Tunable Sum Frequency Mixing of a Ti∶sapphire Laser and a Nd∶YAG Laser

1　Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ　　Ｔｉ∶ｓａｐｐｈｉｒｅｌａｓｅｒｉｓｔｈｅｍｏｓｔｗｉｄｅｌｙｔｕｎａｂｌｅｌａｓｅｒｉｎｔｈｅｃｕｒｒｅｎｔｌａｓｅｒｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｎｄｈａｓａｔｕｎｉｎｇｒａｎｇｅｆｒｏｍ 0 .68ｔｏ 1 .1 μｍ .Ｓｏｉｔｉｓ ｑｕｉｔｅｉｍｐｏｒｔａｎｔａｎｄｕｓｅｆｕｌｗｉｔｈｎｏｎｌｉｎｅａｒｏｐｔｉｃａｌｆｒｅｑｕｅｎｃｙｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙｔｏｅｘｐａｎｄｉｔｓｏｕｔｐｕｔｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ .Ｎｏｎｌｉｎｅａｒｗａｖｅｌｅｎｇｔｈｃｏｎｖｅｒ…     

Tunable Sum Frequency Mixing of a Ti∶sapphire Laser and a Nd∶YAG Laser

In this paper the theoretical and experimental results of sum-frequency mixing of a Ti∶sapphire laser and a 1.064 μm Nd∶YAG laser are presented. By using two KTP crystals cut at θ=76° and 85° (φ=90° in both crystals), respectively, the sum-frequency mixing tuning range from 459.3 to 509.6 nm in one Ti∶sapphire laser setup is experimentally achieved. The maximum output energy was 14.6 mJ and the energy conversion efficiency was up to 15.2%.     

C2（a 3Πu）+NO 的反应机理研究

在G2 (CC ,MP2 )理论水平上研究了C2 (a3 Πu)自由基与NO分子的反应 .计算了反应体系最低二重态势能面上各驻点的构型参数、振动频率和能量 ,揭示了此反应存在两种反应机理 :由NO中的O原子进攻C2 自由基形成CCON中间体的CCON机理和NO中的N进攻C2 自由基形成CCNO中间体的CCNO机理 ,分析了对应与这两种反应机理的五个可能的反应通道 ,得出了由NO中的N原子进攻3 C2 自由基 ,生成中间体CCNO自由基 ,最终得到产物CN +CO的通道是最有利的通道 .     

NO,NO2超精细LMR谱的观测

采用内腔CO激光磁共振光谱方法和微机数据采样系统,观测到了NO,NO₂分子的超精细激光磁共振(LMR)谱,简述了测量原理,给出了实验结果。     

晶体Zn（antipyrine）2（NO3）2∶VO^2＋的EPR谱及光吸收谱的理论研究

由于硝酸钒锌二安替比林晶体[Zn(antipyrine)2(NO3)2∶VO2 ]中配体O2-的自旋-轨道耦合参量0pζ≈150cm-1与中心过渡族3d1离子V4 的ζ0d≈248 cm-1相差不太大,故配体的自旋-轨道耦合参量0pζ对电子顺磁共振(EPR)谱和光吸收谱的贡献必须考虑。采用双自旋-轨道耦合参量模型和相关的晶体场能级公式,计算了Zn(antipyrine)2(NO3)2∶VO2 晶体的EPR谱和光吸收谱,所得理论结果与实验发现很好符合;确定了该晶体的局域对称结构沿C4轴的四角畸变约为0.45 nm;计算发现,较大的κ值说明VO2 中未配对的s电子对超精细结构常数有较大的贡献。并对上述这些结果的合理性进行了讨论。     

Incoherent broad-band cavity-enhanced absorption spectroscopy for simultaneous trace measurements of NO2 and NO3 with a LED source

In the past decade, due to a growing awareness of the importance of air quality and air pollution control, many diagnostic tools and techniques have been developed to detect and quantify the concentration of pollutants such as NO _x , SO _x , CO, and CO₂. We present here an Incoherent Broad-Band Cavity-Enhanced Spectroscopy (IBB-CEAS) set-up which uses a LED emitting around 625 nm for the simultaneous detection of NO₂ and NO₃. The LED light transmitted through a high-finesse optical cavity filled with a gas sample is detected by a low resolution spectrometer. After calibration of the spectrometer with a NO₂ reference sample, a linear multicomponent fit analysis of the absorption spectra allows for simultaneous measurements of NO₂ and NO₃ concentrations in a flow of ambient air. The optimal averaging time is found to be on the order of 400 s and appears to be limited by the drift of the spectrometer. At this averaging time the smallest detectable absorption is 2×10⁻¹⁰ cm⁻¹, which corresponds to detection limits of 600 pptv for NO₂ and 2 pptv for NO₃. This compact and low cost instrument is a promising diagnostic tool for air quality control in urban environments.     

