,在最优脱硫条件下,DESs/SG对二苯并噻吩、4,6-二甲基二苯并噻吩和苯并噻吩的脱硫率分别为97%、96. 5%和46. 4%;催化剂循环使用九次后,催化脱硫效率仍高达89. 4%。     

AgCeY分子筛吸附剂的制备及性能研究

以NaY分子筛为载体,通过液相离子交换法制备了经Ag、Ce双金属离子改性的AgCeY吸附剂,并利用UV-vis、XRD、BET、ICP、XPS和FT-IR技术对吸附剂进行了表征。以噻吩/苯并噻吩/正辛烷/甲苯体系为汽油模拟体系,考察了制备条件和吸附条件对吸附剂脱硫性能的影响以及吸附剂再生性能。结果表明,AgCeY吸附剂上Ag、Ce这两种金属元素分别以Ag⁺、Ce⁴⁺形式存在,AgCeY吸附剂具有类似于AgY的高的脱硫性能,又具有类似于CeY的高的吸附选择性,AgCeY对噻吩(TP)和苯并噻吩(BT)的吸附选择性顺序为BT > TP;最适宜的制备条件为先交换Ag后交换Ce离子、离子交换24 h、Ce/Ag物质的量比为2.5、500 ℃焙烧;在原料20 mL、AgCeY吸附剂用量0.2 g、吸附温度50 ℃、吸附时间60 min下,噻吩脱硫率可达到59.0%,苯并噻吩脱硫率达到96.5%。     

不同载体的镍基氧化锌对噻吩的吸附脱除性能

采用混捏法制备了以金属氧化物、黏土及分子筛为载体的三类镍基氧化锌吸附剂,采用FT-IR等分析手段进行表征,探讨了其物化性能的差异,并利用微型固定床反应器考察了上述吸附剂对噻吩的吸附脱除性能。结果表明,不同吸附剂对噻吩的吸附效果不同,黏土载体的吸附剂脱硫性能高于金属氧化物载体的脱硫性能,吸附剂的脱硫活性顺序依次为cay-sorb>diatomite-sorb>Al-sorb>Ti-sorb。利用FT-IR对吸附剂的表面酸性进行了表征。结果表明,吸附剂的脱硫性能与其总L酸量有关,总L酸量高的吸附剂脱硫效果较好。分子筛载体吸附剂的脱硫活性顺序依次为MCM-22-sorb>HY-sorb≥Hβ-sorb>H-mordenite-sorb>HZSM-5-sorb。通过比较分子筛载体的孔道结构表明,分子筛载体孔径大小是影响吸附剂脱硫性能的主要因素。     

改性Ｙ型分子筛的吸附脱硫性能以及苯，萘对吸附的影响

采用离子交换法制备了经金属离子改性的Y型分子筛吸附剂, 并用XRF, XRD, XPS对吸附剂的化学组成, 晶相结构等进行了表征. 以含噻吩, 苯并噻吩的辛烷溶液为模型燃料考察了吸附剂的吸附脱硫性能以及苯, 萘对脱硫的影响. 结果表明, Cu(Ⅰ)Y, CuZnY具有较大的吸附容量, 而苯对苯并噻吩吸附脱除性能几乎没有影响, 但对噻吩的吸附性能影响较大, 萘对苯并噻吩和噻吩的脱除都有较大的抑制作用. 并由此推测, 吸附剂与苯并噻吩或萘的结合比噻吩或苯更紧密, 吸附的机理是π络合.     

新型功能介孔吸附剂NiNb_2O_6的合成及其吸附性能研究

通过柠檬酸溶胶-凝胶反应,合成了新型功能介孔NiNb2O6吸附剂,通过X-射线粉末衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)和比表面积及孔径分析(BET)对其结构进行表征。通过影响因素实验、吸附动力学实验和等温吸附实验,探讨了NiNb2O6吸附剂对水溶液中亚甲基蓝的吸附性能和机理。结果表明,NiNb2O6介孔吸附剂具有正交相晶体结构,平均粒径为30~200nm,比表面积为66.3m2/g。吸附剂用量、温度和pH值均对吸附行为有一定的影响;在35℃时,亚甲基蓝在吸附剂上吸附行为符合Langmuir方程,吸附动力学符合拟二级动力学方程,初始浓度为40mg/L,pH值为7.03时,0.2g介孔吸附剂NiNb2O6对亚甲基蓝的吸附量最大,吸附过程中液膜扩散为主要速率控制步骤。     

