铝卟啉配合物催化二氧化碳与环氧丙烷共聚反应

铝卟啉是一类土壤环境友好的金属卟啉,尽管早在1978年Inoue就已经发现它可以催化CO₂和环氧丙烷的共聚反应,但是该催化体系一直面临催化活性低、聚合物相对分子质量低等难题。 本文通过改变铝卟啉催化剂配体中苯环上取代基的种类和位置,制备出中心金属电子环境差异化的铝卟啉,并以双三苯基膦氯化铵(PPNCl)为助催化剂,探讨其对CO₂与环氧丙烷的共聚反应的催化行为。 结果表明,当铝卟啉中苯环上2,4位同时被Cl^-取代后,在90 ℃和3 MPa压力下,转化频率(TOF)达到2672 h^-1。 当利用离去能力较强的对甲苯磺酸基团(OTs^-)作为铝卟啉的轴向配体,可以合成出数均相对分子质量达1.84×10⁵的脂肪族聚碳酸酯。     

双金属氰化络合物及其催化的聚合反应

本文综述了双金属氰化络合物及其催化的环氧化物参与的聚合反应研究。双金属氰化络合物是由其内界金属M^Ⅱ通过氰基与外界金属M^Ⅰ连接形成的含 M^Ⅱ-C≡N-M^Ⅰ 桥键的三维网络状无机高分子(M^Ⅰ一般为Zn²⁺、Fe²⁺、Co²⁺和Ni²⁺等二价金属离子,M^Ⅱ一般为Fe²⁺、Fe³⁺、Co²⁺、Co³⁺和Ni²⁺等过渡金属离子)。外界金属M^Ⅰ一般被认为是催化反应的活性中心金属。该类催化剂早期被用于催化环氧化物开环聚合,并逐步发展成为合成中高分子量、低不饱和度聚醚多元醇的极高效催化剂。近年来该类催化剂被用来催化环氧化物/环状酸酐共聚、环氧化物/CX₂(X≡O,S)共聚和环氧化物/环状酸酐/CO₂三元共聚反应合成聚酯、聚碳酸酯、聚(醚-碳酸酯)、聚硫代碳酸酯和聚(碳酸酯-酯)等具有生物降解性的聚合物。尤其对氧化环己烯(CHO)与CO₂(或酸酐)共聚,锌-钴双金属氰化络合物表现出了极高的催化活性和选择性。结合本研究组十多年的研究结果,本文讨论了双金属氰化络合物催化活性中心的可能结构和催化机理,提出了双金属氰化络合物催化聚合的共性难题和解决这些问题的方向。     

高分子铝卟啉体系：二氧化碳基多元醇的高效可控合成

二氧化碳基多元醇(CO₂-polyol)是一种具有经济、环境双效益的聚氨酯前体材料,然而高效催化体系的缺乏制约着该领域的发展.本文将新型高分子铝卟啉(PCAT-Al)催化体系应用于CO₂与环氧丙烷的调节聚合反应,采用癸二酸、均苯三甲酸、均苯四甲酸和二季戊四醇作为链转移剂,实现CO₂-polyol的可控合成.在不同链转移剂条件下,PCAT-Al的催化效率均大于3.6 kg/g,可高效地制备分子量为470～5600 g/mol的CO₂-polyol.以癸二酸制备二元醇时,PCAT-Al的催化效率可达到6.3 kg/g,并保持高产物选择性(W_polyol=98.9 wt%,100℃).值得注意的是,PCAT-Al在制备支化多元醇时展现出比传统DMC催化剂更优异的催化性能.在三元醇、四元醇及六元醇合成中的产物选择性分别达到99.3 wt%,98.2 wt%及95.1 wt%,显著高于DMC体系的88.8 wt%,83.0 wt%及75.8 wt%,表明PCAT-Al体系具有优异的聚合反...     