气体NO/N2系统等离子体反应NO还原机理研究

首先建立了气体放电等离子体发射光谱测量系统,获得了NO/N2和纯N2气体放电的发射光谱,然后用自洽场分子轨道从头计算法得到了N2基态和激发态分子轨道模型.发现NO/N2气体放电等离子体脱除NO主要是通过包括反应速度非常快的N+NO→N2+O以及e+N2(A3∑u+)→2N+e和e+N2→N2(A3∑u+)+e在内的一系列基元反应进行的,活性N原子是NO还原的基础.     

Stability of a Laser-diode-pumped Cr4+∶YAG Passively Q-switched Nd3+∶YAG Laser

In this paper, the stability of a laser-diode-pumped Cr4+∶YAG passively Nd3+∶YAG Q-switched laser and the influence of the transversal mode structure on the stability are investigated. With the laser operating in TEM00 mode, the pulse energy fluctuation and the repetition rate fluctuation as functions of the repetition rate are measured, and semi-quantitatively and qualitatively analyzed, respectively.     

CH3与NO2的反应

用时间分辨傅立叶红外光谱法和量子化学计算，研究了CH3自由基与NO2的基元反应．由248 nm激光光解CH3Br或CH3I得到CH3自由基．首次观测到了振动激发的产物OH、HNO和CO2．另一产物NO也被证实．由此确定了反应通道CH3O+NO，CH2NO+OH 和HNO+H2CO．其中CH3O+NO是主要的反应通道．还用CCSD(T)/6-311++G(df,p)//MP2/6-311G(d,p)的方法对上述通道的机理在理论上做了研究．理论计算的结果与实验观察相符．     

振动激发态NO（v）向NO2的快速传能

利用激光光解时间分辨富里叶红外发射谱仪对ＮＯ（ｖ）被ＮＯ２的碰撞弛豫进行了研究。观察到激光光解ＮＯ２后反应产物ＮＯ（ｖ≤３）的红外发射谱及其变化。通过光谱拟合，得到各振动态布居及其随时间的演变，由此获得ＮＯ（ｖ＝１￣３）的各不同振动态被ＮＯ２碰撞弛豫的传能常数。这种较通常传能常数高出１￣２个数量级的转速ｖ－ｖ传能用碰撞复合体模型加以解释。     

NixZry(x:y=1∶2或2∶1)团簇的量子化学研究

根据化学键理论和拓扑学原理,设计了非晶态团簇NixZry(x:y=1:2或2：1,x+y≤9）的几十种可能的构型,并应用量子化学从头算方法对它们的几何构型进行了优化,分析比较了这些构型的能量和稳定性。结果表明对于NixZry(x:y=1:2）低对称性的平面构型最稳定,而NixZry(x:y=2：1）三棱柱构型最稳定。这可能是由于两者外层价电子的数量差异所致：Zr仅有4价电子,较适宜配位数低的平面构型,而Ni(4s^23d^8),更适宜立体构型。     

Thermoluminescence of (ZnS∶CdS∶Ag∶Ni∶Co) phosphors

The doping of (ZnSCdSAgNi) phosphors with cobalt impurity results in new phosphors with thermoluminescence curves showing five distinct peaks. Four of these peaks are associated with chlorine, cadmium, cobalt and nickel impurities and have energy depths of 0·26 eV, 0·52 eV, 0·53 eV and 0·78 eV respectively. The fifth peak, appearing at high cobalt concentrations, has an energy depth of 1·09 eV and is attributed to the formation of (Co⁺⁺ - Ag^–) associates. The emitted thermoluminescence consists of two bands: one in the yellow and the other in the red spectral region. The yellow band subsumes the chlorine, cadmium and cobalt peaks and is due to recombination processes occurring through silver centres. The red band, on the other hand, includes the nickel and the (Co⁺⁺-Ag^–) peaks. The appearance of the nickel peak in the red band is explained by recombination processes at energy levels created by the nickel impurity centres.     

激光光解NO2产物NO(X2∏)的REMPI离子谱的标识与研究

利用Nd:YAG激光器三倍频、输出波长为＝ 355 nm的激光光解NO2分子,可产生NO分子,将NO分子通过共振增强多光子电离(REMPI resonance enhanced multiphoto ionization)及飞行时间(TOF time of flight)质谱技术,获得振转态分辨的NO( X2∏,υ″J″)离子谱NOγ(0,0),γ(0,1),γ(1,1).通过理论计算 , 可将NO离子带的P、R、Q支线进行标识.NO分子的离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226 nm)之间关系能用二次方曲线很好拟合.它表明NO分子是通过(1+1)双光子吸收而电离.这些结果对NO分子的电离动力学提供了有益的信息.     

