取样时间和碳源气体流量对火焰法催化裂解乙烯制备碳纳米管的影响

采用火焰法,并使用Fe/Mo/Al2O3型载体催化剂,催化裂解乙烯制备了碳纳米管,并对取样时间和乙烯气体流量进行了实验探究.结果表明:取样温度保持1000℃,He和H2气体流量保持为经验配比He∶H2=2∶3时,取样时间越长,生成的碳纳米管数量也越多,而取样时间达到7 min时,碳纳米管的数量已经基本稳定;乙烯气体流量为0.2 L/min时,生成的碳纳米管在质量和数量上都达到较佳,乙烯流量偏低或者偏高都不利于碳纳米管的生成;实验中制备的碳纳米管以双壁或者少壁的多壁碳纳米管为主,没有单壁碳纳米管生成.     

Fe/Mo/Al2O3催化剂热解火焰法合成单壁、双壁和三壁碳纳米管:合成温度、取样时间与CO流量的影响

本文重点描述了应用Fe/Mo/Al2O3载体载入式催化剂,以CO为碳源,通过氧炔焰形成热解火焰合成单壁、双壁和三壁碳纳米管的实验过程.研究了合成温度,取样时间以及碳源气体CO流最对最终产物的影响.结果表明,830℃的合成温度可以满足合成单壁、双壁和三壁碳纳米管所需要的高温环境,消除载体催化剂聚合物对碳纳米管的包裹,大幅提高合成产物的产量;10 min的取样时间以及0.4 L/min的CO流量可以良好分散载体催化剂聚合物团簇,进而优化产物形态和进一步提高产量.     

热解火焰法制备碳纳米管:氧炔焰温度与取样高度的影响

以甲烷为碳源、Fe/Mo/Al2O3为载体催化剂,应用热解火焰法制备碳纳米管.研究了氧炔焰温度和取样高度对碳纳米管合成的影响.取样高度为80 mm时,以外围氧炔焰温度940℃、1010℃、1100℃进行了3组实验.结果表明:随氧炔焰温度升高,碳纳米管产量增加且管径明显变细.氧炔焰温度为1100℃时最适宜碳纳米管的生长.当氧炔焰温度为1100℃时,取样高度为80 mm时产量相对于取样高度60 mm时更大.但取样高度为60 mm时合成的碳纳米管更加笔直.不同取样高度下均制得了双壁碳纳米管.     

V型热解火焰合成碳纳米管的影响因素研究与分析

介绍了用V型热解火焰燃烧器制备碳纳米管的实验条件,利用扫描电子显微镜和透射电子显微镜对碳纳米管进行表征,详细研究和分析了温度、反应物成分、催化剂、燃氧比等影响因素对碳纳米管形态的影响.结果表明:温度在800～1000 ℃之间,采用CO/H_2/He作为反应气体,用Fe(CO)_5作为催化剂时,可以得到的形态较好、杂质较少的碳纳米管.     

铁催化薄膜的微观结构对碳纳米管阵列生长的影响

本文利用热化学气相沉积法（TCVD）,系统地研究了NH3预处理对硅基底上沉积的催化剂铁膜的结构及所制备的碳纳米管形态的影响。研究结果表明,利用氨气对硅基底上的催化剂铁膜进行适当的预处理不仅可以将催化剂颗粒细化,还可以使催化剂在碳纳米管的制备过程中保持较高的催化活性,促进分解出的活性碳原子在催化剂中扩散和析出,增强碳纳米管的成核和生长,从而合成出纯度较高、定向性好的碳纳米管阵列。     

五羰基铁催化热解合成碳纳米管

以氧炔焰为热源,CO为碳源,五羰基铁为催化剂前驱体合成碳纳米管,通过场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)对实验样品进行表征.为了详细研究合成时间对实验结果的影响,实验从1 s到1200 s共采取12个不同反应时间分析,发现碳纳米管在70 s开始合成,从300 s到600 s是比较经济合理的合成时间.同时从合成时间着手,分析得到了碳纳米管的合成过程,即在前60 s内仅是基板升温和催化剂与碳原子簇涂覆在基板上,然后才有碳纳米管的生成.并以此为依据,推测本方法碳纳米管的合成符合溶解-扩散-析出理论.     