Cu/WO3-TiO2光催化剂上丙烯和二氧化碳合成MAA反应性能

研究了Cu/WO₃-TiO₂对CO₂和C₃H₆的吸附特性和光催化性能.结果表明,在Cu/WO₃-TiO₂催化剂表面存在金属位Cu,Lewis酸位W⁶⁺和Ti⁴⁺以及Lewis碱位W-O-Ti的桥氧和WO的端氧三类活性中心;在金属位Cu和Lewis酸位Ti⁴⁺(或W⁶⁺)的协同作用下,CO₂形成活性较高的卧式吸附态Cu-(CO)-O→Ti⁴⁺(或W⁶⁺),C₃H₆的β-H和β-C分别吸附在Lewis碱位WO与金属位Cu上,形成Cu-(CH₂)C(CH₃)-H→OW吸附态;Cu/WO₃-TiO₂催化剂吸收阈值蓝移和光吸收量的提高均有利于其催化活性的提高,担载质量分数为10%的WO₃光催化剂的催化活性优于其它含量的催化剂,光量子效率最高(19.7%);在383K,0.1MPa,空速200h^-1和125W紫外灯辐照下,C₃H₆转化率为7.4%,甲基丙烯酸(MAA)的选择性超过95%.根据实验结果提出了光促表面催化合成反应的机理.     

高活性Cu-ZnO@SiO2纳米催化剂催化CO2加氢制甲醇

铜基催化剂可被广泛应用于CO₂加氢制甲醇,其催化活性高度依赖载体.本文通过St?ber法合成了SiO₂纳米微球,将其作为载体制备了Cu-Zn O@Si O₂催化剂；将该催化剂应用于CO₂加氢制甲醇,并与常规共沉淀法制备的Cu-Zn O催化剂进行了对比.通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)和二氧化碳程序升温脱附(CO₂-TPD)等手段对催化剂进行了表征.结果表明，Cu-Zn O@Si O₂催化剂具有更高的Cu分散性和CO₂吸附能力,Si O₂的加入提高了催化剂表面Cu⁺/Cu⁰的比例,从而影响了催化性能.研究发现,在H₂/CO₂摩尔比为3,230℃,2.0 MPa和气体体积空速为3600 m L·g     

氮化钴电催化还原二氧化碳为一氧化碳

电催化还原二氧化碳是一种潜在的解决全球变暖的途径,但是仍有许多挑战. 本文报道了使用氮化钴在水溶液中电催化还原二氧化碳为一氧化碳. 通过对比不同煅烧温度及气氛合成的催化剂表明氮掺杂对催化活性的提高至关重要. 其中700-Co_5.47N/C展现了最高的催化活性,在较低的电势-0.7 V(vs. RHE)下,一氧化碳的电流密度达到9.78 mA·cm^-2. 另外,通过改变电解电压,CO/H₂ 的比例能在1:3到3:2之间调节. 91 mV·dec^-1的Tafel 斜率表明形成表面吸附的CO₂^·-中间体是CO₂表面还原的决速步骤,而氮化策略可以增加表面碱性位点的数量,从而稳定还原的中间体,提高反应效率和产物选择性.     

二氧化碳与环氧化物的三元共聚反应动力学过程控制

二氧化碳共聚物的分子结构调控有助于改善其物化性能,尤其是对深受低玻璃化温度困扰的二氧化碳(CO₂)-环氧丙烷(PO)共聚物(PPC).引入氧化环己烯(CHO)为第三单体进行三元共聚是提高PPC耐温性能的重要途径,但是三元共聚反应过程复杂,其动力学研究还处于探索阶段.本文以均相的卟啉铝配合物为催化剂,利用Fineman-Ross方程和在线红外光谱研究CO₂/PO/CHO的三元共聚反应.实验发现较低共聚温度(60～70℃)下PO与CHO的单体竞聚率均小于1,因此通过调整单体投料比即可制备出无规共聚物,进而调整三元共聚物的热力学性能.当共聚温度高于70℃时,CHO竞聚率大幅提高,更容易生成嵌段共聚物.在线红外反应动力学研究表明,此催化体系70℃即使在极低黏度下依然可以快速引发聚合反应,但聚合温度提高后,环状碳酸酯生成量会大幅提升,可明显观察到聚合物的解拉链反应.     

