黄铜矿型半导体材料CuAlX2 (X=S,Se, Te)的电子结构和光学性质

采用基于赝势平面波基组的密度泛函理论方法,研究具有黄铜矿结构的CuAlX2(X=S,Se,Te)晶体的电子结构,并预测了它们的线性和非线性光学性质.结果表明:这些化合物具有相似的能带结构,带隙随X原子从S→Se→Te依次减小.三种晶体的静态介电常数、静态折射率和静态倍频系数d36的变化情况与带隙的变化相反,随着X原子自S→Se→Te改变依次递增,但静态双折射率依次递减.该系列化合物的倍频效应主要来源于价带顶附近的占据能带向以Al和X原子的p电子态为主要成分的空带之间的跃迁.在三种晶体中,CuAlTe2除静态双折射率偏小外,其它光学性能要优于CuAlS2和CuAlSe2.     

新型非线性晶体材料LiAsSe_2的电子结构与光学性质

采用基于赝势平面波基组的密度泛函理论方法,对非心结构β-LiAsSe2晶体的电子结构进行研究,并预测其光学性质.计算结果表明,在线性光学性质方面,LiAsSe2在红外区域具有很高的双折射率(大于0.5),它对长波长太阳光的吸收能力和光电转化效率要优于铜铟硒基半导体材料.对于非线性光学(NLO)性质,与AgGaSe2相比,LiAsSe2在红外区具有很强的倍频(SHG)效应,静态倍频系数d33约为836.5pm·V-1,但它在红外区的透光性不如AgGaSe2.通过能带结构分析可知,体系的倍频效应主要来源于含有Li成分的部分价带与靠近导带底空带之间的跃迁.     

高压相BeO晶体的电子结构和光学性质

应用基于密度泛函理论的第一性原理研究方法,考虑广义梯度近似(GGA)下的交换关联势,模拟计算了高压下纤维锌矿(WZ)、闪锌矿(ZB)和岩盐(RS)结构氧化铍(BeO)晶体的电子结构和光学性质等.计算结果表明,随着压力的增加,同种结构下原子间的键长和电荷转移有所减小,并且价带和导带分别向低能和高能方向移动,禁带展宽.与常压下的BeO相比,随着压力的增加,三种结构的BeO晶体的光学性质有一定的变化,介电函数、吸收系数、折射率以及电子能量损失谱曲线出现更多的精细结构,峰的数量增多;各高压相结构的吸收谱和能量损失谱宽度逐次展宽;吸收系数曲线的吸收峰及其位于低能区域的吸收边以及电子能量损失谱峰的位置均发生一定程度的蓝移.     

ZnO氧缺陷的电子结构和光学性质

采用基于密度泛函理论的平面波超软赝势方法对ZnO_0.875的电子结构和光学性质进行了计算. 用第一性原理对含氧空位的ZnO晶体进行了结构优化处理, 计算了完整的和含氧空位的ZnO晶体的电子态密度. 结合精确计算的电子态密度分析了带间跃迁占主导地位的ZnO_0.875 材料的介电函数、吸收系数、折射系数、湮灭系数和反射系数, 并对光学性质和极化之间的联系做了详细讨论. 结果表明ZnO_0.875晶体是单轴晶体, 并且在低能区域存在因氧缺陷而造成的一些特性. 我们的研究结果为ZnO的发光特性提供新的视野, 同时为ZnO的光电子材料的设计和应用提供理论基础.     

BaTiO3的电子结构和光学性质

采用第一性原理赝势平面波方法, 在局域密度近似(LDA)和广义梯度近似(GGA)下分别计算了BaTiO3立方相和四方相的电子结构, 并在局域密度近似下计算了BaTiO3立方相的光学性质. 结果表明, BaTiO3立方相和四方相都为间接带隙, 方向分别为Γ-M和Γ-X, 大小分别为2.02和2.20 eV. 对BaTiO3和PbTiO3铁电相短键上电子布居数的对比分析, 给出了它们铁电性大小的差别. 且在30 eV的能量范围内研究了BaTiO3 的介电函数、吸收系数、折射系数、湮灭系数、反射系数和能量损失系数等光学性质,并基于电子能带结构对光学性质进行了解释. 计算结果与实验数据相符合.     