NiY分子筛选择性吸附脱硫性能及作用机理

用液相离子交换法制备了NiY分子筛,并用XRD、TEM、ICP、N2吸附和吡啶吸附原位红外技术等表征手段对其进行了表征. 利用固定床、气相色谱-硫发光检测器（GC-SCD）及傅里叶红外光谱（FT-IR）等方法系统研究了NiY分子筛对噻吩、2-甲基噻吩、3-甲基噻吩、四氢噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩、4-甲基二苯并噻吩、4,6-二甲基二苯并噻吩8种有机硫化物的选择性吸附脱硫性能和吸附机理. 结果表明,NiY分子筛对硫化物的穿透吸附硫容量顺序为四氢噻吩﹥苯并噻吩≈二苯并噻吩≈4,6-二甲基二苯并噻吩﹥4-甲基二苯并噻吩﹥2-甲基噻吩≈3-甲基噻吩﹥噻吩,说明有机硫化物的空间位阻效应不是其在NiY分子筛上吸附的决定因素. 红外结果表明,不同硫化物与NiY分子筛的作用机理并不相同,但主要以硫原子与金属离子配位作用（S-M作用）为主. 噻吩及其烷基取代物在NiY吸附剂上表面酸性作用下发生催化反应,噻吩环的共轭体系遭到破坏形成硫化物大分子或聚合物,导致分子筛孔道的堵塞,严重影响吸附剂的吸附脱硫能力. NiY的选择性吸附脱硫性能是硫化物与吸附中心的作用模式及吸附剂表面酸性综合作用的结果.     

功能化介孔硅分子筛吸附剂除磷性能的研究

分别在甲基二甲氧基硅烷改性介孔分子筛MCM41上锚定Al和Fe离子,成功制备了功能化的介孔硅分子筛有机/无机杂化吸附剂Al-NN-MCM41和Fe-NN-MCM41。详细考察了磷溶液初始浓度、吸附时间,溶液pH值和共存离子等对吸附剂磷吸附性能的影响。实验结果表明:Langmiur等温方程比Freundlich等温方程能更好地描述磷酸根离子在两种吸附剂上的吸附,两种吸附剂的吸附动力学过程更适合动力学准二级方程(r20.99)。磷溶液的pH值对吸附剂的磷吸附容量有显著影响。此外,同时添加NO33-、Cl-、SO42-、CO32-四种共存离子对吸附剂磷吸附效率没有显著影响。     

Na_2CO_3溶液处理对Ni-Mo/HZSM-5分子筛硫醚化催化性能的影响

采用Na2CO3溶液对ZSM-5分子筛进行碱处理,考察了处理温度和处理时间对ZSM-5分子筛结构特征和物化性能的影响。利用XRD、N2吸附-脱附、XRF、SEM及NH3-TPD表征对处理前后样品进行分析。以正丁硫醇和异戊二烯组成的模型化合物为原料,对碱处理后含微-介孔HZSM-5分子筛制得的Ni-Mo/HZSM-5催化剂进行硫醚化活性评价。结果表明,Na2CO3溶液处理没有破坏原分子筛晶体形貌,保持微孔结构的同时,适当的提高处理温度和延长处理时间有利于ZSM-5分子筛比表面积、外比表面积、介孔孔容和平均孔径的增大,并调节了酸性质。但过长的处理时间并不利于介孔的生成和酸性的调变。经90℃的Na2CO3溶液处理5 h得到催化剂表现较高硫醚化活性,正丁硫醇和异戊二烯转化率分别可达92.36%和97.33%。由此,Na2CO3溶液处理可提高催化剂硫醚化活性,且改性过程温和可控。     

稀土金属氧化物对Y分子筛吸附脱硫性能的影响

以Y分子筛为母体,采用浸渍法制备了Y₂O₃/Y、CeO₂/Y和La₂O₃/Y三种吸附剂.以脱除正辛烷中的苯并噻吩为探针反应,考察了稀土金属氧化物负载量、吸附温度、吸附时间和剂油比对吸附剂脱硫性能的影响.结果表明,稀土金属氧化物最佳负载量为5%(质量分数),所得吸附剂在50 ℃、1 h、剂油比1∶30条件下,脱硫率均达到60%以上.甲苯的存在明显降低了吸附剂的脱硫性能.稀土金属氧化物在吸附过程中发生流失,在相同的条件下,三种稀土金属氧化物中,Y₂O₃的流失量最小,而CeO₂的流失量最大,CeO₂的流失量是Y₂O₃的10倍.     

