二维锑烯声子输运的第一性原理研究

二维锑烯作为具有宽带隙的新型半导体材料,在热电、光电等领域具有良好的应用前景。本文利用第一性原理方法研究了不同层数二维锑烯的电子结构、热力学稳定性与声子输运特性.二维锑烯随着层数的增加,原子层弯曲程度减小,电子带隙值下降,呈现了半导体-金属特性的转变.单层锑烯在室温下单位截面积声子热导约为0.190 GW·m~(-2)K~(-1)。由于层间相互作用力的存在以及原子层弯曲程度的改变,声子热导随层数的增加而逐渐减小,四层锑烯的声子热导已经接近块体锑的声子热导。     

不同类型缺陷对多层石墨烯热导率的影响

本文采用分子动力学方法研究了300 K,650 K和1400 K温度下,片层尺寸8.70×7.48 nm2的12层石墨烯在一定数量的空位缺陷、杂质N原子和杂质化学官能团-CH3影响下的热导率。采用频谱能量密度分析方法求解了声子色散关系。结果发现杂质N原子掺杂仅影响了材料内原子质量和键长键角,对热导率影响较小;而-CH_3官能团引入了额外的官能团平动和转动能量,对热导率有一定影响;空位缺陷不仅影响了声子传递,还额外激发了高频声子,对热导率影响最大。     

孔洞缺陷对二维石墨烯/氮化硼横向异质结热传导的调控

本文采用孔洞缺陷来实现对二维石墨烯/氮化硼横向异质结热导率的调控.平衡态分子动力学(EMD)计算结果表明,界面孔洞的引入会降低二维石墨烯/氮化硼横向异质结的热导率.相较于有序的孔洞分布,无序的孔洞分布能够更有效地降低异质结的热导率,这一现象可通过声子安德森局域化来解释.孔洞缺陷的存在导致声子的频率和波失发生变化,从而使声子散射变得更加频繁,孔洞随机分布时,则导致声子波在材料中发生多次反射和散射,最终形成局域振动模式.本研究揭示了孔洞缺陷降低二维石墨烯/氮化硼横向异质结热导率的物理机制,对二维热电材料的结构设计有一定的指导意义.     

界面尺寸对铜/石墨烯界面热导的影响

采用原子格林函数(AGF)方法研究了界面尺寸对铜/单层石墨烯(SLG)界面热导的影响.建立了有限和无限界面尺寸的AGF计算模型,计算得到的界面热导均在铜的迪拜温度(343 K)附近收敛,但两者计算得到的透射系数和界面热导存在明显差别:有限界面尺寸时计算得到的透射系数在1.5 THz附近达到峰值0.84,而无限界面尺寸时...     

空位缺陷对金属基外延石墨烯态密度和电导率的影响

考虑到空位缺陷的存在和原子非简谐振动,以铜、镍基外延石墨烯为例, 研究了金属基外延石墨烯空位缺陷浓度和态密度以及电导率随温度的变化规律,探讨了空位缺陷的影响。结果表明：(1) 空位缺陷浓度随温度升高而非线性增大,外延石墨烯的空位缺陷浓度及其随温度的变化率均大于石墨烯; (2) 与石墨烯相同,金属基外延石墨烯的态密度变化曲线对电子能量为0为对称,但空位缺陷的存在使态密度在电子能量为零时的值不为零,空位缺陷对导带态密度的影响大于价带;态密度随空位缺陷浓度的增大而线性减小,但减小幅度不大,而温度对石墨烯态密度几乎无影响;（3）金属基外延石墨烯的电导率近似等于电子声子相互作用贡献的电导率,并随温度升高而非线性减小;空位缺陷的存在使电导率有所减小,但只在较高温度下才明显。原子非简谐振动情况的电导率稍大于简谐近似的电导率,温度愈高,两者电导率的差愈大,即非简谐效应愈显著。     

空位缺陷对碳纳米管/石墨烯纳米带导热的影响

本文利用分子动力学方法研究空位缺陷对碳纳米管和石墨烯纳米带导热特性的影响,并分析声子态密度、声子模式参与率探究导热机理。研究表明:空位缺陷引起碳管和纳米带热导率降低,在200～600 K的温度范围内,碳管和纳米带热导率的下降幅度分别可达47.57%、38.84%.碳管和纳米带热导率的降低归因于声子态密度衰减且声子模式参与率较小.由于边界散射作用削弱了缺陷对纳米带热导率的影响,纳米带热导率的降低幅度低于碳管.     

