二聚物在Cu表面上的扩散和解离研究

利用分子动力学模拟统计了几种不同温度下三种不同二聚物(Cu₂, Ag₂和Pd₂)在铜衬底(100), (111)表面上的扩散和解离行为, 探讨同质和异质二聚物在Cu表面上扩散和解离的特点; 采用分子动力学中的静态计算方法计算了这三种二聚物在扩散和解离过程中的能量势垒, 并与动力学模拟、二聚物与衬底的结合能等结果进行了比较, 探讨二聚物扩散和解离过程与扩散势垒、结合能、表面性质和温度等的关系. 原子间相互作用采用半经验EAM势. 结果表明: 同质和异质二聚物在各个不同表面上的扩散势垒、解离势垒有一定的规律, 并和二聚物与衬底的结合性质有关; 二聚物是否易解离与衬底表面的结构以及二聚物与衬底的结合性质关系密切; 二聚物解离前协同扩散的快慢与二聚物和衬底的结合性质以及二聚物在表面的扩散和解离势垒密切相关.     

氧原子在Pt(111)表面和次表层的吸附与扩散

氧原子在Pt表面的吸附和扩散是理解氧化和腐蚀等问题的基础.基于密度泛函理论和周期平板模型研究了氧原子在Pt(111)表面及次表层的吸附,通过扫描隧道显微镜(STM)的理论计算分析了吸附的结构特征.采用CI-NEB方法讨论了氧原子在Pt(111)表面和次表层的扩散过程.研究结果表明氧原子在Pt(111)表面的扩散比较容易,而氧原子向次表层的扩散相对较难,这主要是因为次表层的扩散需要经过一个Pt原子层,必须克服一定的能垒,从而说明过渡金属Pt具有很强的抗氧化性.     

表面Cu原子间相互作用对Cu(001)表面跳跃扩散行为的影响

采用嵌入原子方法的原子间相互作用势，利用准静态分子动力学模拟研究了Cu原子在Cu(001)表面吸附所导致的基体晶格畸变以及对其附近的另一个吸附原子自扩散行为的影响.研究结果表明，吸附原子的存在可以导致多达10层的Cu基体晶格产生畸变.两个吸附原子所产生的晶格畸变应力场之间的相互作用，可以导致吸附原子运动活性的增加.通过比较同一路径上往返跳跃扩散势垒的差异发现，在原子间相互作用势的有效距离之外，两个吸附原子的扩散行为可以认为是存在晶格畸变应力场相互作用的两个独立吸附原子的扩散；在原子间相互作用势的有效距离之 关键词： 表面吸附原子 晶格畸变 表面二聚体 扩散     

异质原子在Cu（001）表面扩散的分子动力学模拟

采用分子动力学方法模拟单个增原子Ag,Pd和Cu在Cu（001）表面上的扩散过程.通过对自扩散和异质扩散过程中扩散机制的观察,统计三种不同的增原子在不同温度下的扩散频率,拟合给出扩散势垒和扩散频率的指前因子,并与扩散势垒的静力学计算结果进行比较.结果表明：在800 K以下时,三种增原子均以简单跳跃机制为主扩散,与衬底不互溶的Ag增原子的跳跃频率最大,与衬底互溶的Pd增原子的跳跃频率最小.同质增原子与异质增原子的扩散频率和温度的关系均较好地符合Arrhenius公式,由Arrhenius公式拟合给出的三种不同增原子的扩散势垒与表面结构和增原子表面结合能有关.Pd和Cu增原子从跳跃机制为主向交换机制为主的转换温度分别在825和937 K左右. 关键词： 表面扩散 分子动力学模拟     

在不同扩散系数下反应扩散平面波的折射

在二维复金兹堡-朗道方程描述的反应扩散振荡系统中,就扩散对平面波折射率的影响进行了数值研究,从Snell定律出发导出了折射率的解析表达式,数值和理论结果表明：在纯扩散情况下,平面波的折射满足Snell折射定律,扩散只影响着平面波折射率的大小;在同时存在反应扩散情况下,只有在适当的扩散系数和系统参数下,平面波的折射才满足Snell折射定律.这些结果表明扩散系数对折射规律和折射率都有影响. 关键词： 复金兹堡-朗道方程 扩散 折射率     

