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相似文献
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1.
Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气   总被引:19,自引:2,他引:19  
研究了Ni/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气的反应性能.结果表明,催化剂在其活性组份Ni为10%时反应性能最好.条件实验表明,在600~900℃范围内,甲烷转化率和CO、H2的选择性随温度升高而增加;转化率和选择性在甲烷空速≤1.5×105h-1时基本不变,空速>1.5×105h-1时,转化率和选择性有所下降.随着压力的增加(0.05~0.40MPa),转化率和选择性下降.SEM和化学分析结果证明在反应过程中,Ni组份存在烧结和流失现象.  相似文献   

2.
CuO/CeO2催化剂的催化氧化性能及其表征   总被引:9,自引:4,他引:9  
用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显提高 ,这可能与铜物种在CeO2 表面的价态 (Cu2 + 和Cu+ ) ,分散状态和还原性能有关。CuO在CeO2 上的负载量对铜物种在CeO2 表面形成的价态 (Cu2 + 和Cu+ )至关重要 ,CuO的负载量为 1 0 %时 ,XPS检测不到Cu2p3/2 (eV)结合能 ;当CuO的负载量为 5 0 %时 ,CuO主要以Cu2 + 和Cu+ 形式存在 ,而负载量大于 5 0 %时 ,CuO则以Cu2 + 形式存在。由于形成了CuO/CeO2 复合氧化物 ,使离子半径小于Ce4 + 的CuO进入了CeO2 晶格 ;当CuO的负载量达到 5 0 %时 ,CuO的晶粒尺寸值为最小 ( 6 1nm) ,而晶格畸变值为最大 ( 2 86× 10 - 3) ,此时 ,催化剂具有较高的表面能和最佳的CO氧化活性  相似文献   

3.
运用BET、XRD、TPR及苯和丙酮氧化活性测定等方法研究了Cu/γ-Al_2O_3和Cu-Ag/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能和对有机物的催化活性。结果表明:不同金属负载量的Cu/γ-Al_2O_3催化剂的还原性能有明显差异,反映出催化剂表面存在着不同种类的铜物种。Ag的添加使催化剂的TPR峰位发生明显位移,提高了催化剂对有机物的催化氧化活性。同时还发现,热处理温度对催化剂中铜物种的存在形式、催化还原特性及催化活性有明显影响.Ag在一定程度上提高了催化剂的热稳定性。  相似文献   

4.
研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。  相似文献   

5.
分别经过低于723K氧化再生,753K空气中焙烧3h,在氢气气氛673K还原2h及723K空气中氧化4h,可使失活NiMo/γ-Al2O3工业加氢脱硫催化剂得到再生,某些再生催化剂样品的加氢脱硫活性甚至超过新鲜催化剂样品  相似文献   

6.
本文用XRD,XPS,TPR和ESR研究焙烧温度对CuO/γ-Al2O3催化剂中铜物种分散状态的影响。在低负载量(5%Cu)不高于700℃焙烧时,以“表面尖晶石”形式存在的铜物种,包括两种分散状态:分散的和高度分散的,后者与载体有较强的相互作用,焙烧温度升高,使铜物种分散状态变化,高度分散的铜物种量增加.当焙烧温度为900℃或更高时,生成CuAl2O4以及载体的相变使高度分散的铜物种减少,从350~1000℃,存在一个使铜物种达到最佳分散态的温度,约为700℃。在900℃焙烧时,增加铜的负载量使CuAl2O4的生成量增加。  相似文献   

7.
应用XRD、ESR及XPS方法研究了CuO/CeO2/γ-Al2O3催化剂的体相及表面结构,并对催化剂表面氧物种进行了表征.实验结果表明,CeO2使Cu2+还原为低价钢离子和增加钢化合物的分散性.催化剂中CeO2含量高时,表面有O2-和O-物种,而CeO2含量低时,只有O2-物种.  相似文献   