有机晶体材料DAST和DSTMS的电子结构与光学性质

采用基于赝势平面波基组的密度泛函理论(DFT)方法,研究了有机晶体材料4-(4-二甲氨基苯乙烯基)甲基吡啶对甲苯磺酸盐(DAST)和4-(4-二甲氨基苯乙烯基)甲基吡啶2,4,6-三甲基苯磺酸盐(DSTMS)的电子结构和光学性质.结果表明,两种化合物具有相似的能带结构,其中价带顶和导带底分别含有较多二甲氨基和甲基吡啶中N原子的2p轨道成分.在线性光学性质方面,两种化合物具有较高的双折射率(Δn>0.5),在中远红外区均具有较好的透过性能.在二阶非线性光学性质方面,该类晶体具有较强的二阶倍频(SHG)效应,静态倍频系数d11约为150 pm V-1.由能带结构分析结果可知,体系的SHG效应与推拉电子基团之间的电荷转移密切相关,同时乙烯桥键在该电子转移过程中也起着重要作用.     

AgGa(S1-xSex)2固溶体的电子结构和光学性质

采用基于赝势平面波基组的密度泛函理论方法, 对一系列具有黄铜矿结构的AgGa(S_1-xSe_x)₂固溶体的构型、电子结构、线性和二阶非线性光学性质进行了系统研究. 结果表明, 各固溶体具有类似的能带结构, 体系带隙随x值增加而逐渐减小. 当所引入的Hartree-Fock交换项贡献为22.56%时, 对应的杂化PBE泛函得到的带隙值与实验结果相近. 固溶体的各种光学性质, 包括折射率、双折射率、反射率、吸收系数和二阶倍频系数等均随着组成的改变呈现出有规律的变化趋势, 变化范围介于AgGaS₂和AgGaSe₂二者之间. 因此, 利用固溶体光学性质的变化规律, 可从中寻找出具有特定光学性能的晶体材料.     

天然杂质对闪锌矿电子结构和半导体性质的影响

采用密度泛函理论系统研究了分别含有十四种天然杂质的闪锌矿的电子结构,并讨论了这十四种杂质对闪锌矿半导体性质的影响.研究结果表明,锰、铁、钴、镍、铜、镉、汞、银、铅、锑杂质的存在使闪锌矿的带隙变窄,导致吸收带边增大.除了镉和汞杂质外,其余杂质的存在均导致费米能级向高能级方向移动,并且在闪锌矿禁带中产生了杂质能级.铁、镓、锗、铟、锡、锑杂质使闪锌矿的半导体类型由p型变为n型;而锰、钴、镍、铜、镉、汞、银、铅杂质对闪锌矿的半导体类型没有影响.铜杂质使闪锌矿由直接带隙变为间接带隙半导体.     

CdSe的电子结构和光学性质研究

CdSe是Ⅱ-Ⅵ族半导体材料中一种重要的半导体材料,它有闪锌矿和纤锌矿两种不同的结构,带隙较窄,具有优良的电光特性和广泛的应用前景,得到了人们的广泛关注[1-3].     

含有Pt―Pt键金属配合物的电子结构和二阶非线性光学性质

采用量子化学密度泛函理论(DFT)结合有限场(FF)的方法对一系列含有Pt―Pt键金属配合物的电子结构和二阶非线性光学(NLO)性质进行了理论计算. 结果表明改变共轭配体对Pt―Pt键影响不大. 由配体到Pt―Pt金属基团的电荷转移强度随配体增长而变大. 金属配合物静态一阶超极化率随配体的增长而增大, 配合物电荷的改变基本不影响这类化合物的二阶NLO性质. 具有相对长的共轭配体的配合物IId具有最大的二阶NLO响应. 含时密度泛函理论(TD-DFT)计算表明配合物IId的二阶NLO响应来自于混有配体到金属的配体内的π→π^*电荷转移跃迁的贡献.     