液体扩散时的折射率分布和扩散系数的测定

本实验提供一种测量透明度或半透明度液体的折射率和扩散系数的方法。此方法可用于食品工业、日用化学工业、石油工业及制药工业部门。     

Na-Ne混合气体扩散系数的计算

用面积分方法计算钠原子与氖原子间的相互作用势,根据计算扩散系数的Chapman-Enskog理论,文中计算了Na-Ne混合气体在温度200～700K范围内的扩散系数.计算结果与已有的实验结果符合得相当好.     

NO在Pt（111）表面的振动和离解

基于密度泛函理论和周期平板模型研究了NO在Pt（111）表面的吸附,通过扫描隧道显微镜（STM）的理论计算分析了吸附的结构特征．计算得到的Pt-NO伸缩振动（圪）频率基本保持不变,受阻平动（v3,v4）和受阻转动（us,v6）完全是简并的．采用CI-NEB方法讨论了NO在Pt（111）表面的离解过程,研究结果表明NO在Pt（111）表面的离解比较困难,必须克服2．29eV的能垒．     

分子动力学模拟Gd原子在Cu(110)表面的扩散过程

为了分析Gd吸附原子在Cu(110)表面的扩散机理，用分子动力学对该扩散过程进行模拟.模拟 结果表明在［1 1 0］方向Gd原子通过跳跃机理扩散，而且多步跳跃频率很高.而在［0 0 1］方向则通过交换机理扩散.吸附原子在［1 1 0］方向的扩散能力要比［0 0 1］ 方向强.通过对扩散频率的拟合，发现两种扩散机理都符合Arrhenius公式，从而确定了跳跃 机理的扩散势垒为0.097eV，交换机理的扩散势垒为0.33eV.另外还用能量弛豫的方法确定了 跳跃机理的扩散势垒. 关键词： 分子动力学 表面扩散 跳跃机理 交换机理 扩散势垒     

Ni,Pd和Pt的表面应力

半经验的修正嵌入原子方法用于Ni，Pd和Pt的低指数面的表面应力计算，得到了与第一原理计算相符合的结果．给出了（110）表面［110］方向的应力是［001］方向应力的两倍左右；阐明了应力各向异性是所有fc金属（110）面的一般特性．预言了Pd和Pt（100）的表面应力的大小． 关键词：     

CO在Ni(100)表面活化及硫中毒机理的ASED—MO研究

本文应用原子交迭和电子离域-分子轨道(ASED-MO)理论,研究了CO在Ni(100)表面活化及硫中毒机理。计算结果表明,CO顶位吸附比四度中心位吸附有更大的结合能。当CO分子被吸附于顶位时,其2π反键轨道将获得0.72个电子,解离能将从自由CO分子的11.1eV降到2.15eV。当吸附于四度中心位时,2π轨道将获得1.22个电子,解离能进一步降到1.85eV。由此看来,吸附于四度中心位的CO分子将具有更大的活性。当Ni(100)面上同时存在S原子吸附时,不同相对位置CO吸附结合能的计算结果表明,一个吸附S原子将“堵塞”四个最近邻顶位和四个最近邻中心位对CO的吸附作用,而对更远一些的吸附位则没有什么影响。这些结果支持了被吸附S原子对CO吸附的影响主要是近程性“结构效应”的观点。被吸附S原子的上述“堵塞”作用,吸附S原子后CO激活吸附位的减少,及可能存在的其它因素,构成了Ni表面的硫中毒。 关键词：     

MEASUREMENT OF ANISOTROPIC ACTIVATION ENERGIES IN HIGH-Tc SUPERCONDUCTORS

For single crystalline and melt-textured samples there exist several different activation energies for fluxoid creep, which are related to various vortex orientations and hopping directions. We discuss how to obtain these anisotropic activation energies from magnetic relaxation data and present measured results of a melt-textured YBCO sample.     