氮掺杂对石墨烯摩擦学特性影响的分子动力学模拟

掺氮石墨烯具有良好的应用前景,但对其摩擦学特性的研究仍较为缺乏.本文采用分子动力学方法研究了氮掺杂对石墨烯摩擦学特性的影响.结果表明在公度、非公度的界面结构下,氮掺杂对石墨烯摩擦特性的影响呈现相反的趋势.界面结构为公度状态时,氮原子的引入导致了局部非公度状态,因而界面势垒降低、摩擦减小.界面公度性的改变、层间氮原子和碳原子的范德瓦耳斯力作用对界面摩擦的影响相反,在二者的共同作用下,随氮掺杂比例的升高,掺氮石墨烯体系的界面摩擦力呈现先增大再减小的趋势.界面结构为非公度状态时,氮原子的引入对界面摩擦的影响主要体现在原子类型的变化,界面摩擦随氮掺杂比例的增大而增大.存在空位缺陷的石墨烯体系的摩擦最大,掺杂氮原子对于降低缺陷石墨烯体系的摩擦具有积极意义.     

结构缺陷对量子波导腔中热导的调控

利用散射矩阵方法和标量模型,研究了低温下可调缺陷对量子波导腔的热导的影响. 改变缺陷的参数能控制热导,缺陷的尺寸和位置能导致热导的改变,而且不同种类的缺陷也能导致热导随温度的变化. 关键词： 声学声子输运 热导 量子结构     

嵌入线型缺陷的石墨纳米带的热输运性质

采用非平衡格林函数方法研究了嵌入有限长、半无限长、 无限长线型缺陷的锯齿型石墨纳米带 (ZGNR)的热输运性质.结果表明, 缺陷类型和缺陷长度对ZGNR的热导有重要影响. 当嵌入的线型缺陷长度相同时, 包含t5t7线型缺陷的石墨纳米带比包含Stone-Wales线型缺陷的条带热导低. 对于嵌入有限长、同种缺陷的ZGNR, 其热导随线型缺陷的长度增加而降低, 但是当线型缺陷很长时, 其热导对缺陷长度的变化不再敏感.通过比较嵌入有限长、半无限长、无限长线型缺陷的ZGNR, 我们发现嵌入无限长缺陷的条带比嵌入半无限长缺陷的条带热导高, 而后者比嵌入有限长线型缺陷的条带热导高. 这主要是因为在这几种结构中声子传输方向的散射界面数不同所导致的. 散射界面越多, 对应的热导就越低. 通过分析透射曲线和声子局域态密度图, 解释了这些热输运现象. 这些研究结果表明线型缺陷能够有效地调控石墨纳米带的热输运性质. 关键词： 石墨烯 线型缺陷 热导     

多孔石墨烯纳米带各向异性和超低热导的理论研究

利用非平衡格林函数方法研究了多孔石墨烯纳米带的热输运性质.结果表明,由于纳米孔洞的存在,多孔石墨烯纳米带的热导远低于石墨烯纳米带的热导.室温下,锯齿型多孔石墨烯纳米带的热导仅为相同尺寸锯齿型石墨烯纳米带热导的12％.这是由于多孔石墨烯纳米带中的纳米孔洞导致的声子局域化引起的.另外,多孔石墨烯纳米带的热导具有显著的各向异...     

缺陷增强铜/金刚石界面热导的分子动力学研究

铜和金刚石热载流子不同且声子态密度差异大，限制了其界面热输运。本文采用分子动力学模拟对铜和金刚石的界面热输运机理进行探究，提出通过对界面附近纳米尺度的金刚石层添加缺陷来改善其与铜的界面声子耦合。计算结果表明，在缺陷浓度为0.08时，铜和金刚石的界面热导比未添加缺陷时提高了89.2%。并进一步发现，虽然有缺陷的金刚石薄层自身热导率有所下降但仍远高于一般的热界面材料，因此界面处的集总热阻仍然得到了大幅降低。     