热解火焰法合成碳纳米管:催化剂与合成环境的影响

以CO为碳源,通过氧炔焰形成热解火焰合成了碳纳米管.为了详细研究催化剂与合成环境对合成产物的影响,实验分别应用不同催化剂在不同合成环境中进行取样分析.结果表明:催化剂颗粒尺寸直接决定合成产物的种类,不同产物对合成温度也有不同要求,过高温火焰环境会遏制碳纳米管的合成.最终得出,Fe/Mo/Al2O3载体催化剂适合在热解腔内部830℃无氧的环境下催化合成小直径的单壁、双壁和三壁碳纳米管,而由Fe(CO)5热解-附着-聚合产生的Fe催化剂颗粒适合在600℃的V型体火焰中催化合成大直径多壁碳纳米管.     

竹节型结构碳纳米管的形成机制研究

利用化学气相沉积制备碳纳米管的过程中,在含氮的气体环境中,竹节型结构的碳纳米管在催化剂的作用下可制备出来.然而,目前对其形成机制仍不十分清楚.本工作中,分析化学气相沉积制备碳纳米管过程中催化剂的状态之后,研究了碳在不同状态催化剂中的扩散,提出了新的竹节型结构碳纳米管形成机制.     

火焰热解法生长定向碳纳米管

本文研究了火焰热解法的碳纳米管制备实验(催化剂为Fe/Mo/Al2O3),发现在火焰热解法条件下碳纳米管阵列可在火焰热解腔中定向生长,产物较为整齐,碳管形态较好.本课题组之前在电场作用下采用Fe(CO)5为催化剂,在V型体火焰中亦可制得碳纳米管阵列,对比两者发现热解腔内制得阵列碳纳米管长度较长,定向性更优;而电场作用下的V型体火焰中制得阵列中的碳纳米管较直.进而,在火焰热解法制备中施加电场,发现随电压增加,碳纳米管阵列更直,碳管长度和产量明显增长.     

催化剂焙烧温度对热解火焰法合成碳纳米管的影响

为了探讨在制备Fe/Mo/Al2O3载体载入式催化剂过程中的焙烧温度对实验产物的影响,在热解火焰法中,以CO为碳源,设计了6组实验工况,对不同焙烧温度的合成产物碳纳米管进行对比分析,实验产物的形貌与特征用扫描电镜和拉曼光谱表征.分析表明,在本组实验条件下,催化剂焙烧温度为800～1000℃时,可以使催化剂颗粒尺寸更小,分散性更好,催化活性更高,实验合成的碳纳米管以多壁碳纳米管为主,产量较多,质量较佳,焙烧温度为900 ℃附近时,合成了高质量的单壁碳纳米管.     

火焰热解法与电加热热解法合成碳纳米管的对比分析

应用Fe/Mo/Al2O3载体载入式催化剂,以CO为碳源,分别通过火焰热解法和电加热热解法合成了碳纳米管.为了探究导致两种方法合成产物异同的原因,分别对两种方法中对应的实验操作和参数进行了对比分析.分析表明:(1)由于热解形式不同-火焰热解形式的剧烈性和电加热热解形式的缓和性,导致两种方法热解区气流扰动强度存在巨大差别,极大影响了产物的产量和质量;(2)由于合成温度不同,火焰热解法合成温度为830℃,可以合成单壁碳纳米管,而电加热热解法合成温度为790℃,仅能合成双壁、三壁碳纳米管.     

静电场对V型火焰法中碳纳米管定向生长的影响

针对V型火焰实验系统的特点,考察了在种不同的静电场引入方式,以及在5V、30V和150V三种偏置电压下碳纳米管的定向生长情况.对实验结果进行了SEM、TEM表征,验证了静电场对碳纳米管定向生长的诱导作用,同时发现在一定范围内,随着偏置电压的增人,碳纳米管的准直性生长越明显.     

