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相似文献
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1.
采用尿素热缩合法制备了氮化碳(g-C3N4),经H2O2、NH3·H2O处理、浸渍法负载Fe制得改性Fe/g-C3N4,对比研究了改性前后催化剂的CO加氢性能。结合XRD、SEM、FT-IR、CO2-TPD、CO-TPD、H2-TPR、接触角测试和N2物理吸附-脱附等系列表征,探究了表面预处理对Fe/g-C3N4催化剂织构性质以及CO加氢产物分布的影响。结果表明,不同改性方法对催化剂的织构性质和CO加氢性能影响显著。尿素热缩合法制备的g-C3N4具有典型蜂窝状结构,Fe与g-C3N4相互作用较强,且高度分散;改性前后样品均呈亲水性,且H2O2、 NH3·...  相似文献   

2.
利用太阳能驱动生产高能量密度的H2O2太阳能燃料引起了广泛关注,但目前光催化剂缓慢的动力学限制了其实际应用。本文制备一种聚多巴胺(PDA)改性的反蛋白石结构ZnO(ZnO@PDA)光催化剂,用于可持续性的光催化产H2O2。由于电子的转移,因此当PDA与ZnO接触后,会在界面处形成一个从PDA指向ZnO的内建电场。在内建电场和能带弯曲的驱动下,ZnO导带中的光生电子与PDA最高占据分子轨道(HOMO)中的空穴复合,符合梯型异质结的电荷转移和分离途径。这种独特的梯型异质结确保了有效的电子或空穴的分离并且留存下具有强氧化还原能力的光生载流子。此外,与纯ZnO相比,反蛋白石结构的ZnO@PDA具有更强的光吸收能力。实验表明,归因于光吸收能力的提高,光生载流子的有效分离和强氧化还原能力,负载0.03% (原子分数) PDA的ZnO样品具有最佳的产H2O2性能(1011.4 μmol·L-1·h-1),分别是纯ZnO和PDA的4.4和8.9倍。  相似文献   

3.
分别在空气和氮气中对水热制备的薄膜进行热处理获得了纳米棒状α-Fe2O3光阳极。对样品分别进行了X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱和光电化学性能测试。与空气热处理获得的α-Fe2O3Air光阳极相比,氮气气氛热处理获得的α-Fe2O3光阳极正面光照电流密度显著提升达到0.42mA·cm-2。正面光照下,α-Fe2O3N2光阳极的体内电荷分离效率ηbulk和表面电荷注入效率ηsurface都有较大增加,说明N2热处理明显增加了α-Fe2O3膜的载流子浓度,增强了体内载流子的传输和表面载流子注入效率。  相似文献   

4.
钒酸铜是一种新兴的应用前景广阔的光阳极材料.本工作首先制备了不同厚度的Cu3V2O8光电极,通过强度调制光电流谱、电化学阻抗谱等手段深入探究了影响Cu3V2O8光电性能的关键因素在于光生载流子扩散距离短造成的载流子体相复合严重以及缓慢的氧化动力学造成的表面复合严重.为解决该问题,本工作提出了将一维ZnO纳米棒阵列作为支撑骨架以及负载CoPi助催化剂的策略.一维ZnO纳米棒阵列可作为电子快速传输通道促进光生载流子的体相分离, CoPi助催化剂可提高光生载流子表面分离效率提升氧化动力学.  相似文献   

5.
光生电子-空穴对的复合被认为是限制BiVO4材料光电催化转换效率的重要原因之一。基于此,通过简单的水热-煅烧方法构筑了BiVO4/ZnFe2O4同型异质结光阳极,BiVO4/ZnFe2O4复合光阳极在1.23 V(vs RHE)下的光电流密度为3.33 mA·cm-2,较纯BiVO4提升了2倍(1.20 mA·cm-2)。相关的结构及性能测试表明,BiVO4和ZnFe2O4形成了带隙错开的n-n异质结,使得光生载流子得到有效分离,更有效地参与水氧化过程,进而提高了BiVO4的光电催化水分解性能。  相似文献   

6.
采用一步水热后在氮气中进行热处理的方法制备了Ti和乳酸共改性的纳米花状α-Fe2O3光阳极。对样品分别进行了X射线衍射、扫描电镜、X射线光电子能谱、紫外-可见吸收光谱和光电化学性能测试。与乳酸改性的纳米片状α-Fe2O3光阳极相比,最优的Ti与乳酸共改性样品0.075LA-Fe2O3-0.75Ti光阳极的光电流密度从0.55mA·cm-2提高到1.39mA·cm-2。Ti改性明显减少了0.075LA-Fe2O3膜的表面态,增加了表面载流子注入效率;同时Ti的掺入也增加了电极体内载流子浓度,增强了体内载流子的传输效率。  相似文献   