纳米晶ZrO2∶Pr3+与ZrO2∶Pr3+,Sm3+发光研究

采用化学共沉淀法制备了纳米晶ZrO2∶Pr3 粉体, 所制备的纳米晶ZrO2∶Pr3 粉体中Pr3 的强室温特征发射的两个主发射带为1D2-3H4和3P0-3H4跃迁. 不同热处理温度下纳米晶ZrO2∶Pr3 晶体结构不同, 因此它们的发光不同;ZrO2基质向Pr3 有能量传递, 在高温煅烧得到的单斜相配位场中能量传递较好. 荧光强度与Pr3 浓度的关系研究表明: 3P0和1D2能级有不同的猝灭规律, 由于[1D2, 3H4]→[1G4, 3F4]的交叉弛豫, 使得1D2-3H4跃迁的猝灭浓度很低, 在我们的实验中, 掺0.1 mol% Pr3 时1D2-3H4跃迁发射最强, 掺2 mol% Pr3 时3P0-3H4跃迁发射最强. 文章制备的纳米晶ZrO2∶Pr3 , Sm3 中Sm3 的4G5/2-6H7/2跃迁荧光峰因Pr3 加入而增强, 这除了两种离子某些能级相近产生荧光发射的叠加效应外, 还存在Pr3 →Sm3 的能量传递.     

ZnS∶Co~(2+)和CdTe∶Co~(2+)中配体对g因子的贡献

采用双自旋－轨道耦合模型和分子轨道研究了Ｃｏ２＋离子在Ⅱ－Ⅵ半磁半导体ＺｎＳ和ＣｄＴｅ中的ＥＰＲｇ因子．计算表明，配体Ｔｅ有大的ＳＯ耦合作用和强的共价性，其对ｇ因子有较大的贡献．     

Stability of a Laser-diode-pumped Cr~(4 )∶YAG Passively Q-switched Nd~(3 )∶YAG Laser

1　Ｉｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎ　　Ｌａｓｅｒｄｉｏｄｅ(ＬＤ)ｐｕｍｐｅｄｐａｓｓｉｖｅｌｙＱｓｗｉｔｃｈｅｄｍｉｎｉａｔｕｒｅｌａｓｅｒｓｃａｎｇｅｎｅｒａｔｅｈｉｇｈｐｏｗｅｒａｎｄｈｉｇｈｒｅｐｅｔｉｔｉｏｎｒａｔｅｐｕｌｓｅｓｉｎｔｈｅｎａｎｏｓｅｃｏｎｄａｎｄｓｕｂｎａｎｏｓｅｃｏｎｄｒｅｇｉｍｅｓ,ａｎｄｈａｖｅｗｉｄｅａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓｉｎｍｉｃｒｏｍａｃｈｉｎｉｎｇ,ｒａｎｇｉｎｇ,ｒｅｍｏｔｅｓｅｎｓｉｎｇ,ｍｉｃｒｏｓｕｒｇｅｒｙａｎｄｓｏｏｎ.Ｏｗｉｎｇｔｏｌａｓｅｒｄｉｏｄｅ…     

激光光解NO2产物NO（X^2Ⅱ）的REMPI离子谱的标识与研究

利用Nd．YAG激光器三倍频、输出波长为=355nm的激光光解NO2分子，可产生NO分子．将NO分子通过共振增强多光子电离(REMPI resonance enhanced multiphoto ionization)及飞行时间(TOF time of flight)质谱技术，获得振转态分辨的NO(X^2Ⅱυ″J″)离子谱NOγ(0，0)，7(0，1)，7(1，1)。通过理论计算，可将NO离子带的P、R、Q支线进行标识。NO分子的离子信号强度与UV电离激光能量(λ≈226nm)之间关系能用二次方曲线很好拟合。它表明NO分子是通过(1 1)双光子吸收而电离。这些结果对NO分子的电离动力学提供了有益的信息。     

新型NO2化学传感器:碳化硅纳米管

气体吸附对碳化硅纳米管的电子结构的影响是理解碳化硅纳米管气敏传感器工作机理的基础.基于密度泛函理论,利用CASTEP软件包计算NO₂气体吸附前后的碳化硅纳米管的结构及其电子结构.结果表明,NO₂气体与碳化硅纳米管间形成了稳定的吸附,并明显的增强了碳化硅纳米管的导电特性.碳化硅纳米管是制备气体传感器的理想材料之一,为开发应用于NO₂气体检测的碳化硅纳米管提供必要的理论支持.     

NO2分子的塞曼调制激光光谱

在１６８４０ｃｍ＾－１－１６８６０ｃｍ＾－１内测量了ＮＯ２分子的塞曼调制光谱（ＺＭＳ），得到了相对简化的ＮＯ２分子光谱的转动结构，解释了塞曼调制光谱的形成原因和它的主要特征。表明ＺＭＳ光谱技术有助于对ＮＯ２复杂的转动结构进行标识。     

NO2分子高灵敏度痕量探测技术研究

 搭建了一台基于蓝光LED的非相干宽带腔增强吸收光谱系统,并将其应用于NO2分子的高灵敏度痕量探测研究。在3 s采样时间下, 系统探测灵敏度为3.2×10-9 cm-1（1 σ）,对应NO2的探测极限约为187 pmol/mol。利用Allan方差对系统最佳采样时间及系统稳定性进行分析,当采样时间延长至30 s时,系统的探测极限可提高至44 pmol/mol。将该系统应用于实际大气中NO2的连续测量,其测量结果与商业化NOx分析仪（Thermo 42i）进行了比对测试。