堇青石蜂窝陶瓷载体涂层热稳定性及改性机制研究

利用XPS,PLS,XRD,BET,TEM等现代分析手段,研究了本实验中制备的经镧和钡修饰的改性氧化铝涂层的热稳定性和改性机理,认为介稳态的γ相向介稳态的δ相和θ相转变和氧化铝颗粒的长大是改性涂层高温烧结的原因,镧和钡的加入可有效地抑制介稳态的氧化铝向热力学上稳定的α-Al2O3的转变,一定程度上提高了氧化铝的高温热稳定性.通过考察La3 与Ba2 在改性氧化铝涂层中的分布规律,提出掺杂离子进入氧化铝晶格缺陷的改性机理,并探讨了不同类型的缺陷的大小和浓度随温度的变化规律.     

堇青石蜂窝陶瓷载体涂层与热稳定性研究--(Ⅰ)涂层的制备研究

比较了几种商用堇青石蜂窝陶瓷载体的性能, 研究了汽车尾气净化催化剂用载体二载涂层的制备工艺. 利用XRD, BET 等分析手段研究了添加La2O3对γ-Al2O3 性能的影响. 研究结果表明, 在γ-Al2O3 中添加La2O3有效地抑制了烧结的发生, 提高了γ-Al2O3 的相变温度, 改善了氧化铝的高温热稳定性; 添加量的最佳值范围为3%～4% La3+/Al3+.涂层所选用的成膜剂、破膜剂、添加剂和制浆工艺是可行的.     

堇青石蜂窝陶瓷负载锰氧化物催化分解臭氧性能

为了提高臭氧分解催化剂的实际应用能力,通过采用过渡金属锰氧化物为原料与铝胶混合涂覆到堇青石蜂窝陶瓷载体表面,制备了不同锰氧化物负载的整体式催化剂。 然后在常温常压下考察了整体式催化剂分解臭氧的性能。 通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼(Raman)光谱、X射线光电子能谱仪(XPS)、BET比表面积法和程序升温还原技术(H₂-TPR)对催化剂进行了表征。 研究结果表明,不同锰氧化物催化剂的活性按以下顺序排列:氧化锰八面体分子筛(OMS-2)＞MnO₂＞Mn₂O₃＞Mn₃O₄＞MnO。 相比其它锰氧化物,OMS-2负载的整体式催化剂对臭氧的反应活性最高,这可能归因于OMS-2具有较大的比表面积和较好的还原性能,从而有利于表面氧空位的生成和参与臭氧分解反应。 研究结果为提高堇青石蜂窝陶瓷负载型整体式催化剂应用于臭氧分解的性能提供了理论依据。     

蜂窝状堇青石载体A12O3涂层的原位合成

采用改进的原位合成法(原位-浸涂法)在蜂窝状堇青石载体表面制备了多孔氧化铝涂层．着重研究了制备条件对涂层负载、晶相及其孔结构性质的影响，并与其他方法制备的涂层进行了比较．结果表明，采用多次原位合成法制备能提高氧化铝涂层的牢固度，但每次负载量偏低；原位-浸涂法适宜的制备参数为：水解温度83℃，水／异丙醇铝摩尔比60，pH值3．5～4．0，焙烧温度500℃．原位-浸涂法有利于制备A12O3涂层，具有较好的牢固度，而且涂层的孔径分布窄，具有较大的比表面积、比孔体积和平均孔径．     

涂覆在堇青石上的负载贵金属催化剂催化氧化甲醛的性能研究

将催化性能优异的负载贵金属催化剂与拟薄水铝石(Al OOH)溶胶混合,制备得到均匀的料浆,采用料浆涂覆法将其负载到堇青石蜂窝陶瓷基体上,考察了Al OOH含量对涂层形貌、负载量、涂层牢固度的影响,并对合成的整体式催化剂进行催化氧化甲醛性能测试。结果表明,合成的负载贵金属催化剂Pt粒子粒径为1.14nm时,可在17℃完全降解甲醛;涂覆过程中Al OOH含量越高,载体负载量越大,但过高易导致孔道堵塞,涂覆不均和涂层龟裂;超声振荡测试表明,Al OOH含量对涂层牢固度影响不大,当Al OOH含量为8(wt)%时,负载型蜂窝陶瓷的催化效果和涂覆效果最佳,可以在60℃下完全降解甲醛。     