氮掺杂和空位对石墨烯纳米带热导率影响的分子动力学模拟

石墨烯是近年纳米材料研究领域的一个热点,其独特的热学性质受到了广泛关注,为了实现对石墨烯传热特性的预期与可控,利用氮掺杂和空位缺陷对石墨烯进行改性.采用非平衡态分子动力学方法研究了扶手形石墨烯纳米带中氮掺杂浓度、位置及空位缺陷对热导率影响并从理论上分析了热导率变化原因.研究表明氮掺杂后石墨烯纳米带热导率急剧下降,氮浓度达到30%时,热导率下降了75.8%;氮掺杂位置从冷浴向热浴移动过程中,热导率先近似的呈线性下降后上升;同时发现单原子三角形氮掺杂结构比多原子平行氮掺杂结构对热传递抑制作用强;空位缺陷的存在降低了石墨烯纳米带热导率,空位缺陷位置从冷浴向热浴移动过程中,热导率先下降后上升,空位缺陷距离冷浴边缘长度相对于整个石墨烯纳米带长度的3/10时,热导率达到最小.石墨烯纳米带热导率降低的原因主要源于结构中声子平均自由程和声子移动速度随着氮掺杂浓度、位置及空位缺陷位置的改变发生了明显变化.这些结果有利于纳米尺度下对石墨烯传热过程进行调控及为新材料的合成应用提供了理论支持.     

多壁碳纳米管热物性参数的理论计算

本文计算了多壁碳纳米管的声子色散关系,分析了多壁碳纳米管的声子振动模式和热物理性质.结果表明:多壁碳纳米管的层间相互作用使得声子频率升高,因而使得比热容和热导率降低.在极低温区层间相互作用对热物性参数的影响明显.对于(5,5)@(10,10)管,不考虑层间相互作用时热导率的计算值在10 K处可相差60%.随着层数的增加,多壁管热导率值降低,并且趋向定值.     

第一性原理研究厚度和空位缺陷对Si/SiO2界面电子结构与光学性质的影响

采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势方法,在局域密度近似（LDA）下研究了Si纳米层厚度和O空位缺陷对Si/SiO2界面电子结构及光学性质的影响．电子结构计算结果表明：在0.815~2.580nm的Si层厚度范围内,Si/SiO2界面结构的能隙随着厚度减小而逐渐增大,表现出明显的量子尺寸效应,这与实验以及其他理论计算结果一致;三种不同的O空位缺陷的存在均使得Si/SiO2界面能隙中出现了缺陷态,费米能级向高能量方向移动,且带隙有微弱增加．光学性质计算结果表明：随着Si纳米层厚度的减小,Si/SiO2界面吸收系数产生了蓝移;O空位缺陷引入后,界面光学性质的变化主要集中在低能区,即低能区的吸收系数和光电导率显著增加．可见,改变厚度和引入缺陷能够有效地调控Si/SiO2界面体系的电子和光学性质,上述研究结果为Si/SiO2界面材料的设计与应用提供了一定的理论依据．     

第一性原理研究厚度和空位缺陷对Si/SiO2界面电子结构与光学性质的影响

采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势方法,在局域密度近似（ LDA）下研究了Si纳米层厚度和O空位缺陷对Si／SiO2界面电子结构及光学性质的影响．电子结构计算结果表明：在0.815～2.580nm的Si层厚度范围内, Si／SiO2界面结构的能隙随着厚度减小而逐渐增大,表现出明显的量子尺寸效应,这与实验以及其他理论计算结果一致;三种不同的O空位缺陷的存在均使得Si／SiO2界面能隙中出现了缺陷态,费米能级向高能量方向移动,且带隙有微弱增加．光学性质计算结果表明：随着Si纳米层厚度的减小, Si／SiO2界面吸收系数产生了蓝移; O空位缺陷引入后,界面光学性质的变化主要集中在低能区,即低能区的吸收系数和光电导率显著增加．可见,改变厚度和引入缺陷能够有效地调控Si／SiO2界面体系的电子和光学性质,上述研究结果为Si／SiO2界面材料的设计与应用提供了一定的理论依据．     

基于纳米点嵌入的界面导热性能优化

调节界面热导(ITC)是纳米电子器件热管理的关键任务.本文采用非平衡态分子动力学方法研究了在界面处嵌入锡(Sn)纳米点对硅锗(Si/Ge) ITC的影响.研究发现,在声子弹性和非弹性两种竞争机制下ITC随Sn纳米点的数量的增加先升后降,在嵌入4个Sn纳米点时达到顶峰,ITC是完美界面(无纳米点嵌入)时的1.92倍.通过计算声子透射函数和态密度可以知道,ITC增加的原因是声子的非弹性散射得到加强,增强的非弹性声子散射为界面声子输运打开了新的通道.随着纳米点数量增加到一定值时,声子的弹性散射逐渐占据主导地位,ITC开始降低.     