Ni2P/SBA-15催化剂的结构及加氢脱硫性能

以硝酸镍为镍源,磷酸氢二铵为磷源,介孔分子筛SBA-15为载体,用共浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品,然后在氢气流中采用程序升温还原法,制备了Ni2P质量分数为5%-40%的Ni2P/SBA-15催化剂.用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征,以噻吩和二苯并噻吩(DBT)为模型化合物,在微型同定床反应器上对催化剂的加氧脱硫(HDS)性能进行了评价.结果表明,Ni2P/SBA-15催化剂中SBA-15的介孔结构依然存在,活性组分Ni2P具有良好的分散性,但随Ni2P含量的增加,催化剂的比表面积、孔容和孔径均有明显减小.当反应温度为320℃时,Ni2P含量为15%-25%(w)的催化剂就具有很好的加氢脱硫催化性能;反应温度在360℃以上时,所有催化剂都具有优异的深度脱硫催化性能.Ni2P/SBA-15催化剂对二苯并噻吩的加氢脱硫(HDS)主要以直接脱硫机理(DDS)进行.     

Ni2P/SBA-15催化剂的结构及加氢脱硫性能

以硝酸镍为镍源, 磷酸氢二铵为磷源, 介孔分子筛SBA-15为载体, 用共浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品, 然后在氢气流中采用程序升温还原法, 制备了Ni2P质量分数为5%-40%的Ni2P/SBA-15催化剂. 用X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)等分析测试技术对催化剂的结构进行了表征, 以噻吩和二苯并噻吩(DBT)为模型化合物, 在微型固定床反应器上对催化剂的加氢脱硫(HDS)性能进行了评价. 结果表明, Ni2P/SBA-15催化剂中SBA-15 的介孔结构依然存在, 活性组分Ni2P具有良好的分散性, 但随Ni2P含量的增加, 催化剂的比表面积、孔容和孔径均有明显减小. 当反应温度为320 ℃时, Ni2P含量为15%-25%(w)的催化剂就具有很好的加氢脱硫催化性能; 反应温度在360 ℃以上时, 所有催化剂都具有优异的深度脱硫催化性能. Ni2P/SBA-15催化剂对二苯并噻吩的加氢脱硫(HDS)主要以直接脱硫机理(DDS)进行.     

纳米薄层HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯

在合成系列硅铝比纳米薄层HZSM-5分子筛的基础上,研究了纳米薄层HZSM-5分子筛催化甲醇制丙烯(MTP)的反应性能.在固定床微反装置上详细考察了工艺条件对纳米薄层HZSM-5分子筛催化性能的影响,同时与纳米HZSM-5分子筛对MTP反应的催化性能进行了比较.结果表明,纳米薄层HZSM-5分子筛具有较高的目的产物选择性和较长的催化寿命.在适宜硅铝比(n(SiO2)/n(Al2O3)=213)和反应条件下(温度470°C,甲醇质量空速为3 h-1),丙烯的选择性达到46.7%,三烯(乙烯、丙烯和C4烯烃)选择性达到78.7%.其中,丙烯/乙烯的质量比可达到6.5,是纳米HZSM-5分子筛的2倍,而芳烃的选择性比纳米分子筛明显降低.这是因为纳米薄层HZSM-5分子筛比纳米HZSM-5分子筛具有较宽的(010)晶面、较大的外比表面积和介孔孔容.     