堇青石蜂窝陶瓷载体上ZSM-5及Anacime沸石的原位合成

 采用水热合成法,在堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了ZSM-5沸石和Anacime沸石,并用XRD和SEM等技术进行了表征. 结果表明,当改变合成条件时,在堇青石表面可分别生长出厚度为30~40 μm的ZSM-5沸石和厚度为30~180 μm的Anacime沸石. 随着凝胶中SiO2/Al2O3比的增大和含水量的减少,在堇青石蜂窝陶瓷上生长的分子筛的量也增加.     

堇青石蜂窝陶瓷载体上SAPO-34分子筛的原位合成

运用水热合成技术在孔密度为62cells/cm²的堇青石蜂窝陶瓷载体上原位合成了SAPO-34分子筛,并用XRD和SEM等技术对其进行了表征.结果表明,经过一次水热合成,堇青石蜂窝陶瓷载体的表面上可牢固均匀地生长一层厚度约为30μm的SAPO-34分子筛,而相应的载体增重约为15%～25%.改变合成条件还可使堇青石载体上同时生长SAPO-34和SAPO-5分子筛.此外,对SAPO-34分子筛在堇青石载体上的生长机理也作了初步探讨.     

蜂窝状堇青石载体Al2O3涂层的原位合成

 采用改进的原位合成法（原位－浸涂法）在蜂窝状堇青石载体表面制备了多孔氧化铝涂层．着重研究了制备条件对涂层负载、晶相及其孔结构性质的影响，并与其他方法制备的涂层进行了比较．结果表明，采用多次原位合成法制备能提高氧化铝涂层的牢固度，但每次负载量偏低；原位－浸涂法适宜的制备参数为：水解温度83℃，水／异丙醇铝摩尔比60，pH值3．5～4．0，焙烧温度500℃．原位－浸涂法有利于制备Al2O3涂层，具有较好的牢固度，而且涂层的孔径分布窄，具有较大的比表面积、比孔体积和平均孔径．     

一种在堇青石蜂窝陶瓷上合成ZSM-5分子筛的新途径

Cordierite honeycombs are widely used as mono lith reactors in high gas flux circumstances due to their high thermal stability and low-pressure drop,such as catalytic converters in automotive emission control. In recent years, some attempts have been made to support zeolites onto cordierite honey combs[1-4]. In view of the relative complex config uration of the cordierite honeycombs, there have been some difficulties to obtain a zeolite layer with an even and enough thickness on every channel wall by the traditional hydrothermal technique. In the present paper, we for the first time apply vapor phase transport (VPT) technique to the synthesis of ZSM-5 onto cordierite honeycombs. And, to verify the feasibility of this technique, we prepared the Cu/ZSM-5 monolith catalyst by ion exchange, and tested its catalytic performance for NO reduction with C3H8.     

酸蚀预处理对蜂窝状堇青石及其不同方法涂敷氧化铝涂层的影响

首先采用50%草酸溶液对蜂窝状堇青石进行沸煮处理,研究酸蚀处理对其组成和孔结构的影响.采用不同方法在其表面涂敷氧化铝涂层,考察酸蚀预处理对不同涂敷过程的影响.然后,对氧化铝涂层分别进行表征和比较.结果表明,(1)随着沸煮时间逐渐延长,蜂窝状堇青石腐蚀程度加剧,内部微孔增多,进而形成介孔,比表面积和平均孔径逐渐增大.(2)除硝酸盐热分解法外,采用传统浸渍法、原位涂敷 浸渍法和铝浆洗涂法涂敷时,将堇青石进行酸蚀预处理均不利于后续A l2O3涂层的涂敷.(3)采用传统浸渍法和铝浆洗涂法,酸蚀预处理都只是增大其涂层的比孔容积.而采用原位涂敷 浸渍法,预处理还会明显影响涂层的内部孔结构.其原因可能是预处理将影响A l2O3溶胶的原位形成过程,从而影响涂层的孔结构.     