In-Co二元金属氧化物上CO2催化加氢反应的选择性转变:催化反应的机理和构效关系

采用催化加氢的方式将CO₂转化为甲醇,既可以减少CO₂排放,又制备了化学品,该反应具有重要的研究意义.氧化铟(In₂O₃)作为CO2加氢制甲醇催化剂,由于其较高的CO₂活化能力和甲醇选择性,被科研工作者广泛研究.其中,将具有良好解离H2能力的过渡金属元素引入In₂O₃(M/In₂O₃)是有效提高催化剂性能的策略之一,然而,M/In₂O₃体系催化CO₂加氢反应机理及活性位点仍不清楚.本文引入Co制备了In-Co二元金属氧化物催化剂应用于CO2加氢制甲醇,结果表明,相较于In₂O₃,In-Co催化剂性能有很大提升,其中In1-Co₄催化剂上甲醇时空产率(9.7 mmol·g_cat^-1 h^-1)是In₂O₃(2.2 mmol·g_cat^-1 h^-1)的近5倍(反应条件:P=4.0 MPa,T=300℃,GHSV=24000 cm³ _STP g_cat^-1 h^-1,H2/CO₂=3).值得注意的是,尽管Co是金属元素的主体,In-Co催化剂中Co催化CO₂甲烷化的活性受到明显抑制.本文还通过多种技术系统研究了催化剂结构与反应选择性转变间的关系.采用电感耦合等离子体发射光谱、粉末X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱和透射电子显微镜等对催化剂结构以及表面性质进行了表征.结果表明,在H₂还原气氛诱导下,In-Co催化剂表面发生重构,形成以CoO为核,以In₂O₃为壳的核壳结构,其在高压反应后仍能保持稳定;更重要的是,该核壳结构可以显著增强In-Co催化剂吸附及活化CO₂的能力.CO₂加氢反应动力学研究表明,Co催化剂上H₂分压对CO₂加氢为零级反应,而H₂分压在In-Co上的反应级数为正数;In-Co催化剂上,CO₂分压的反应级数接近于零,表明CO₂及其衍生物在In-Co的表面吸附饱和,但在纯Co上,则不会发生这种饱和吸附.通过原位DRIFTS研究了催化反应路径和关键中间物种的吸附及反应行为,发现CO₂加氢在纯Co和In-Co上的催化机理均遵循甲酸盐路径.在该催化路径中,CO₂首先加氢为甲酸盐(*HCOO)物种,随后加氢为甲氧基(*CH₃O).*CH₃O在Co催化剂上进一步加氢生成CH₄,而*CH₃O在In-Co催化剂上则会脱附生成CH₃OH.根据表征结果,本文认为,在还原性气氛下,In-Co发生了重构并生成表面富In₂O₃的核壳状结构,显著提高了催化剂对CO₂和含碳物种的吸附能力.Co和In-Co催化剂对CO₂加氢反应选择性的差异归因于催化剂对CO₂和对*HCOO等含碳中间物种的吸附稳定性不同.CO₂及其衍生的含碳中间物种在In-Co催化剂上的吸附能力比在Co催化剂上强,形成了较合适的催化剂表面C/H比,从而使*CH₃O能够脱附为CH₃OH,而不是进一步加氢为CH₄.综上,本文研究为高活性In-Co催化剂体系在CO₂加氢反应中的催化机理及行为提供了解释,为金属-氧化铟(M-In₂O₃)催化剂体系的设计提供了参考.     

