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本文采用模式识别方法,分析了用于NO分解反应的分子筛催化剂Cu,Me-ZSM-5中的第二种交换阳离子Me对其活性的影响,根据模式识别二维分类图,很好地预报了不同活性的催化剂,并初步讨论了引入共交换金属离子导致催化剂活性变化的原因。 相似文献
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不同方法制备的Cu/HZSM-5催化剂上NO的催化分解反应 总被引:1,自引:0,他引:1
采用离子交换法、固相分散法和微波固相法等不同方法制备了Cu/HZSM-5催化剂,以BET、XRD和XPS等手段对催化剂样品进行了表征。结果表明,不同方法制备的Cu/HZSM-5催化剂上Cu物种的落位分布状态不同,离子交换法制备的催化剂Cu物种更多地落位于分子筛孔道内,微波固相法和固相分散法制备的催化剂Cu物种较多地落位分布在分子筛外表面。固相分散法制备的样品未能使铜物种完全分散于分子筛表面,在13.1°、16.8°、35.5°和38.0°等处仍存在CuO的晶相衍射峰。催化分解NO反应的活性考察结果表明,用微波固相法制备的催化剂催化分解NO的活性及稳定性明显超过另两种方法所制备的催化剂,在无氧条件下NO最初转化率高达89.2%,经反应25h后,转化率仍维持在70%以上;在富氧气氛下催化分解NO活性降低速率低于由离子交换法制备的催化剂。结合表征结果可以得出,落位于分子筛外表面以离子交换态形式存在的Cu物种对催化分解NO反应更为有利,而且催化稳定性更好。 相似文献
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NO在Cu-ZSM-5分子筛上程序升温脱附研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文用等温动态吸附和程序升温脱附技术研究了NO与Cu-ZSM-5的相互作用,并根据还原预处理样品上NO吸、脱附循环的研究探讨了全过程样品所经历的氧化还原循环,在25℃等温吸附时,NO与Cu ̄+和/或Cu ̄0反应产生了N_2、N_2O和Cu ̄(2+)以及超晶格氧,同时在Cu ̄+上有许多可逆吸附的NO.NO吸附在Cu ̄(2+)上是稳定的,升高温度时,NO分为三种状态脱附,分别位于约100,180和400℃.后两种可能以Cu ̄(2+)-NO_2和Cu ̄(2+)-NO_3为中间态.第三种NO脱附同时伴随着O_2脱附,对于还原预处理的样品,吸附和脱附的一个循环总体上会使样品部分氧化。 相似文献
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不同制备方法对Cu-ZSM-5沸石分子筛上NO分解反应活性的影响 总被引:4,自引:0,他引:4
不同制备方法对Cu┐ZSM┐5沸石分子筛上NO分解反应活性的影响*韩一帆汪仁(华东理工大学工业催化研究所,上海200237)关键词Cu-ZSM-5沸石分子筛,一氧化氮,催化分解,直接粘混法,离子交换法如何减少各类污染源所排放的氮氧化物(NOx)对环境... 相似文献
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Cu-ZSM-5分子筛因具有高的催化脱除NO活性和对环境友好等优点而引起广泛关注。本文从NO分解反应、以NH3为还原剂选择性催化还原NO(NH3-SCR-NO)和以碳氢化合物为还原剂选择性催化还原NO(CH-SCR-NO)三个方面综述了Cu-ZSM-5分子筛催化脱除NO反应机理和催化剂改进方面的研究进展,并对该领域存在的问题和发展前景做了总结和展望。Cu-ZSM-5分子筛催化分解NO被认为是最具有吸引力的脱硝方法,其通过Cu+的氧化还原过程和N2O的生成来实现;Cu-ZSM-5分子筛上NH3-SCR-NO反应具有较高的NO脱除效率,NO首先被氧化为NO2,NO2再与NH3结合为NH4NO3,NH4NO3再进一步与NO反应生成N2;CH-SCR-NO反应是利用贫燃发动机尾气中未完全燃烧的碳氢化合物为还原剂,一般认为碳氢化合物与氮氧化物生成硝基烷或亚硝基烷,再经异氰酸酯或氰化物生成终产物N2。Cu-ZSM-5分子筛存在水热稳定性差和易发生二氧化硫中毒等缺点,通过引入第二金属组分和制备整体式催化剂方法可显著改善Cu-ZSM-5分子筛的催化性能。系统了解NO脱除反应机理和活性位的作用机制可为催化剂的改进奠定理论基础,同时也有助于设计合成新型高效、环境友好的脱硝催化剂体系。 相似文献
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Cu,Pd-ZSM-5上NO分解和CO氧化的催化作用 总被引:4,自引:0,他引:4
双交换Cu,pd-ZSM-5催化剂(Cu交换度为105%,Pd交换度分别为3.4%和33%)对CO氧化反应有活性增强作用,对NO分解反应不存在增强效应.双交换催化剂在于交换程序不同,而表面物种不同,活性组分的分布状态不同,因而有不同的活性.先交换Cu,400℃焙烧后再交换pd的Cu-Pd-ZSM-5催化剂,对上述两类反应的活性存双组分催化剂中均为最高.H_2-TPR谱表明,共交换的Cu-Pd-ZSM-5中尚有部分CuCl+占据了部分交换位置,而使CO氧化活性稍有下降.N_2-DTA和H_2-TPR谱结果表明,Pd交换到Cu-ZSM-5中后,抑制了吸附水和水合铜化合物的形成,由此提高了在200—300℃时氧的吸附量.后者的大小和CO氧化活性有顺变关系.N_2-DTA谱中340—445℃的放热峰可能分别表征了和NO分解活性有关的铜氧桥或把氧桥的形成,该放热峰的峰温愈低,峰面积愈大,则NO分解活性愈高. 相似文献