高分散加氢脱硫催化剂制备及其对二苯并噻吩的催化性能（英文）

近年来,柴油发动机产生的废气污染己成为一个严重问题,环境法规对燃油中的硫含量限制越来越严格.因此,开发高效的深度加氢脱硫催化剂成为当今的热门课题之一.在柴油馏分中,由于存在空间位阻作用,二苯并噻吩(DBT)及其烷基取代的衍生物是最难脱除的.传统的加氢脱硫(HDS)催化剂通常是将活性金属担载在γ-Al_2O_3上.近年来,介孔材料如MCM-41,SBA-15,HMS,KIT-1和KIT-6等也被用作加氢脱硫催化剂载体,其大的比表面积有利于活性组分分散,大的规则孔径有利于反应物和产物扩散.其中,KIT-1介孔分子筛具有三维短蠕虫状介孔结构和大的比表面积,其酸性和水热稳定性都高于MCM-41.然而,由于无定形的孔壁使得介孔分子筛的酸性和水热稳定性较差,限制了其在石油化工领域的应用.而介微孔复合分子筛兼具了微孔分子筛酸性强、水热稳定性好和介孔分子筛的孔道优势,因此一经出现就引起了研究者广泛关注.有研究认为,增加载体酸性有利于加氢及促进C-S键氢解反应.载体中的微孔可高效吸附氢分子,降低HDS过程所需的温度和压力,实现温和条件下燃油超深度脱硫.目前,已有研究者将Y-MCM-41,介孔ZSM-5及Beta-KIT-6等多级孔分子筛用作催化剂载体,并进行了加氢脱硫性能研究,取得了良好效果.我们曾利用双模板剂一步晶化法水热合成了介微孔复合分子筛ZK-1.该分子筛既具有与KIT-1相似的短蠕虫状三维介孔孔道,又具有ZSM-5的微孔结构.其介孔孔径为2.7 nm,微孔孔径为0.6 nm.该分子筛具有良好的水热稳定性和较高的酸性.本文在上述研究基础上,以不同硅铝比的ZK-1为载体通过过量浸渍法担载Co,Mo活性组分制备了CoMo/ZK-1(Si/Al=30)和CoMo/ZK-1(Si/Al=40)催化剂,并以相同方法制备了CoMo/γ-Al_2O_3,CoMo/AlKIT-1,CoMo/ZSM-5和CoMo/Mix(等量的ZSM-5和AlKIT-1混合物)催化剂作为对比.催化剂的N_2吸附和NH_3程序升温脱附表征结果表明,CoMo/ZK-1具有高于其他催化剂的比表面积(约700 m~2/g)和介微孔结构,介孔孔径和微孔孔径分别为2.3 nm和0.6-1 nm.CoMo/ZK-1的酸量大于相同硅铝比的CoMo/AlKIT-1,这是由于ZK-1的介孔孔壁上含有沸石结构单元.通过H_2程序升温还原表征可知,CoMo/ZK-1的高温氢耗峰面积较CoMo/γ-Al_2O_3和CoMo/ZSM-5相比明显减小,表明在CoMo/ZK-1上难还原的组分数量减少,载体与金属之间的相互作用减弱,这有利于金属组分的还原和硫化.紫外-可见漫反射光谱表征结果表明,在ZSM-5表面形成了大量的聚合态氧化钼物种,这是由于载体表面积小,金属组分分散不均匀.Co_2AlO_4或Co_2SiO_4相的出现是由于载体与金属间存在较强的相互作用.以ZK-1和AlKIT-1为载体的催化剂则避免了该情况的发生.从高分辨透射电镜照片可知,MoS_2在ZK-1表面分散很均匀,其堆垛层数(2.5-2.7层)和片晶长度(3.9-4.0 nm)都达到较理想的数值,有利于形成更多的Co-Mo-S(Ⅱ)活性相.以二苯并噻吩为模型化合物,采用固定床反应器考察了上述6种催化剂的加氢脱硫活性.催化剂的脱硫率从高到低依次为:CoMo/ZK-1(40)CoMo/ZK-1(30)CoMo/γ-Al_2O_3CoMo/ZSM-5CoMo/MixCoMo/AlKIT-1.在较温和的反应条件(320℃,3MPa,WHSV=5h~(-1))下,CoMo/ZK-1对DBT的脱硫率达到93%以上.其原因主要是:(1)ZK-1的大比表面积使Co,Mo活性组分高度分散在载体表面;(2)载体与金属之间较适中的相互作用有利于活性组分的还原与硫化;(3)ZK-1含有的沸石结构单元使其比AlKIT-1具有更多的酸中心,有利于提高HDS反应活性.     