In-Co二元金属氧化物上CO2催化加氢反应的选择性转变:催化反应的机理和构效关系

采用催化加氢的方式将CO₂转化为甲醇,既可以减少CO₂排放,又制备了化学品,该反应具有重要的研究意义.氧化铟(In₂O₃)作为CO2加氢制甲醇催化剂,由于其较高的CO₂活化能力和甲醇选择性,被科研工作者广泛研究.其中,将具有良好解离H2能力的过渡金属元素引入In₂O₃(M/In₂O₃)是有效提高催化剂性能的策略之一,然而,M/In₂O₃体系催化CO₂加氢反应机理及活性位点仍不清楚.本文引入Co制备了In-Co二元金属氧化物催化剂应用于CO2加氢制甲醇,结果表明,相较于In₂O₃,In-Co催化剂性能有很大提升,其中In1-Co₄催化剂上甲醇时空产率(9.7 mmol·g_cat^-1 h^-1)是In₂O₃(2.2 mmol·g_cat^-1 h^-1)的近5倍(反应条件:P=4.0 MPa,T=300℃,GHSV=24000 cm³ _STP g_cat^-1 h^-1,H2/CO₂=3).值得注意的是,尽管Co是金属元素的主体,In-Co催化剂中Co催化CO₂甲烷化的活性受到明显抑制.本文还通过多种技术系统研究了催化剂结构与反应选择性转变间的关系.采用电感耦合等离子体发射光谱、粉末X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱和透射电子显微镜等对催化剂结构以及表面性质进行了表征.结果表明,在H₂还原气氛诱导下,In-Co催化剂表面发生重构,形成以CoO为核,以In₂O₃为壳的核壳结构,其在高压反应后仍能保持稳定;更重要的是,该核壳结构可以显著增强In-Co催化剂吸附及活化CO₂的能力.CO₂加氢反应动力学研究表明,Co催化剂上H₂分压对CO₂加氢为零级反应,而H₂分压在In-Co上的反应级数为正数;In-Co催化剂上,CO₂分压的反应级数接近于零,表明CO₂及其衍生物在In-Co的表面吸附饱和,但在纯Co上,则不会发生这种饱和吸附.通过原位DRIFTS研究了催化反应路径和关键中间物种的吸附及反应行为,发现CO₂加氢在纯Co和In-Co上的催化机理均遵循甲酸盐路径.在该催化路径中,CO₂首先加氢为甲酸盐(*HCOO)物种,随后加氢为甲氧基(*CH₃O).*CH₃O在Co催化剂上进一步加氢生成CH₄,而*CH₃O在In-Co催化剂上则会脱附生成CH₃OH.根据表征结果,本文认为,在还原性气氛下,In-Co发生了重构并生成表面富In₂O₃的核壳状结构,显著提高了催化剂对CO₂和含碳物种的吸附能力.Co和In-Co催化剂对CO₂加氢反应选择性的差异归因于催化剂对CO₂和对*HCOO等含碳中间物种的吸附稳定性不同.CO₂及其衍生的含碳中间物种在In-Co催化剂上的吸附能力比在Co催化剂上强,形成了较合适的催化剂表面C/H比,从而使*CH₃O能够脱附为CH₃OH,而不是进一步加氢为CH₄.综上,本文研究为高活性In-Co催化剂体系在CO₂加氢反应中的催化机理及行为提供了解释,为金属-氧化铟(M-In₂O₃)催化剂体系的设计提供了参考.     

氨基硫脲修饰卟啉基聚合物的制备及对CO2和Hg2+的吸附

利用四苯基卟啉和三种酰基化交联剂(草酰氯、对苯二甲酰氯和均苯三甲酰氯)经Friedel-Crafts酰基化反应,制备了卟啉基聚合物中间体,进一步用氨基硫脲与之发生席夫碱反应,得到了氨基硫脲修饰卟啉基聚合物.结果发现,聚合物的交联结构使其具有高比表面积和丰富的超微孔,显示出优异的CO₂吸附(138 mg/g,273 K,10⁵ Pa)及CO₂/N₂选择性.同时,聚合物表面氨基和硫脲的引入使得其对Hg²⁺的吸附量可达311.0 mg/g,吸附机理也证实了N和S对Hg²⁺的配位作用.     

绿色单体二氧化碳参与的新型聚合反应

二氧化碳（CO₂）是一种丰富、廉价、无毒以及可再生的一碳资源,也是一种可用于聚合的绿色单体.基于CO₂的聚合是近年来的研究热点之一.目前广泛报道的是CO₂和环氧单体的聚合反应,经过几十年的发展已经成功实现工业化生产.最近几年,一些CO₂参与的新型聚合反应被陆续报道,这些工作大都通过两种途径实现从CO₂到高分子材料的转变.第一个途径是先将CO₂转化为可以聚合的单体,例如：内酯、环状碳酸酯和2,5-二呋喃甲酸等,再利用开环或者逐步聚合将单体转化为聚合物;另一个途径是直接以CO₂为单体和其他类型单体共聚得到聚合物.这两种途径对于发展CO₂参与的新型聚合反应,拓展CO₂基聚合物种类都具有重要意义.本综述按照CO₂直接还是间接参与聚合反应分类总结了近年来在CO₂制备高分子材料方面的进展,并对未来发展方向进行了简单阐述.     