Vertically aligned N-doped carbon nanotubes by spray pyrolysis of turpentine oil and pyridine derivative with dissolved ferrocene

Vertically aligned nitrogen-doped carbon nanotubes were synthesized from the pyrolysis of a mixture of turpentine oil, 4-tert-butylpyridine (C₉H₁₃N) and ferrocene on silicon and quartz substrate in nitrogen atmosphere at 700 °C by simple spray pyrolysis technique. SEM, TEM, TGA/DTA, Raman spectroscopy, XPS and electron probe micro analysis (EPMA) techniques were used to characterize the structural analysis and composition of the as-grown N-doped carbon nanotubes. Morphology of the films was greatly affected by the nature of the substrate. From the XPS and EPMA data, it was found that nitrogen content of the nanotubes were 1.6 at.% and 2 at.% on silicon and quartz substrate, respectively. Our studies show that two different types of N atoms can be present in these materials. These are ‘pyridinic’ and ‘graphitic’ nitrogen with binding energies of 398.2 eV and 400.4 eV, respectively. Raman spectroscopy reveals that graphitization of carbon nanotubes grown on silicon is better than nanotubes grown on quartz substrate. Thermogravimetric analysis showed that the thermal stability of as-prepared nanotubes grown on silicon substrate is higher than the nanotubes deposited on quartz substrate.     

衬底对沉积碳纳米管薄膜的影响

利用微波等离子体化学气相沉积(MPCVD)方法,分别在不锈钢衬底上和刻线的镍膜上直接沉积了碳纳米管膜。通过SEM、拉曼光谱和XRD表征,讨论了不同衬底对碳纳米管膜生长的影响。结果表明:在一定条件下,可在镍膜上沉积垂直于衬底的高度取向的碳纳米管,但在不锈钢衬底上却长出取向无序的碳纳米管膜,这说明衬底对碳纳米管的取向生长起着关键作用。     

Electron microscopy of carbon nanotubes

High-resolution electron microscopy was used to study multiwall carbon nanotubes obtained by the arc-discharge technique and double-and single-wall nanotubes produced by the arc-discharge catalytic synthesis. The structure of conical layer nanotubes obtained by the CVD technique is characterized in detail. It is established that heat treatment of nanotubes gives rise to their structural changes. The structure of nanotubes obtained by carbon evaporation in the N₂-Ar atmosphere under high pressure is determined. A new type of nano-and microtubes with surface-modulated walls is revealed. Possible applications of carbon nanotubes are reviewed.     

Inclusion of carbon nanotubes in a TiO2 sol-gel matrix

We report here the successful inclusion of carbon nanotubes (CNs) into a TiO₂ matrix prepared by a sol-gel method. The presence of CNs in the sol-gel matrix and the structure of the film were analyzed principally by transmission electron microscopy. Complementary information about the behavior of embedded carbon nanotubes versus heat treatment and ion irradiation were obtained by X-ray photoelectron spectroscopy. The elaboration of an inorganic matrix containing embedded carbon nanotubes leads to a new nanocomposite. The possible applications of this nanocomposite are discussed.     

辉光放电对负偏压增强热丝化学气相沉积碳纳米管的准直生长作用研究

利用负偏压增强热丝化学气相沉积在不同的负偏压和压强下,在沉积有不同厚度NiFe膜的Si衬底上制备了碳纳米管,并用扫描电子显微镜研究了它们的生长.发现在无辉光放电的情况下,碳纳米管弯曲生长,而在辉光放电时,碳纳米管准直生长,表明辉光放电对碳纳米管的准直生长起到了重要的作用.由于辉光放电的产生,在衬底表面附近形成很强的电场.相对无辉光放电时的电场,场强提高了两个数量级.本工作详细地研究了辉光放电对碳纳米管的准直生长作用.