8.
CeO2对CuO/Al2O3分散状态及催化性能的影响   总被引:24,自引:0,他引:24  
蒋晓原  周仁贤 《分子催化》1999,13(3):176-180
用色谱-液反流动法技术,考察了CuO催化剂对CO的性及添加CeO2对催化活性的影响,并运用XRD,TPR和XPS技术,研究了催化剂的物相结构和还原牧场 生。实验结果表明,CeO2的添加增加了CuO的分散性,使CuO的特征衍射峰消失,从而改善了催化剂的氧化活性。  相似文献   

9.
CeO2在Pd/γ-Al2O3催化剂中的助剂作用   总被引:11,自引:0,他引:11  
用色谱微反流动法技术考察了富氧和贫氧条件下,添加CeO2对Pd/γAl2O3催化剂上CO氧化反应的影响,并运用TPR、TPDMS及SEM等技术研究了CeO2Pd/γAl2O3催化剂.结果表明:CeO2、Pd的共助作用使CeO2Pd/γAl2O3催化剂TPR还原峰温向低温方向移动;CeO2的存在使Pd/γAl2O3催化剂表面的吸附氧容易脱出,从而改善了催化剂的氧化活性;CeO2、Pd间的强相互作用使催化剂上Pd元素的分散程度增加.  相似文献   

10.
CeO2对等离子喷涂Al2O3涂层抗热震性的影响   总被引:5,自引:2,他引:5  
研究了不同含量CeO2添加剂对等离子喷涂Al2O3涂层抗热震性能的影响。结果表明,添加适量的CeO2,涂层中会形成细小网状微裂纹,这些微裂纹具有释放涂层应力的作用。CeO2的加入起到阻碍αAl2O3向γAl2O3转变的作用,并可细化涂层组织、降低涂层中的孔洞数量,因而提高了涂层的抗热震性能。  相似文献   

11.
CuO/Al2O3, CuO/CeO2-Al2O3, and CuO/La2O3-Al2O3 (denoted as Cu/Al, Cu/CeAl, and Cu/LaAl) catalysts were prepared by an impregnation method. CuO species and CuO/Al2O3 thermal solid-solid interaction were characterized by in situ XRD, Raman spectroscopy and H2-TPR techniques. For the Cu/Al catalyst, a CuAl2O4 phase exists between the CuO and Al2O3 layer and the CuO phase exists on the surface in both highly dispersed and bulk forms. For the Cu/CeAl catalyst, there is highly dispersed and bulk CuO on the surface, but most of the CuO has transferred into the internal layer of CeO2 as bulk CuO and CuAl2O4. For the Cu/LaAl catalyst, only bulk CuO is present on the surface of the catalyst and no CuAl2O4 is formed. The catalytic activity order for CO oxidation is Cu/CeAl>Cu/Al>Cu/LaAl. The highly dispersed CuO on the catalyst surface may be the active phase for CO oxidation. The results show that the addition of CeO2 not only promotes both the transference of CuO and the formation of CuAl2O4 but also favors the CO oxidation due to the association of highly dispersed CuO with CeO2, while La2O3 hinders the transference of CuO and the formation of CuAl2O4.  相似文献   

12.
CuO/Al2O3脱硫反应单颗粒模型化研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
针对氨再生CuO/Al2O3脱硫反应只发生在固体内外表面的CuO上这一特性,在粒子模型基础上,建立了描述氨再生CuO/Al2O3脱硫的单颗粒数学模型,并在热重分析仪上进行了CuO/Al2O3颗粒脱硫反应动力学的研究,将反应过程中CuO逐步变为CuSO4、孔隙率逐渐减小及气相SO2的有效扩散系数逐渐降低的现象用经验式De=α(1-x)b表达,从而使结构变化对反应的影响在颗粒模型中体现出来。模型预测与实验结果吻合良好。数值分析表明,孔扩散对CuO/Al2O3颗粒脱硫反应进程起重要作用,扩散活化能随反应的进行而增大。  相似文献   