二氧化碳在Pd/SiO2和La-Pd/SiO2上的催化氢化反应

对CO₂在附载型Pd催化剂上的氢化反应的研究迄今报道不多^[1,2],且都在加压条件下进行,对常压下助催剂如何改善Pd的催化行为未见报道。本文探讨了Pd/SiO₂催化剂,未加与掺加助催剂La(NO₃)₃后,其Pd粒大小、CO₂的吸附性能及CO₂/H₂催化活性等方面都有显著差异。     

氧化异丁烯与CO2共聚物的合成及其结构与性能

氧化异丁烯(IBO)是石化行业重要C4产品异丁烯的衍生物.将IBO与二氧化碳(CO₂)共聚制备脂肪族聚碳酸酯,是一条高附加值利用异丁烯和CO₂的可行途径,但迄今仅有零星的研究报道.本文采用非均相的锌-钴双金属氰化络合物(Zn-Co DMCC)在40℃的反应温度下催化IBO与CO₂共聚,催化效率高达1.6 kg共聚物/g催化剂,所得产物聚碳酸亚丁酯(PIBC)具有全交替序列结构,区域规整度高达95%,数均分子量达18.6 kDa.特别的,PIBC为结晶性高分子,熔点高达93.7℃,初始热分解温度仅为145℃.PIBC的拉伸强度达4.4 MPa,断裂伸长率达350%,因此PIBC有望应用于牺牲型粘接剂.另外,Zn-Co DMCC也能催化CO₂、IBO与马来酸酐共聚,得到了具有全交替结构的三元共聚物.研究结果为异丁烯的应用开拓了一条可持续发展的新路径.     

可见光驱动丰产金属卟啉类配合物催化的二氧化碳选择性还原反应

随着能源短缺和环境问题日益突出, 寻找清洁和可再生能源来替代化石燃料是本世纪科学家面临的最紧迫的任务之一. 为了实现我国“双碳”战略目标, 利用太阳能将二氧化碳(CO₂)转化为清洁燃料和化学品是实现社会可持续发展的途径之一. 催化剂是CO₂光还原技术的核心组成部分, 其可以吸附气态CO₂分子, 在可见光照射下将CO₂还原为一氧化碳(CO)、 甲酸(HCOOH)、 甲醇(CH₃OH)或甲烷(CH₄)等能源小分子. 目前, 新型CO₂还原光催化体系的开发取得了很好的进展. 本文综合评述了近年来均相及非均相丰产金属卟啉类催化剂在光催化CO₂还原中的研究进展, 并对在金属卟啉均相催化剂作用下, CO₂光还原为CO或CH₄的反应机理分别进行了介绍, 还讨论了金属卟啉基多孔有机聚合物与卟啉有机金属框架在光催化CO₂方面的重要应用. 最后, 对可见光驱动卟啉类金属配合物催化的CO₂还原的发展前景进行了展望.     

介质阻挡放电等离子制备5Ni-5La/SiO2催化剂及其甲烷干重整反应催化性能

利用介质阻挡放电等离子体法制备了5Ni-5La/SiO₂催化剂,并用于甲烷干重整反应.在常压, 700℃,空速为4.8×104 mL·g^-1·h^-1时,等离子体法所制催化剂催化甲烷干重整反应的CH₄和CO₂的转化率分别为81.2%和88.4%,且在30 h内保持稳定;而传统催化剂的CH₄和CO₂初始转化率分别为81%和88.4%, 30 h后下降到58.8%和68.6%.研究结果表明,介质阻挡放电等离子体法制备的催化剂具有更高的分散性和更强的金属与La₂O₃的相互作用.等离子体处理增加了Ni周围的电子密度,增强了CO₂在催化剂表面的吸附能力和活化能力,促进了HCOO^-中间体的生成,有利于反应正向进行.     

非贵金属Fe催化剂体系催化硝基苯还原羰化反应

SiO₂负载天然生物高分子材料壳聚糖(简写为CS),再络合FeCl₃,所得催化剂SiO₂-CS-FeCl₃,利用高分子载体对催化活性物种的保护和Fe-Ni双金属协同效应,在催化硝基苯及其衍生物的还原羰化反应中表现出了较高的催化活性和选择性.     

