磷钼钨杂多酸修饰金属有机骨架MOF-5复合材料吸附亚甲基蓝

采用水热合成法,在合成金属有机骨架MOF-5的过程中引入活性组分磷钼钨杂多酸(H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂),制备出一种新型吸附剂H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂/MOF-5。 利用H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂/MOF-5材料对亚甲基蓝溶液进行了材料的吸附性能研究,探讨了亚甲基蓝溶液的初始pH值和初始浓度以及不同吸附温度对吸附量的影响。 结果表明,在较低的温度和亚甲基蓝溶液较低的初始pH值的条件下,有利于H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂/MOF-5对亚甲基蓝的吸附。 实验结果能够较好地符合Langmuir吸附等温式以及二级动力学模型,对亚甲基蓝的最大吸附量可达401.6 mg/g。 热力学参数ΔG<0、ΔH<0和ΔS>0,表明H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂/MOF-5对亚甲基蓝的吸附过程是自发、放热的。 此外,还探讨了H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂/MOF-5对甲基紫、孔雀石绿、罗丹明B和甲基橙等其它染料的吸附性能,结果表明,H₆P₂Mo₁₅W₃O₆₂/MOF-5对阳离子染料有较好的吸附效果。     

磁性壳聚糖/Fe3O4/氧化石墨烯吸附剂的制备及其多染料吸附性能

为了提高壳聚糖的多染料吸附性能并使其便于固液分离,采用共沉淀法制备了壳聚糖、磁铁矿纳米颗粒、氧化石墨烯复合磁性吸附剂(CS/Fe₃O₄/GO)。系统的结构表征显示,CS包覆的Fe₃O₄磁性纳米颗粒均匀地分布在GO的表面。CS/Fe₃O₄/GO具有高达42.5 emu·g-1的室温铁磁性,因此可在外加磁场中实现高效固液分离。研究表明,CS/Fe₃O₄/GO对亚甲基蓝(MB)、甲基橙(MO)和刚果红(CR)等多种染料具有良好的吸附性能,溶液的pH、初始浓度和吸附时间对其多染料吸附性能具有显著影响。在最佳条件下,CS/Fe₃O₄/GO对MB、MO和CR的吸附量分别达到210.6、258.6和308.9 mg·g-1。CS/Fe₃O₄/GO具有优异的循环利用性能,经5次循环后仍能保留90%以上的原始吸附量。采用吸附等温线和吸附动力学对...     

活性炭/CoFe2O4复合物的制备及其对亚甲基蓝的吸附性能

通过低温回流法制备了具有磁分离响应的活性碳(AC)与CoFe₂O₄的复合物AC/CoFe₂O₄（MAC）。采用批式吸附实验法对MAC吸附溶液中偶氮染料亚甲基蓝（MB）的吸附动力学过程及吸附平衡进行了研究,考察了溶液初始pH值对MAC吸附MB的影响。结果表明,MAC吸附MB的过程很快,20 min几乎达到平衡。MAC吸附MB过程可以用准二级动力学方程描述。等温吸附过程服从Langmuir方程,MAC对MB的饱和吸附容量为120.48 mg/g。在较低pH值时,MB吸附量较小。随着pH值的升高,MAC对MB的吸附量增大。     

锆基金属有机框架与Fe2O3复合材料对砷的吸附及机理研究

利用水热法制备Ui O-66(OH)@Fe₂O₃复合材料，并将其用于As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附。结果表明，Ui O-66(OH)@Fe₂O₃去除As(Ⅲ)的最佳p H=11，平衡吸附时间为180 min，最大吸附量为140.0 mg/g，此时去除As(Ⅲ)的主要形态为H₂As O₃^-；Ui O-66(OH)@Fe₂O₃去除As(Ⅴ)的最佳p H=9，平衡吸附时间为90 min，最大吸附量为260.0 mg/g，在该p H值下去除As(Ⅴ)的主要形态为HAs O₄^2-。进一步探究了此吸附剂对砷的吸附动力学和热力学行为，考察了共存离子对吸附的影响，并评价了吸附剂的重复使用效果。结果表明，此吸附剂对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的去除均满足拟二级动力学方程和Langmuir等温吸附模型，并且在不同温度下的ΔG⁰均小于零，表明整个吸附过程属...     