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CuY和Cu-ZSM-5催化剂上NO直接分解活性及活性中心的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了CuY,Cu-ZSM-5分子筛制备条件对NO直接分解活性的影响.结果表明,在不同酸碱度下交换的CuY分子筛,在pH=9时活性较好,而Cu-ZSM-5型在pH=7时较好.随交换度提高,Cu-ZSM-5活性上升,而CuY交换度达45%后活性趋于平稳:用DTA,TPD,XPS及IR等技术,对活性中心进行了研究,表明钢是以水合离子形式与分子筛中Na+进行交换.Cu-ZSM-5的活性位单一,CuY上则有两种NO吸附位.经400℃焙烧后,铜优先占据Y的β笼,此即活性位.未经焙烧的样品中铜主要以Cu2+存在.400℃抽空处理产生Cu+.讨论了NO在含铜样品表面的反应过程. 相似文献
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5A分子筛粉末对四氢呋喃水合物的生成及分解过程的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
在低于0 ℃和常压下, 将粉碎并筛分后的成型5A分子筛粉末加入四氢呋喃-水(二者质量比为19:81)体系中, 用显微镜观察5A分子筛粉末的存在对四氢呋喃水合物生成和分解过程的影响. 结果表明, 5A分子筛粉末能够促进四氢呋喃水合物的生成. 5A分子筛粉末存在下, 四氢呋喃水合物生成方式主要表现为两种, 脉状生成和块状生成; 同时5A分子筛粉末能够提高四氢呋喃水合物结晶所需要的温度, 降低四氢呋喃水合物的分解温度; 而且5A分子筛粉末粒径的大小及分布对四氢呋喃水合物生成及分解的特性也有很大影响. 相似文献
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Cu,Co交换改性蒙脱土的制备及其对N2O分解的催化活性 总被引:8,自引:2,他引:8
用Al交换剂对天然蒙脱土改性,制得Al交联(支撑)蒙脱土。用C ^2 ,C^2 子交蒙脱土层阳离子,制备Cu,Co交换蒙脱土,经高温烧,得到实验用催化剂,考察它们对N2O分离的催化活性,结果表明:用Al/土比为10mmol/g的Al交联蒙脱和载体,通过优化制备条件得到的Cu交换蒙脱土,催化活性与CuY相近,而Co-蒙脱土的催化活性甚至高于CoY. 相似文献
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Cu-ZSM-5分子筛表面铜离子的价态研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以吸附CO红外光谱结合TPR谱详细表征了经真空自还原及用不同还原剂还原的CuZSM-5分子筛样品,考察了表面铜离子的价态分布情况及其影响因素。得知铜在Cu-ZSM-5表面是分步还原的。用不同方法进行氧化和还原时的难易程度不同。研究了用不同方法进行氧化还原时铜的价态转变条件和铜离子在不同价态间氧化还原循环的可逆性。Cu2+与Cu+间的氧化还原循环完全可逆,而Cu0与Cu+间的氧化还原循环不完全可逆。Cu0氧化为Cu+比Cu+氧化为Cu2+容易进行,探讨了Cu+在Cu-ZSM-5分子筛中不同位置的分布情况及铜在不同条件下的氧化还原机理。 相似文献
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不同硅铝比的Cu—ZSM—5/堇青石械催化剂的NO分解反应性能 总被引:1,自引:1,他引:0
考察了原位合成的不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石械催化剂上的NO分解反应。结果表明,在573-773K的温度范围内,铝硅比分别为60,55和40的催化剂在723K下NO的转化率最高,而硅铝比小于25的催化剂上的NO转化率很低。低温有利于N2O的生成。整体式催化剂上的NO转化率低于单纯的分子筛催化剂Cu-ZSM-5,但其催化转换频率高于后者。 相似文献
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利用密度泛函理论(DFT),基于7T簇模型,在B3LYP/6-31G(d,p)水平上研究了NO分子在H-ZSM-5分子筛孔道中α,β,γ酸性位的吸附.在计算过程中,首先对H-ZSM-5的α,β,γ酸性位进行优化计算,然后对NO分子η1-N和η1-O两种吸附模式的红外光谱和吸附能进行计算.计算结果表明,NO分子以η1-N模式吸附于H-ZSM-5分子筛酸性位上,不同酸性位对NO分子的吸附能力排序为:α酸性位>β酸性位>γ酸性位.此外,H-ZSM-5分子筛直型孔道更有利于NO分子的吸附和扩散,因而可更有效地促进NO分子催化分解反应的进行. 相似文献