Effect of Pressure on Electronic Structures and Optical Properties of Rocksalt InN

The electronic structures and optical properties of rocksalt indium nitride (InN) under pres-sure were studied using the first-principles calculation by considering the exchange and cor-relation potentials with the generalized gradient approximation. The calculated lattice con-stant shows good agreement with the experimental value. It is interestingly found that the band gap energy E_g at the Γ or X point remarkably increases with increasing pressure, but E_g at the L point does not increase obviously. The pressure coefficient of E_g is calculated to be 44 meV/GPa at the Γ point. Moreover, the optical properties of rocksalt InN were calculated and discussed based on the calculated band structures and electronic density of states.     

Cu掺杂MgF2晶体的电子结构及光学特性

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理平面波超软赝势方法,计算了纯的MgF2晶体和掺杂不同原子分数(2.08%,4.16%,6.24%)Cu的MgF2晶体结构、电学性质以及光学性质.结果表明:Cu的掺入导致MgF2晶体禁带宽度逐渐变窄,并且Cu掺杂使得MgF2晶体折射率和吸收峰增加,特别是在4eV附近区域出现了新吸收峰.同时也给出了引起体系性质变化的物理机制,Cu掺杂MgF2晶体在光电化学方面有着潜在的应用价值.     

萤火虫氧化荧光素及其衍生物的电子结构和光物理性质

通过密度泛函理论(DFT)的MPW3PBE泛函, 对萤火虫生物发光底物氧化荧光素及其衍生物进行了结构全优化. 计算了其电离能、 电子亲和势、 空穴抽取能、 电子抽取能、 空穴和电子重组能, 并评估了其空穴和电子传输能力. 采用含时密度泛函理论(TD-DFT)//MPW3PBE/6-31+G(d)方法计算了吸收光谱, 优化了最低单重态S₁, 研究了其荧光光谱, 进而考察了具有较高发光效率的氧化荧光素作为有机发光二极管(OLED)材料的可能性. 计算结果表明, 氧化荧光素及其衍生物可以同时作为电子传输层和发光层材料.     

聚偏二氟乙烯晶体的电子结构和光学性质

利用含Tkatchenko-Scheffler(TS)色散修正的密度泛函理论的第一性原理方法对九种聚偏二氟乙烯(PVDF)晶相的电子结构和光学性质进行了计算. 结果表明,PVDF晶体作为一种绝缘体,能带具有密集且平直等特征,其带隙值在6.05-7.34 eV之间,且和实验值接近. 价带主要是F原子的2s和2p态起主要贡献,导带主要由C原子的2p态和H原子的1s态共同参与构成. 在0-35 eV光子能量范围内,介电函数、吸收率、反射率和折射率等光学性质发生变化主要在深紫外区域. 根据介电函数等光学参数的谱特点,可以将九种PVDF的晶相划分为{Ⅰ_p},{Ⅱ_pu},{Ⅱ_au,Ⅱ_ad,Ⅱ_pd,Ⅲ_pu},{Ⅲ_au,Ⅲ_ad,Ⅲ_pd}等四类,每一类都具有相似的光学参数特点.     

First-Principles Study on Electronic and Optical Properties of Graphene-Like Boron Phosphide Sheets

Two-dimensional semiconducting materials with moderate band gap and high carrier mobil-ity have a wide range of applications for electronics and optoelectronics in nanoscale. On the basis of first-principles calculations, we perform a comprehensive study on the electronics and optical properties of graphene-like boron phosphide (BP) sheets. The global structure search and first-principles based molecular dynamic simulation indicate that two-dimensional BP sheet has a graphene-like global minimum structure with high stability. BP monolayer is semiconductor with a direct band gap of 1.37 eV, which reduces with the number of layers. Moreover, the band gaps of BP sheets are insensitive to the applied uniaxial strain.= The calculated mobility of electrons in BP monolayer is as high as 10⁶ cm²/(V·s). Lastly, the MoS₂/BP van der Waals heterobilayers are investigated for photovoltaic applications, and their power conversion efficiencies are estimated to be in the range of 17.7%－19.7%. This study implies the potential applications of graphene-like BP sheets for electronic and optoelectronic devices in nanoscale.