磷钼酸和磷钼钒酸及其盐的氧化还原特性

本文以硫酸为支持电解质,在水-1,4-二氧六环混合溶剂中,用电化学方法研究了Keggin结构的H₃PMo₁₂O₄₀、M₃PMo₁₂O₄₀(M=NH₄,Na,K)、H₄PMo₁₁VO₄₀及M_nH_4-nPMo₁₁VO₄₀(M=Na,La,K,Eu;对于Na和La,n=1～4,对于K,n=4;对于Eu,n=2)的氧化还原特性。还分析了钼和钒的氧化还原顺序及其可逆性。     

Mn-MOF衍生的Mn2O3微马达用于水中甲基蓝的去除

以锰金属有机框架(Mn?MOF)为前驱体制备了Mn₂O₃微球。所得微球大小约为4μm,尺寸均匀,具有完美的球形结构,表面粗糙,结晶度好,产率较高。同时,研究了Mn?MOF衍生的Mn₂O₃微马达在不同条件下的运动性能以及对甲基蓝的降解性能。Mn₂O₃微马达运动性能优异,在10%的H₂O₂溶液中,其运动速度可达81.32μm·s^-1。实验结果表明,加入H₂O₂后,Mn₂O₃微马达在5 min内通过降解作用可有效去除MB。     

过渡金属修饰Fe2O3/Al2O3氧载体的Redox性能研究

采用冷冻干燥法分别制备了经Cu、Co、Mn、Ni修饰的Fe₂O₃/Al₂O₃氧载体。利用化学吸附仪,通过程序升温还原(H₂-TPR)和程序升温氧化(TPO)来研究经不同过渡金属修饰的Fe₂O₃/Al₂O₃与H₂和O₂的反应性能。实验发现,在Fe₂O₃/Al₂O₃中加入Cu、Co、Ni以后,氧载体与H₂的反应性都有提高,但是当在Fe₂O₃/Al₂O₃中加入Mn以后,氧载体的反应性和载氧能力反而下降。经Cu修饰的Fe₂O₃/Al₂O₃与H₂的反应性最高,且具有很好的反应稳定性,适合用于化学链燃烧。     

Pd/Al2O3催化剂制备的研究

乙酸、丙酸、正丁酸、百二酸、马来酸、柠檬酸和H₂PdCl₄在γ-Al₂O₃上的吸附符合Langmuir等温吸附规律。H₂PdCl₄在Al₂O₃上的平衡吸附量受溶液pH值的影响,在pH1.9-3.2范围内,pH值愈高,平衡吸附量愈大。多元有机酸对H₂PdCl₄在Al₂O₃上吸附的抑制作用比一元酸大,这一性质决定了由H₂PdCl₄溶液浸渍Al₂O₃时用多元酸(除马来酸外)作竞争吸附剂,可使Pd在Al₂O₃球上呈蛋白型和蛋黄型分布。     

铁酸锰/腐植酸复合材料制备及其对亚甲基蓝吸附性能

采用化学共沉淀法合成了一种腐植酸(Humic Acid,HA)包覆铁酸锰型磁性复合材料(MnFe₂O₄/HA)。采用扫描电子显微镜(SEM)、粉末X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)等技术手段对其进行表征和分析表明,合成产物颗粒大小约200 nm,具有典型的尖晶石结构,腐植酸成功包覆在MnFe₂O₄颗粒表面,饱和磁化强度为34.01 A·m²/kg,在外界低磁场作用下30 s内便可从水溶液分离。 MnFe₂O₄/HA对亚甲基蓝的吸附是一个准二级动力学过程,在2 h达到平衡,较好的符合Langmuir吸附模型。 与MnFe₂O₄相比其对亚甲基蓝的吸附能力显著增强,室温下pH=9时最大吸附量可以达到29.94 mg/g。 MnFe₂O₄/HA可以作为一种有效去除水体中亚甲基蓝污染物的吸附材料。     

Fe3O4/HA复合吸附剂对Ni(Ⅱ)的吸附性能研究

采用碱溶酸析法提取腐植酸(HA),通过CaCl₂对其改性后与Fe₃O₄进行复合,制备出不同配比的Fe₃O₄/HA复合吸附剂。利用SEM、BET、FT-IR、XRD分析方法对HA、钙改性HA、Fe₃O₄/HA复合吸附剂进行了表征,考察了物料配比及吸附时间、pH值、温度、投加量和初始浓度对Ni(Ⅱ)吸附率的影响。结果表明:质量复合比mHA:mFe₃O₄:mCaCl₂为3∶2∶2的Fe₃O₄/HA复合吸附剂(HA2)对Ni(Ⅱ)吸附效果最佳。当加入0.8 g吸附剂,Ni(Ⅱ)初始浓度为0.1 g·L^-1,吸附5 h,pH=5,温度40℃,吸附剂对Ni(Ⅱ)的吸附率为92.57%。复合吸附剂在4次吸附脱附后,对Ni(Ⅱ)的吸附率仍达到52%。吸附过程符合准二级动力学方程和Freundlich吸附等温式。在20℃~40℃条件下,热力学参数ΔG<0、ΔS=37.57 J/(mol·K)、ΔH=11.07 kJ·mol^-1,表明该吸附是自发、熵增、吸热的过程。     