7.
本研究使用原位X射线衍射(in-situ XRD)技术,对Na/Fe2O3样品的还原及活化过程进行了原位表征,探究了Na含量、预处理气氛对Fe基催化剂物相的影响,并研究了铁氧化合物与铁碳化合物在CO2加氢过程中的协同作用。结合H2-TPR、CO+H2-TPSR-MS手段对催化剂样品进行了物化性质表征。结果表明,还原气氛为H2时,Na助剂修饰会抑制Fe2O3催化剂还原;然而还原气氛为合成气(CO/H2=1:2)时,适量Na助剂会降低还原和活化温度,提高碳化铁含量。采用H2和合成气分别对Fe基催化剂进行还原处理,低碳烯烃选择性由0.3%提高至20.2%,CO2转化率由7.3%提升至25.8%;与纯Fe2O3相比,Na修饰后催化剂Fe5C2含量从8.5%提高到38.4...  相似文献   

8.
通过焙烧-超声混合法成功地制备了BiOBr/g-C3N4S型异质结复合光催化剂。采用多种表征手段对样品物理属性进行了表征,包括X射线多晶粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)。研究了所制备样品有/无Fe3+的光-自芬顿催化/光催化降解罗丹明B(RhB)性能。通过捕获实验确定了光催化反应中的主要活性物种,提出了光-自芬顿反应的降解机理。研究结果表明,BiOBr/g-C3N4S型异质结能原位生成H2O2,添加Fe3+后,H2O2被原位活化成活性物种且光生电流和载流子分离效率获得显著提高。该光-自芬顿过程能高效降解RhB,其反应速率常数为0.208 min-1,约为无Fe3+光催化反应速率常数的5.3倍,在光-自芬顿循环使用过程中表现出良好的稳定性。Fe...  相似文献   

9.
通过浸渍和高温焙烧,制得表面附着CoAl2O4微晶颗粒的改性Al2O3载体,并采用等体积浸渍法制备负载型Co基催化剂。结合 N2物理吸附、XRD、H2-TPR、XPS及H2化学吸附等表征手段,研究改性载体及其负载钴基催化剂的织构特征;采用费托合成反应评价其催化性能。结果表明,Al2O3改性后,表面CoAl2O4的存在有效减少了载体与活性组分Co的相互作用,显著提高了催化剂的还原度和催化活性。载体的改性量在20%左右达到最佳值,继续增加,催化剂还原度和活性基本不再升高。载体改性促使催化剂CH4选择性有所降低,C5+选择性略有提高。  相似文献   

10.
本研究构建了以城市污泥基氧化石墨烯(GO)为模拟酶的比色传感器用于定量检测H2O2。以城市污泥为基质利用改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO),利用GO具有过氧化物模拟酶的特性,能够催化H2O2与3,3′,5,5′-四甲基联苯胺(TMB)的显色反应定量检测H2O2。结果显示,在最佳检测条件HAc-NaAc缓冲溶液pH 4.8、TMB溶液浓度30 mmol·L-1和城市污泥基GO浓度460μg·mL-1时,H2O2浓度在0.1~2μmol·L-1和10~150μmol·L-1范围内,与体系吸光度呈良好的线性关系,最低检测限为0.01μmol·L-1。此方法对实际水样中H2O2含量进行检测,回收率在99%~103.77%之间。研究表明,城市污泥基GO具有与传统G...  相似文献   

11.
采用二次生长法在多孔α-Al2O3载体上制备MFI型(ZSM-5和silicate-1)分子筛膜;通过XRD和SEM检测,证明所合成的分子筛膜为致密、交联和无取向的MFI型分子筛膜,厚度为5 μm;单组分气体渗透实验检测中,所制备样品膜的N2渗透量均小于10-11 mol/(m2·s·Pa),可认为其无缺陷;同时,考察了样品分子筛膜对H2S/CH4混合气的分离效果,在渗透压分别为0.3和0.5 MPa时,silicate-1分子筛膜的H2S/CH4的分离因子分别为1.99和4.44,而ZSM-5分子筛膜的CH4/H2S的分离因子分别为6.71和12.85。  相似文献   