高分散加氢脱硫催化剂制备及其对二苯并噻吩的催化性能

近年来,柴油发动机产生的废气污染已成为一个严重问题,环境法规对燃油中的硫含量限制越来越严格.因此,开发高效的深度加氢脱硫催化剂成为当今的热门课题之一.在柴油馏分中,由于存在空间位阻作用,二苯并噻吩(DBT)及其烷基取代的衍生物是最难脱除的.传统的加氢脱硫(HDS)催化剂通常是将活性金属担载在γ-Al2O3上.近年来,介孔材料如MCM-41,SBA-15,HMS,KIT-1和KIT-6等也被用作加氢脱硫催化剂载体,其大的比表面积有利于活性组分分散,大的规则孔径有利于反应物和产物扩散.其中,KIT-1介孔分子筛具有三维短蠕虫状介孔结构和大的比表面积,其酸性和水热稳定性都高于MCM-41.然而,由于无定形的孔壁使得介孔分子筛的酸性和水热稳定性较差,限制了其在石油化工领域的应用.而介微孔复合分子筛兼具了微孔分子筛酸性强、水热稳定性好和介孔分子筛的孔道优势,因此一经出现就引起了研究者广泛关注.有研究认为,增加载体酸性有利于加氢及促进C-S键氢解反应.载体中的微孔可高效吸附氢分子,降低HDS过程所需的温度和压力,实现温和条件下燃油超深度脱硫.目前,已有研究者将Y-MCM-41,介孔ZSM-5及Beta-KIT-6等多级孔分子筛用作催化剂载体,并进行了加氢脱硫性能研究,取得了良好效果.我们曾利用双模板剂一步晶化法水热合成了介微孔复合分子筛ZK-1.该分子筛既具有与KIT-1相似的短蠕虫状三维介孔孔道,又具有ZSM-5的微孔结构.其介孔孔径为2.7 nm,微孔孔径为0.6nm.该分子筛具有良好的水热稳定性和较高的酸性.本文在上述研究基础上,以不同硅铝比的ZK-1为载体通过过量浸渍法担载Co,Mo活性组分制备了CoMo/ZK-1 (Si/Al=30)和CoMo/ZK-1 (Si/Al=40)催化剂,并以相同方法制备了CoMo/γ-Al2O3,CoMo/AlKIT-1,CoMo/ZSM-5和CoMo/Mix(等量的ZSM-5和AlKIT-1混合物)催化剂作为对比.催化剂的N2吸附和NH3程序升温脱附表征结果表明,CoMo/ZK-1具有高于其他催化剂的比表面积(约700 m2/g)和介微孔结构,介孔孔径和微孔孔径分别为2.3 nm和0.6-1 nm.CoMo/ZK-1的酸量大于相同硅铝比的CoMo/AlKIT-1,这是由于ZK-1的介孔孔壁上含有沸石结构单元.通过H2程序升温还原表征可知,CoMo/ZK-1的高温氢耗峰面积较CoMo/γ-Al2O3和CoMo/ZSM-5相比明显减小,表明在CoMo/ZK-1上难还原的组分数量减少,载体与金属之间的相互作用减弱,这有利于金属组分的还原和硫化.紫外-可见漫反射光谱表征结果表明,在ZSM-5表面形成了大量的聚合态氧化钼物种,这是由于载体表面积小,金属组分分散不均匀.Co2AlO4或Co2SiO4相的出现是由于载体与金属间存在较强的相互作用.以ZK-1和AlKIT-1为载体的催化剂则避免了该情况的发生.从高分辨透射电镜照片可知,MoS2在ZK-1表面分散很均匀,其堆垛层数(2.5-2.7层)和片晶长度(3.9-4.0 nm)都达到较理想的数值,有利于形成更多的Co-Mo-S(Ⅱ)活性相.以二苯并噻吩为模型化合物,采用固定床反应器考察了上述6种催化剂的加氢脱硫活性.催化剂的脱硫率从高到低依次为:CoMo/ZK-1 (40)＞ CoMo/ZK-1 (30)＞ CoMo/γ-Al2O3＞ CoMo/ZSM-5＞ CoMo/Mix＞ CoMo/AlKIT-1.在较温和的反应条件(320℃,3MPa,WHSV=5h-1)下,CoMo/ZK-1对DBT的脱硫率达到93％以上.其原因主要是:(1)ZK-1的大比表面积使Co,Mo活性组分高度分散在载体表面;(2)载体与金属之间较适中的相互作用有利于活性组分的还原与硫化;(3)ZK-1含有的沸石结构单元使其比AlKIT-1具有更多的酸中心,有利于提高HDS反应活性.     