CeO2/γ-Al2O3复合材料制备及其光催化性能研究

以Ce(NO₃)₃·6H₂O及Al(NO₃)₃·9H₂O为原料,NH₄HCO₃为造孔剂,以沉淀法制备了具有介孔结构的CeO₂/γ-Al₂O₃光催化材料。研究了不同NH₄∶Al及Ce∶Al摩尔比等条件下制备CeO₂/γ-Al₂O₃样品的光催化性能。结果表明,所制备CeO₂/γ-Al₂O₃复合材料具有优异的光催化性能,最佳NH₄∶Al及Ce∶Al摩尔比分别为1及0.2,该条件下制备的样品BET比表面积为94.4642 m²·g^-1,孔径为5.8565 nm,对亚甲基蓝(MB)的光催化降解率可达93.59%,动力学常数k为0.0218 m...     

叔丁醇在H5PMo10V2O40/SiO2催化剂上吸附的红外光谱研究

用FTIR研究了叔丁醇在H₅PMo₁₀V₂O₄₀/SiO₂上的化学吸附和转化,叔丁醇在15℃质子酸的作用下形成(CH₃)₃C^*吸附态,进而转化为类似π-烯丙基结构的吸附态H₂C^*=C(CH₃)=C^*H₂和σ-烯丙基吸附态C^*H₂C(CH₃)=CH₂.     

B2O3对Ag/TiO2-Al2O3吸附剂的柴油吸附脱硫性能影响

采用浸渍法制备了不同B₂O₃负载量(e.g. 5%~20% (w))的Ag/TiO₂-B₂O₃-Al₂O₃吸附剂。以含硫量为245.36mg(S)/L 的商业柴油作为考察对象,常温常压下采用静态评价进行吸附脱硫性能研究。结果表明,B₂O₃改性后的Ag/TiO₂-Al₂O₃吸附剂的柴油吸附脱硫活性有了较大提高,当B₂O₃的负载量为15%时,吸附剂的吸附脱硫活性最高,2%Ag/4%TiO₂-15%B₂O₃-Al₂O₃ (w)的饱和吸附硫容达到2.36mg(S)/g 吸附剂。这对于未经预处理的商业柴油而言,吸附脱硫活性已经达到较高水平。采用N₂物理吸附、O₂化学吸附、X射线衍射(XRD)、NH₃程序升温脱附(NH₃-TPD)、傅里叶红外光谱(FT-IR spectra)、¹¹B核磁共振(¹¹B-NMR)等表征手段对不同负载量B₂O₃改性Ag/TiO₂-Al₂O₃吸附剂的织构性质、晶相结构和表面酸性的影响进行研究。关联活性测试和表征结果发现,吸附剂的吸附脱硫活性主要与吸附剂的表面弱酸性有关,而B₂O₃改性在吸附剂表面引入了较多的四配位的BO₄物种,能显著增加吸附剂表面弱酸性位点数量,提高吸附剂的吸附脱硫活性。     

金属氧化物吸附剂干法脱除气相As2O3实验研究

利用自制As₂O₃连续发生装置,在固定床反应器上研究了金属氧化物CaO、Fe₂O₃、Al₂O₃对煤燃烧高温烟气中气相砷的吸附特性。600~900 ℃温度的吸附实验结果表明,金属氧化物CaO、Fe₂O₃吸附剂对气相As₂O₃的吸附以化学吸附为主,随着吸附温度的升高,吸附量与吸附效率逐渐减小;3种金属氧化物的气相固砷能力依次为Fe₂O₃ >CaO >Al₂O₃;研究了气相砷浓度对吸附剂固砷量的影响特性,当气相砷体积浓度在4.5×10^-6~13.5×10^-6变化时,不会有吸附饱和的现象发生,当吸附剂种类一定时,吸附效率仅与吸附温度有关,对于不同气相砷浓度保持相同的吸附温度可以获得相同的吸附效率。     

二氧化硅/氧化锌复合体系的制备及其去除亚甲基蓝和罗丹明B研究

利用溶剂热法,以正硅酸乙酯为硅源,硝酸锌为锌源一次性合成了二氧化硅/氧化锌(SiO₂/ZnO)复合材料,利用傅里叶红外光谱和X射线衍射对其结构进行了表征分析,研究了该复合材料对亚甲基蓝和罗丹明B的吸附性能。结果表明,SiO₂/ZnO可快速去除水中的亚甲基蓝和罗丹明B,并在20 min内达到吸附平衡,SiO₂/ZnO对亚甲基蓝的吸附速率和吸附量均高于罗丹明B。吸附动力学研究表明,SiO₂/ZnO对亚甲基蓝和罗丹明B的吸附动力学均符合准二级动力学方程。等温吸附数据分析表明,Langmuir比Freundlich模型能更好地拟合亚甲基蓝和罗丹明B的吸附过程,由Langmuir计算得到亚甲基蓝和罗丹明B的单层饱和吸附量分别为235.3 mg/g和100.1 mg/g。此外,SiO₂/ZnO具有良好的重复使用性能,经过5次吸附-脱附循环后,其对亚甲基蓝的吸附能力仍保持在80%以上。     