Cu、An薄膜镜面的激光辐射损伤研究

本文研究了Cu、Au薄膜镜面的激光辐射损伤,得到了反射率随激光及样品有关参数变化关系的实验结果,并对激光辐射损伤的机制进行了初步的讨论。     

氢在担载金属表面的吸附研究

应用格林函数方法在紧束缚近似下研究了氢在担载金属表面的吸附性质。采用自洽的Anderson-Newns吸附模型,对氢在Pt/ZnO,Cu/ZnO和Ni/ZnO三种担载式复合体系表面的吸附能△E、吸附态能级E_ad作了计算,并讨论了金属簿层在ZnO衬底上的沉积厚度及金属-衬底相互作用对氢在该类复合体系表面的吸附性质的影响。计算表明,金属-衬底相互作用越强,氢在Pt(Cu,Ni)/ZnO体系表面的吸附能及电荷转移量越小。金属-衬底相互作用抑制了氢在金属表面的吸附。衬底对金属表面吸附性质的影 关键词：     

金刚石和石墨单晶表面覆盖沉积铬的研究

本文用X射线及电子衍射结构分析对金刚石和石墨单晶表面覆盖沉积铬进行了研究。将细颗粒金刚石或者高定向石墨片埋在经真空去气处理的电解铬粉中,在10^-5—10^-6Torr真空条件下,经高于900℃热处理,在金刚石及高定向石墨表面外延生长了Cr₃C₂和Cr₇C₃。对碳化铬生长的条件及覆盖沉积外延生长的物理机制进行了讨论。 关键词：     

缔合流体在高温高压下的自扩散系数研究

在统计力学理论基础上,本文提出了一个考虑氢键对自扩散系数影响的方程．这个方程为非氢键贡献部分与氢键贡献部分之积,其中自扩散系数的非氢键部分由Ｌｅｎｎａｒｄ－Ｊｏｎｅｓ链模型求得,而一个分子中的平均氢键数随温度和密度的变化关系使用统计缔合流体理论得到。链节之间的相互作用能量参数由粘度的关联式获得,其它四个参数则由扩散系数的实验数据获得。对７个典型的缔合流体在相当宽的温度压力范围内计算的平均相对百分误差为５．９８％。     

HFC-227ea的维里系数研究

ＨＦＣ－２２７ｅａ是一种有希望的新环保制冷剂,特别是作为混合物中的一种组元用于Ｒ２２和Ｒ５０２的替代,但其热物性数据十分有限。本文使用膨胀定容法高精度地测量了ＨＦＣ－２２７ｅａ的气相ＰＶＴ性质,沿定温线外推确定了其第二和第三维里系数,并与文献值进行了比较;使用截断维里方程,根据本文所确定的维里系数,可以高精度地再现ＨＦＣ－２２７ｅａ的气相区热力性质。     

对氨基苯甲酸分子在银表面多相吸附及氯离子影响的SERS研究

研究对氨基苯甲酸(PABA)在银表面上的吸附动力学过程以及氯离子对其的影响,发现PABA在银表面上呈多相吸附。与匀相吸附的情况相似,表面形态的差异较大地改变吸附速率常数,而对多相因子的影响不明显。氯离子的竞争吸附改变PABA吸附的多相性质,随着氯离子浓度的增加,PABA分子从多相吸附逐渐转变为匀相吸附。根据吸附等温线估算了PABA的吸附能,U≈-9.6kJ/mol。结果分析进一步证实:化学吸附时多相吸附意味着表面上存在非单一的吸附形式。 关键词：     

MEASUREMENT OF ANISOTROPIC ACTIVATION ENERGIES IN HIGH-Tc SUPERCONDUCTORS

For single crystalline and melt-textured samples there exist several different activation energies for fluxoid creep, which are related to various vortex orientations and hopping directions. We discuss how to obtain these anisotropic activation energies from magnetic relaxation data and present measured results of a melt-textured YBCO sample.