纳米尺度下Si/Ge界面应力释放机制的分子动力学研究

采用分子动力学方法研究了纳米尺度下硅(Si)基锗(Ge)结构的Si/Ge界面应力分布特征,以及点缺陷层在应力释放过程中的作用机制.结果表明:在纳米尺度下, Si/Ge界面应力分布曲线与Ge尺寸密切相关,界面应力下降速度与Ge尺寸存在近似的线性递减关系;同时,在Si/Ge界面处增加一个富含空位缺陷的缓冲层,可显著改变Si/Ge界面应力分布,在此基础上对比分析了点缺陷在纯Ge结构内部引起应力变化与缺陷密度的关系,缺陷层的引入和缺陷密度的增加可加速界面应力的释放.参考对Si/Ge界面结构的研究结果,可在Si基纯Ge薄膜生长过程中引入缺陷层,并对其结构进行设计,降低界面应力水平,进而降低界面处产生位错缺陷的概率,提高Si基Ge薄膜质量,这一思想在研究报道的Si基Ge膜低温缓冲层生长方法中初步得到了证实.     

热激发效应对界面摩擦的影响

论文主要从微观角度研究摩擦热产生的机理及摩擦热对摩擦性能的影响. 依据固体物理学中原子热振动理论, 以界面摩擦为研究对象, 从分析界面原子的受迫振动出发, 得出界面摩擦过程中原子的振动实际上是自激振动和受迫振动的叠加, 界面原子在非平衡状态下的热振动将导致声子的激发和湮灭, 进而导致摩擦热的产生, 摩擦界面的温度升高. 然后, 从温度对界面原子能级分布和跃迁的影响角度探讨了热激发效应对界面摩擦的影响, 分析得出如下结论: 温度低时, 界面原子处在激发态的概率随着温度的升高而增加, 导致摩擦系数随温度增加而增加; 温度在100 K附近界面原子处在激发态的概率出现峰值, 导致摩擦系数出现峰值; 当温度高于临界值后, 摩擦系数随温度的升高反而会降低. 最后将本文的理论分析的结果与他人的实验结果对比, 显示两者的趋势一致, 表明本文提出的理论和方法可行.     

并苯分子结的热电性质

通过运用非平衡格林函数方法,研究了基于并苯连接石墨烯纳米带的分子结的热电性质.主要考虑了并苯分子长度、并苯分子与石墨烯纳米带电极的接触位置对并苯分子结热电参量的影响.结果发现并苯分子结最大热电优值(ZTmax)对应的热导中声子贡献往往占据主导地位.当并苯分子的长度增加,声子热导单调减少,最终变得与并苯分子长度几乎无关.当并苯分子与石墨烯纳米带左(右)电极的中(上)部接触时,对应的ZTmax是最高的,然而当并苯分子与石墨烯纳米带左(右)电极的中(中)部接触时,对应的ZTmax是最低的.当温度增加时, ZTmax有单调增加的趋势,无关于接触位置.随着并苯分子长度的增加, ZTmax对应化学势的位置越靠近本征费米能级.以上发现能对未来设计基于并苯分子结的热电器件提供有价值的参考.     

二维材料及其异质结的声子物理研究

声子是固体最重要的元激发之一,是理解材料摩尔热容、德拜温度以及热膨胀系数等热力学性质的基础,同时电声子相互作用也决定了固体的电导和超导等特性。拉曼光谱是表征固体声子物理的重要实验手段,不仅能表征材料的结构和质量,还能提供材料声子性质、电子能带结构、电声耦合等信息。文章将拉曼光谱应用于二维材料及其范德瓦尔斯异质结的声子物理研究。先简单介绍二维材料的层间振动声子模式和层内振动声子模式,其中层间振动声子模式的频率可用线性链模型来计算,而强度则可用层间键极化率模型来解释;同类层内振动声子模式的Davydov劈裂峰之间的频率差异可用范德瓦尔斯模型拟合。随后,将这些模型推广到二维范德瓦尔斯异质结中,以转角多层石墨烯、MoS_2/石墨烯和hBN/WS_2为例介绍了范德瓦尔斯异质结的声子谱,阐述如何应用线性链模型和经典键极化率模型计算层间振动模的频率和强度,并由此给出二维范德瓦尔斯异质结的界面耦合强度和各层间呼吸模的电声耦合强度等重要参数。