氢同位素吸附容量与吸附剂比表面积的关系

采用容积法测量了77 K下氢气与氘气在不同微孔与介孔分子筛吸附剂上的吸附容量与比表面积. 结果表明, 同类吸附剂上氢同位素的吸附容量与其比表面积之间存在较好的线性关系, 这有力地证明了超临界温度下氢同位素吸附遵循单分子层吸附机理. 在相同的温度、压力和比表面积条件下, 氢同位素气体在微孔分子筛上的吸附容量比介孔分子筛上的大, 这是由于在吸附剂微孔内吸附势场叠加所致, 并通过构建的吸附势模型, 较好地解释了该实验结果.     

不同碱处理制备多级孔HZSM-5催化剂及噻吩烷基化性能研究

用Na₂CO₃、TPAOH和TPA⁺/CO₃^2-混合碱分别处理HZSM-5分子筛,采用FT-IR、XRD、XRF、N₂吸附脱附、SEM、NH₃-TPD及Py-FTIR表征手段对各类碱处理前后的HZSM-5分子筛进行表征。结果表明,3种类型的碱处理HZSM-5分子筛后,均能形成微孔-介孔多级孔道的HZSM-5(A)催化剂,并能调变催化剂的酸性,其中,TPA⁺/CO₃^2-混合碱处理得到的HZSM-5(TPA⁺/CO₃^2-)催化剂,比表面积最大,介孔数量最多。在小型固定床反应器上,考察了HZSM-5和HZSM-5(A)催化剂的噻吩烷基化性能,结果表明,HZSM-5(TPA⁺/CO₃^2-)催化剂因为具有适当的多级孔孔道和较多的B酸中心而表现出较高的噻吩转化率和1-己烯对噻吩的选择性。     

表面活性剂改性对Zn/Ti-PILCs吸附剂脱硫性能的影响

在柱撑黏土Ti-PILCs的合成过程中,加入各种表面活性剂进行改性,通过负载Zn制备了Zn/Ti-PILCs吸附剂,考察了其对模拟柴油中二苯并噻吩的选择吸附性能。结果表明,经表面活性剂尤其是十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）改性制备的Zn/Ti-PILCs其吸附脱硫率得以显著提高。当CTAB/Ti摩尔比为0.5时,Zn/Ti-PILCs-CATB具有最佳的吸附性能,DBT去除率达96.3%。N₂吸附脱附等温线和孔径分布研究表明,CTAB改性可增加1nm～4nm孔的数量,并改善黏土层间柱子的分布,使Ti-PILCs具有更高的比表面及更均匀的孔径分布。     

石墨烯@有机膨润土颗粒对刚果红的吸附性能研究

制备了石墨烯@有机膨润土颗粒,利用FT-IR、SEM、N_2吸附-脱附与模型拟合分析,研究了该颗粒吸附剂对刚果红的吸附性能与机理。结果表明,石墨烯中的羧基与季铵盐离子形成了酰胺键,官能团-OH、N-H、Si-O-Si、Al-O-Si等参与吸附反应;颗粒吸附剂的平均孔径为5.53nm,以介孔为主,BET比表面积为60.3506m~2/g;室温下,投加量为20g/L,p H值为5,110r/min的转速下振荡180min时,石墨烯@有机改性膨润土颗粒对100mg/L刚果红模拟废水的去除率达97.09%;吸附过程符合准二级动力学方程,吸附行为更符合Freundlich吸附等温模型,表明其吸附为多层非均相吸附。