不同结构烷基铝催化异戊二烯齐聚与聚合行为研究

烷基铝（AlR₃）作为Ziegler-Natta催化剂体系的助催化剂组分,起到烷基化、还原主金属化合物、参与活性中心形成与演变、链转移剂等重要作用.然而烷基铝自身对二烯烃单体也具有催化作用.本工作采用不同结构烷基铝如三乙基铝（AlEt₃）、三异丁基铝（Al（i-Bu）₃）、氢化二异丁基铝（AlH（i-Bu）₂）、一氯二乙基铝（AlEt₂Cl）、二氯一乙基铝（AlEtCl₂）,研究了烷基铝的种类和浓度对异戊二烯催化行为的影响.采用核磁共振氢谱（¹H NMR）、凝胶渗透色谱（GPC）、气相色谱-质谱联用（GC-MS）等对产物的微观结构（顺式-1,4-和反式-1,4-含量）和分子量及分布等进行了表征,探讨了不同结构烷基铝的催化行为.发现烷基铝不仅可以催化异戊二烯齐聚,与微量水作用后还可以引发异戊二烯阳离子聚合,得到顺反混合结构的线性聚合物.烷基铝浓度对其催化行为有较大影响.当n（Al）/n（M）=1050×10^-5时,AlEtCl₂的催化活性显著提高,产物主要为线性聚合物;而其他结构烷基铝的催化活性较低.当n（Al）/n（M）≤350×10^-5,烷基铝自身催化异戊二烯齐聚及聚合能力极弱.过低和过高的烷基铝浓度都不利于获得高分子量聚合物.这为深入理解Ziegler-Natta催化剂体系烷基铝组分的催化作用及其对聚合物的影响提供依据.     

Cu/Dy/S2O82-/Al-PILR催化剂制备及其选择催化还原 NO

采用累托土为原料,合成铝交联累托土 (Al-PILR),然后分步浸渍负载 (NH₄)₂S₂O₈、Dy(NO₃)₃和 Cu(NO₃)₂,制成 Cu/Dy/S₂O₈^2-/Al-PILR催化剂。 考察该催化剂对 C₃H₆选择性还原 NO的催化性能,并且利用低角 XRD、BET、Py-IR、IR、TG和SEM等方法,研究催化剂结构与性能的关系。实验结果表明,铝交联剂能很好地撑开累托土的土层,显著增大催化剂的比表面积; S₂O₈^2-能明显增加铝交联累托土B(Brönsted)酸的酸量; Dy能进一步增加B酸的酸量,有效提高催化活性和热稳定性。因此, Cu/Dy/S₂O₈^2-/Al-PILR催化剂具有良好的催化性能, 最佳催化活性温度为300℃,NO转化率高达80.3%,在有10%水蒸气存在的情况下仍可达77.6%。     

载体效应与镍晶粒尺寸对CO2甲烷化低温催化性能的影响

采用等体积浸渍法制备MgO和CeO₂负载的一系列不同镍含量催化剂，对其进行了二氧化碳甲烷化催化性能评价。研究结果表明NiO/CeO₂基催化剂具有优异的低温催化活性，其中80%NiO/CeO₂催化剂，在18 L/(g·h)、H₂/CO₂=4和350℃反应条件下甲烷产率为67%。探究了镍含量对NiO/MgO和NiO/CeO₂催化剂活性的影响，结果表明，随着镍含量增加，二氧化碳转化率、甲烷产率升高，在镍负载量为50%～80%时催化性能最佳。通过X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H₂-TPR)、拉曼(Raman)、CO₂-TPD表征探究不同载体和Ni晶粒大小对NiO/MgO,NiO/CeO₂催化剂催化活性的影响。本研究可为设计具有优异低温催化性能的二氧化碳甲烷化催化剂提供参考。     

二乙基锌促进CO2的硅氢化反应以及CO2为C1合成子的有机胺甲酰化或脲化反应

CO₂的固定和转化具有重要研究意义,特别是采用廉价且良好生物相容性的金属催化剂将其转化为有用的有机化合物.本工作报道采用商品化ZnEt₂（1.0 mol%）可促进CO₂的硅氢化反应生成甲氧基硅醚,以及CO₂为C1合成子的有机胺甲酰化或脲化反应生成酰胺或脲类化合物.在1.0 mol% ZnEt₂存在下,CO₂和（EtO）₃SiH发生硅氢化反应,一锅选择性还原为甲氧基硅醚（CH₃OSi（OEt）₃）.考察了反应条件的影响,在1.0 MPa CO₂起始压力下,90℃反应7 h,甲氧基硅醚的产率达到约90%.当上述反应体系中存在有机胺时,则发生了CO₂为C1合成子的的有机胺甲酰化或脲化反应.当采用二级有机胺为底物时,反应生成酰胺类产物;当一级有机胺为底物时,反应主要生成脲类产物.考察了反应底物取代基的影响,含脂肪基和芳香基的二级有机胺均可发生甲酰化反应,芳香基的对位含给电子取代基时明显有利于该甲酰化反应.含脂肪基和芳香基的一级有机胺均可发生脲化反应,芳香基对位取代基的电子性质对脲化反应的影响规律不如在甲酰化反应中的明显.