可再生纤维素/环糊精聚合物对水中亚甲基蓝吸附行为

利用甘蔗渣提取纤维素修饰环糊精聚合物,成功制备可再生纤维素/环糊精聚合物（SUG-EPI-CDP）吸附剂。采用傅利叶红外光谱仪（FT-IR）与热重分析仪（TGA）对材料进行表征,同时考察了该材料对水中亚甲基蓝（MB）吸附特性和机理的影响。结果表明：在溶液pH值为7、温度为30 ℃的条件下,SUG-EPI-CDP可在120 min内有效去除MB,去除率达80.9%。通过模型拟合发现,SUG-EPI-CDP对MB的吸附是自发且吸热的过程,符合准二阶动力学方程和Langmuir等温线模型。该吸附剂实验最大吸附量达8.1 mg/g,远高于其他废料所制备的吸附剂。结果表明,利用可再生纤维素修饰可有效提高环糊精聚合物的吸附性能,同时为甘蔗渣资源化利用提供了新途径。     

MgO/Al2O3吸附剂对CO2动态吸附性能的研究

以γ- Al₂O₃为载体,采用等体积浸渍法制取MgO/Al₂O₃吸附剂,利用BET、XRD等表征手段对吸附剂进行表征;并通过固定床测量穿透曲线的方法研究其对CO2动态吸附性能的影响,考察了MgO负载量、吸附温度、气体流量等因素对吸附剂吸附CO₂性能的影响,同时还通过多次吸脱附实验考察MgO/Al₂O₃吸附剂的稳定性和再生能力。结果表明,MgO负载量为10%的吸附剂,吸附温度在50℃左右,流量为45mL/min动态吸附量最大;经数次循环后材料的结构性质和吸附性能未见明显变化,可再生性能比较优异,是一种潜在的可工业化应用的CO₂吸附剂。     

NiO/ZnO-Al2O3吸附剂吸附脱除焦炉气中COS

采用浸渍法制备了NiO/ZnO-Al₂O₃吸附剂,在固定床装置上对模拟焦炉气中的COS进行吸附脱除,并采用XRD和压汞仪对吸附剂进行了表征。实验结果表明,吸附反应适宜的工艺条件为350 ℃、0.40 MPa、空速500~1 000 h^-1,在此条件下吸附剂可将焦炉气中的COS从320~450 mg/m³降低至0.5 mg/m³,烯烃的体积分数从2.3%~4.5%降为0,其他组分含量不变,吸附剂穿透硫容为17.18%。吸附剂的再生实验表明,吸附剂再生前后晶形、孔结构及硫容变化不大,吸附剂具有较好的再生性能。通过实验总结出脱硫过程为COS首先吸附在还原态Ni原子上,在Ni作用下COS中S-C断裂生成NiS,然后生成H₂S,H₂S与ZnO反应生成ZnS。     

P、As为中心原子的杂多钼酸盐的合成、热稳定性及还原性研究

在合成(NH₄)₃PMo₁₂O₄₀和K₃PMo₁₂O₄₀的基础上,用改进的方法合成了(NH₄)₃AsMo₁₂O₄₀和K₃AsMo₁₂O₄₀,以FTIR、XRD、TG-DTA、ESR和TPR等手段对其结构、热稳定性和还原性进行了考查,当中心原子由P换成As后,杂多钼酸盐热稳定性下降,还原性提高.     

过硫酸盐增强花状MnCo2O4可见光降解性能

为了充分利用光降解技术与过硫酸盐氧化技术耦合的优势，成功制备了具有3D中空结构的花状MnCo₂O₄催化剂(HF-MnCo₂O₄)。在可见光照射下，HF-MnCo₂O₄能够有效地活化过硫酸钾(PS)。将PS引入光催化体系(HF-MnCo₂O₄/PS/Vis)，可以降低光生e^-/h⁺对的复合机率，同时也增加该体系的活性物种数量。以亚甲基蓝(MB)为目标物，考察了HF-MnCo₂O₄/PS/Vis耦合体系的光催化性能。得益于MnCo₂O₄独特的分级结构及MnCo₂O₄和PS之间协同效应，HF-MnCo₂O₄/PS/Vis耦合体系对MB展现出较好的降解去除能力，可见光照射50 min对MB的去除率达到96...