13.
A series of Cs-modified CuO/CeO2 mixed oxide catalysts was prepared for enhancing the stable activity of N2O decomposition.It was found that Cs modification promoted the catalytic performance of CuO/CeO2 catalysts significantly,The l%Cs-CuO/CeO2 catalyst exhibited the best activity,and the conversion of N2O reached 100%at 380℃ in the presence of 2% O2.The catalytic behaviors were investigated by means of XRD,N2 adsorption isotherms,XPS,H2-TPR(TPR:temperature-prograrmmed reduction),CO-IR,O2-TPD(TPD:temperature-programmed desorption)and diffused reflectance infrared Fourier transform spectorscopy(DRiFTs).The results revealed that Cs modification promoted the activity and the oxygen resistance by enhancing the desorption of surface oxygen species and increasing the content of Ce^3+.CO-DRIFTs revealed that Ce^3+could efficiently facilitate the regeneration of active Cu^+sites by an oxygen migration step.The possible reaction mechanism was also discussed.  相似文献   

14.
Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应   总被引:12,自引:0,他引:12  
研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了更高的甲烷转化率和合成气选择性.用H2-TPR、H2-TPD、SEM-EDX和XRD等技术对催化剂进行了表征.CeO2和Pt相互作用促进Pt在催化剂表面的分散,抑制Pt在催化剂表面的迁移;降低了催化剂的燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,可避免因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性.同时,CeO2通过促进水汽变换反应使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性.  相似文献   

15.
采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移. 低温焙烧(300 ℃)催化剂, CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层. 随着焙烧温度的升高, CuO开始从表层向CeO2内层迁移. 处于内层的CuO部分以晶相形式存在, 部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4. 高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移, 同时促进CuAl2O4生成. 结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布.  相似文献   

16.
A CuO/Al2O3 catalyst was prepared using the impregnation method. The catalytic activity of CuO/Al2O3 for the ozonation of acid red B (ARB) in aqueous solution was studied, the chemical oxygen demand (COD) removal rate was an indicator for catalytic activity evaluation. The effects of initial ARB concentration, solution pH, and different oxidative degradation systems on oxidative degradation of ARB solution were studied. The CuO/Al2O3 catalyst was characterized using X‐ray diffractometry (XRD), N2 adsorption desorption test, X‐ray photoelectron spectroscopy (XPS), and zero‐point charge (pHzpc). The results show that copper species on the carrier were in the form of CuO and highly dispersed on the carrier. CuO can increase the alkalinity of the Al2O3 surface, and the CuO/Al2O3 catalyst facilitates the decomposition of O3 into ·OH, which was beneficial for the catalytic O3 oxidation degradation reaction. With the increase of the initial concentration of simulated wastewater, the CuO/Al2O3 catalytic reaction still has a high COD removal rate. Alkaline solution was of benefit to catalyze the degradation of ARB solution. When the ARB solution pH = 8.93, the degradation reaction was carried out for 40 min, the COD removal rate reached 83.2%. The degradation reaction was dominated by the hydroxyl radical (·OH) reaction.  相似文献   

17.
制备了Al2O3负载Pt单金属催化剂和负载Pt-Cu双金属催化剂,比较了二者不同还原温度对其催化CCl4氢化脱氯反应性能的影响。 单金属Pt催化剂上主要生成CHCl3,而双金属Pt-Cu催化剂上产物随催化剂制备时的还原温度不同而异,当催化剂经400 ℃用H2还原后产物主要为CHCl3,而当催化剂经800 ℃用H2还原后产物主要为CCl2CCl2。 由于CCl4氢化反应是强放热反应,催化剂表面局部过热使得在反应中生成的C2等产物聚合结焦,覆盖了催化剂的活性中心,导致催化剂失活。 因此,通过加入甲醇作为稀释剂以带走部分反应热可提高催化剂的稳定性。 同时也降低了CHCl3的选择性,提高了CCl2CCl2的选择性。  相似文献   

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