12.
以Bi(NO3)3·5H2O、Zn(CH3COO)2·2H2O和NaBr为前驱体,采用简单溶剂热法制备BiOBr/ZnO三维花状微纳米复合材料。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、X射线光子能谱、N2吸附-脱附、光致发光和电子顺磁共振等分析技术对其理化性质进行了表征。通过可见光催化降解罗丹明B(RhB)的实验测试了复合材料的光催化性能。结果表明ZnO含量为5%的BiOBr/ZnO光催化活性最优,RhB降解率在50 min后达到98.3%,其降解速率常数是纯ZnO和BiOBr的6.3倍和3.4倍,并且具有较高的稳定性。复合材料光催化性能增强的可能原因为ZnO的引入增强了可见光的吸收和光生载流子的电荷分离效率。  相似文献   

13.
采用浸渍法及蒸发法制备了Ni/La2O3/Al2O3催化剂,考察了制备方法对其结构及甲烷干重整催化性能的影响。通过XRD、H2 TPR、BET、TEM、TG-DSC等方法对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍法制备的催化剂具有较好的Ni分散性、更均匀的粒径分布,较大的比表面积及更优的孔结构,从而具有更好的Ni抗烧结能力及抗积炭性。浸渍法制备的催化剂平均积炭速率很低,约为0.6737mg/(gcat·h),相当于蒸发法制备催化剂的21%。活性测试结果表明,浸渍法制备的催化剂上CH4、CO2转化率及H2、CO选择性比蒸发法制备的催化剂分别高约5%、10%及4%、3%,具有更好的稳定性。  相似文献   

14.
采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO2-Al2O3催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H2和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3表现出最大的CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3的比表面积最大,且CeO2晶粒粒径小、分散均匀;H2-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al2O3相互作用产生的尖晶石NiAl2O4都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。  相似文献   

15.
本研究以堇青石为载体,采用超声浸渍法制备了一系列CuMnCex/Al2O3/堇青石整体式催化剂,同时,通过N2吸附-脱附、XRD、SEM、EDX、H2-TPR、O2-TPD、XPS和EPR等方法对样品的物理、化学性质进行了系统的表征分析。实验结果表明,CuMnCex/Al2O3/堇青石整体式催化剂中的Ce含量明显影响甲苯催化燃烧性能。其中,CuMnCe2/Al2O3/堇青石整体式催化剂对甲苯氧化具有最高活性,当甲苯浓度为1 g/L、空速为78000 mL/(g·h)、温度为263℃时甲苯转化率达到90%,究其原因为CeO2在CuMnOx上分散均匀,不仅提高了氧空位的浓度和氧物种的迁移率,还增强了催化剂的低温还原性。同时,CuMnCe2/Al2  相似文献   

16.
以Ce(NO3)3·6H2O及Al(NO3)3·9H2O为原料,NH4HCO3为造孔剂,以沉淀法制备了具有介孔结构的CeO2/γ-Al2O3光催化材料。研究了不同NH4∶Al及Ce∶Al摩尔比等条件下制备CeO2/γ-Al2O3样品的光催化性能。结果表明,所制备CeO2/γ-Al2O3复合材料具有优异的光催化性能,最佳NH4∶Al及Ce∶Al摩尔比分别为1及0.2,该条件下制备的样品BET比表面积为94.4642 m2·g-1,孔径为5.8565 nm,对亚甲基蓝(MB)的光催化降解率可达93.59%,动力学常数k为0.0218 m...  相似文献   

17.
采用溶胶凝胶法制备了一系列不同TiO2含量的TiO2-Al2O3复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/TiO2-Al2O3催化剂。分别考察了不同TiO2含量的NiO/TiO2-Al2O3催化剂及反应温度对CO甲烷化催化性能的影响。实验结果表明,当复合载体中TiO2质量分数为30%,反应温度为350~450 ℃时,催化剂催化活性较高。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)及H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂物化性能进行了表征。结果表明,加入适量的TiO2能抑制镍铝尖晶石NiAl2O4物种的生成,改善NiO的表面分散性能,避免大晶粒NiO的形成,也改善了催化剂的还原性能,从而提高催化剂的CO甲烷化活性。  相似文献   

