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微量贵金属对Co/γ-Al_2O_3的作用及其结构表征Ⅱ.Co-M/γ-Al_2O_3的XAFS表征 总被引:1,自引:0,他引:1
采用XAFS方法分别对Co的近边结构和配位状态进行了详细的表征.XANES的结果表明,所有样品中Co均处于不对称的配位环境中,在吸收阈值处,形成了1s→4p吸收峰,并且该峰发生了分裂,尤其是Co/γ-Al2O3分裂现象最为明显.对于Co-M/γ-Al2O3(M=Pt,Pd,Rh),这种不对称性可能来源于Co的高度分散性及贵金属与Co之间的相互作用,而对于Co/γ-Al2O3,则与四面体配位的Co2+离子有关.EXAFS结果表明,含贵金属样品中,Co均以零价形式存在,和标样Co粉相比,Co-Co键长略有增加,而配位数较标样下降许多.配位数的下降,表明Co具有高度的分散性,而键长的增加可能是贵金属与Co的相互作用削弱了Co-Co键引起的. 相似文献
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Co-K-Mo/γ-Al2O3催化剂的合成低碳醇性能及其结构研究 总被引:10,自引:0,他引:10
氧化态K-MoO3/γ-Al2O3催化剂中添加Co(NO3)2后在空气中四个不同温度下焙烧再硫化,制得Co-K-MoO3/γAl2O3催化剂,对其CO加氢合成低碳醇的催化反应性能进行了评价,运用XRD,LRS及EXAFS等手段对催化剂及其氧化态前躯体的结构进行了表征,活性测试结果表明加Co后于500-650℃焙烧制得的催化剂活性较高,且使C2+醇比例增加,结构分析结果显示加Co后350℃焙烧时,C 相似文献
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采用等量浸渍法制备了Co/γAl2O3催化剂,考察了它们对乙烯选择还原NO的反应性能,用XRD和BET方法表征了催化剂.结果表明,在Co/γAl2O3中存在两种钴相,即Co3O4和CoAl2O4,前者是C2H4的完全氧化活性中心,后者是NO的选择性还原活性中心.随焙烧温度的提高,Co3O4向CoAl2O4相的转化是样品对C2H4完全氧化活性下降和对NO选择还原活性升高的主要原因.更高焙烧温度下,样品活性的下降与载体及CoAl2O4相的烧结有关. 相似文献
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采用共沉淀-浸渍法在不同载体焙烧温度下,制备了不同Al/Ba原子比的Pt/BaAl2O4-A12O3系列样品。用XRD,XANES,EXAFS,以及NSC(NO_x storage capacity)测定等手段对样品的微观结构和NO_x储存性能进行了详细的表征.样品中Ba物种是以BaAl2O4和BaCO3两种混合物相的形式存在,且伴随着载体焙烧温度和Ba含量的降低,BaAl2O4物相的分散度变高,NO_x储存活性也随之提高,这表明BaAl2O4相的分散度与样品的NO_x储存性能密切相关,小颗粒的BaAl2O4相是NO_x的主要储存活性中心.在样品中,Pt物种以金属原子簇形式存在.分散度很高,其Pt—Pt壳层配位数较标样Pt粉有显著下降,Pt—Pt键长变短,出现了纳米收缩现象.高分散的小颗粒金属Pt原于簇为捕获和氧化NO_x的主要活性中心. 相似文献
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催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属组分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原制得(mCo3O4/mAl2O3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000).CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt和Pd与Co之间具有明显的协同催化作用,而Rh与Co的协同作用较差.在Co-Pt/γ-Al2O3和Co-Pd/γ-Al2O3上,CO100%转化的温度较在Co/γ-Al2O3上下降了约60℃,而在Co-Rh/γ-Al2O3上仅下降了25℃左右.XRD和XPS的表征结果表明,Co/γ-Al2O3中Co以高分散的金属Co相和类似CoAl2O4的尖晶石相存在,而Co-M/γ-Al2O3(M=Pt,Pd,Rh)催化剂中,Co相已完全被还原为零价.高分散的金属钴相和贵金属相的协同作用,可能与氧从贵金属至Co相上的溢流效应有关. 相似文献
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让过氧化来甲酰和五氯化钼与氯苯反应,生成一个新的双核钼配合物[(C_6H_4Cl)_2C(ph)]_2[Mo_2(μ-Cl)_3Cl_4O_2][Mo_2(μ-Cl)_2Cl_4O_2(μ-OCOPh)]。用X-射线单晶衍射的方法测定了它的晶体结构。同时还研究了该化合物的谱学性质,并用ASE—MO方法计算了它的电子结构。 相似文献
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ELECTRON-TRANSFER IN POLYNUCLEAR CYANO-BRIDGED COMPLEX OF THE TYPE[Co(Ⅲ)L_3-μ-Nc-Fe(Ⅱ)(CN)_5]~-(L=en
《中国化学快报》1994,(11)
ELECTRON-TRANSFERINPOLYNUCLEARCYANO-BRIDGEDCOMPLEXOFTHETYPE[Co(Ⅲ)L_3-μ-Nc-FeⅡ)(CN)_5]~-(L=en)ShuZhongZHAN;XiaoYuanCHEN;QingJin?.. 相似文献
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Co/γ—Al2O3催化剂上肉桂醛的选择加氢:催化剂的表征 总被引:8,自引:0,他引:8
采用XRD,TPR,XPS技术,分别研究了Co3O4/γ-Al2O3样品的晶相结构,还原性能及表面状态,XRD结果表明,不同前驱物的钴负载于γ-Al2O3后,钴是以Co3O4的结构存在,还原后的钴皆以α-Co的形式存在,但以CoCl2为前驱物时,还原后的样品中钴的晶粒较大。 相似文献
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室温下[Et_4N]_2MoSe_4, FeCl_2和 R_2NCS_2Na在 DMF和 CH_3CN混合溶剂中反应,得到含MoFe_3Se_4核芯的Mo-Fe-Se簇合物MoFe_3Se_4(μ-R_2NCS_2)_2(R_2NCS_2)_4(R2=Me_2(1),Et_2(2),C_4H_8(3)).化合物2的单晶X射线衍射分析表明,其分子结构为2个桥式和4个螫合Et_2NCS_2~-配体包围的一个扭曲类立方烷M_4Se_4簇核对3个化合物的CV进行了表征,它们在DMSO溶液中的电化学行为表现出了多电子可逆的传递过程. 相似文献
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Fe/ZrO2催化剂的Mossbauer谱及XAFS表征 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%,采用XRD,^57FeMossbauer谱,Fe-K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构。结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe^3+两种物种。催化剂表面明显呈氧缺位,零价铁相对富集的状态,还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关,结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe^3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因。 相似文献
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水滑石类复合氧化物在CO+NO反应中的应用 总被引:17,自引:0,他引:17
制备了CoCuAl、CoCuMg、COCrAl、CoNiAl等4种水滑石类复合氧化物,XRD谱图表明,在焙烧前,它们具有水滑石结构。同时考察了产CO+NO反应性能,研究了催化分对CO+NO反应性能的影响和空速对催化剂CoCuAl反应活性的影响,实验结果表明,具有组成(摩尔比)为CoCuAl(7:1:1)、CoCuMg(3:1:2)、CoCrAl(7:1:1)、CoNiAl(5:1:1)的催化剂,在 相似文献