18.
采用溶胶凝胶法和浸渍法制备了负载于蜂窝陶瓷上的Co/Fe/Al2O3/cordierite催化剂,在陶瓷管流动反应器上对其催化C3H6选择性还原NO的性能进行了测试。结果表明,该催化剂表现出最优脱硝性能,在模拟烟气条件下,当反应温度为550 ℃时可实现97%的脱硝效率。Co的引入可显著增强Fe/Al2O3/cordierite催化剂抗SO2和H2O的能力。在模拟烟气中同时引入0.02% SO2和3% H2O后,1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite的脱硝性能受影响甚微,当反应温度高于500 ℃时1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite催化C3H6还原NO的效率均可达到90%以上;相比之下,未经Co修饰的催化剂Fe/Al2O3/cordierite脱硝性能受到了严重的抑制,在整个反应温度区间(200-700 ℃)内,其催化C3H6还原NO的效率最高不足50%。XRD和SEM表征结果表明,经过适量的Co修饰后的1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite表面变得更疏松,且形成了以钴铁和钴铝双金属氧化物为主要成分的球状晶粒。H2-TPR结果表明,相比于Fe/Al2O3/cordierite,1.5Co/Fe/Al2O3/cordierite有更好的低温还原性能。Py-FTIR结果表明,Co的引入可使催化剂表面的Lewis酸明显增加,且生成了Brønsted酸。N2吸附-脱附表征结果表明,Co可增大催化剂的比表面积。  相似文献   

19.
Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂的制备及其CO甲烷化性能研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
采用等体积浸渍法制备了Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂和Ni/γ-Al2O3、Fe/γ-Al2O3单金属催化剂,在连续流动微反装置上考察了催化剂的CO甲烷化催化活性,采用XRD、N2物理吸附、H2-TPR、H2-TPD和TPSR等手段对催化剂进行表征。结果表明,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂中Ni、Fe之间产生了明显的相互作用,还原后催化剂中形成Ni-Fe合金,对氢气吸附量显著增加。在CO体积分数为0.5%、空速5000h-1、常压的反应条件下,Ni-Fe/γ-Al2O3双金属催化剂表现出高的甲烷化活性,220℃时将CO完全转化为甲烷。  相似文献   

20.
工业化固氮合成氨主要采用Haber-Bosch法.然而,该工艺条件苛刻,需要氮气与氢气在高温高压和使用催化剂的条件下反应,耗费大量能源,同时产生温室气体.与Haber-Bosch法不同,光催化固氮不需要使用氢气,而是利用清洁的太阳能和水直接提供固氮反应所需的还原电子和质子,反应耗能低且绿色无污染,是一种理想的固氮方法.然而,目前光催化固氮合成氨受限于光催化剂载流子分离效率低、氮气吸附和活化难,总体固氮效率仍然很低.大量研究证明,构建梯型异质结是一种改善光催化活性的有效手段,这是因为梯型异质结体系不仅有效分离光生载流子,而且保留了光生空穴和电子的强氧化还原能力.另外,表面缺陷不仅可以充当吸附位点,有效调控表面N2分子的吸附特性,还可以起到活化N2分子的作用.本文设计了富含空位的In2O3/ZnIn2S4梯型异质结,系统考察了复合体系中组分配比对晶型结构、微结构和光学吸收等的影响,并通过XPS谱研究了In2O3和ZnIn2S4之间存在强的相互作用,这为光生载流子的高效分离奠定了基础.同时,结合XPS、Raman和EPR测试揭示了材料中表面空位的成功构筑.在此基础上,深入研究了In2O3/ZnIn2S4梯型异质结在室温常压下光催化固氮合成氨的活性.研究结果表明,所有的梯型异质结均展现出明显的光催化固氮活性,其中50 wt%In2O3/ZnIn2S4梯型体系具有最高的光催化固氮活性,自然光照射2 h产生的氨气浓度达到18.1±0.77 mg·L-1,分别是In2O3和ZnIn2S4的21.0和2.72倍.并且该复合体系具有较高的光催化稳定性,在连续循环使用6次时,产生氨气浓度仍然可达到16.3±0.86 mg·L-1.荧光光谱测试、光电化学测试和表面光电压测试证明了电荷的有效分离和转移.综上,构建In2O3/ZnIn2S4梯型体系后,所制备的In2O3/ZnIn2S4活性得到增强,这主要归因于空位对氮气的吸附和活化作用以及梯型异质结中载流子的高效分离机制.另外,研究表明·CO2-物种是光催化固氮合成氨的主要活性物种.  相似文献   

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