Preparation and Characterization of Carbon Nanotubes-Coated Cordierite for Catalyst Supports

The carbon nanotubes-coated cordierite (CNTs-cordierite) was fabricated by pyrolysis of ethine on cordierite with iron catalyst, which was penetrated into the cordierite substrate by vacuum impregnation. The cordierite substrate, carbon naontubes, and CNTs-cordierite were characterized by SEM. TEM/HREM. BET, and TGA. The results show that the carbon nanotubes were distributed uniformly on the surface of cordierite. A significant increase in BET surface area and pore volume was observed, and a suitable pore-size distribution was obtained. On the CNTs-cordierite, carbon nanotubes penetrated into the cordierite substrate, which led to a remarkable stability of the CNTs against ultrasound maltreatment. Growth time is an important factor for thermostability and texture of the sample. The mass increased but the purity decreased with the growth time, which caused the exothermic peak shift to low temperature, and the corresponding full width half maximum (FWHM) of the peak in DTG increased.     

Non-Isothermal Crystallization of Cordierite Glasses

A study is reported of the crystallization behaviour of some glass compositions which belong in the system MgO-Al₂O₃-SiO₂ and which lead to vitreous ceramics with α-cordierite as a main phase. DTA, X-ray diffraction and dilatometric analysis were used to investigate the influence of the type and concentration of the nucleation agents. The activation energies of crystallization were calculated and the crystalline phases were identified. This revised version was published online in August 2006 with corrections to the Cover Date.     

堇青石负载Fe、Mo催化剂用于合成气合成乙烯

以堇青石为载体,采用浸渍法制备了表面多孔的堇青石负载Fe-Mo催化剂,并利用SEM、FT-IR、XRD、EDX、XPS等对催化剂的结构和形貌进行表征。研究表明,用在450℃氩气气氛下焙烧所制备的Fe-Mo催化剂催化合成乙烯的效果最明显。此外,在常压条件下,研究了不同温度、空速、合成气比例对合成乙烯的影响,结果表明,在450℃、H2/CO为2、反应空速为2.0L/g cat·h时,CO转化率达到63.5%,乙烯的选择性达到46.3%。Fe-Mo催化剂对合成气合成乙烯具有高转化效率,可望为工业生产乙烯提供新的参考与依据。     

不同硅铝比的Cu-ZSM-5/堇青石整体式催化剂的NO分解反应性能

 考察了原位合成的不同硅铝比的Cu－ZSM－5／堇青石整体式催化剂上的NO分解反应．结果表明,在573～773K的温度范围内,硅铝比分别为60,55和40的催化剂在723K下NO的转化率最高,而硅铝比小于25的催化剂上的NO转化率很低．低温有利于N2O的生成．整体式催化剂上的NO转化率低于单纯的分子筛催化剂Cu－ZSM－5,但其催化转换频率高于后者．     

CuxCo1-x/Al2O3/堇青石整体式催化剂的制备及其催化甲苯燃烧性能

以堇青石蜂窝陶瓷为基底,A12O3浆料为过渡胶体,Cu和Co为催化活性组分,制备了一系列CuxCo1-x/Al2O3/堇青石(x=0～1)整体式催化剂.采用X射线衍射、X射线光电子能谱、扫描电镜和程序升温还原等手段对催化剂进行了表征.以甲苯为模型化合物.在微型固定床反应器上评价了催化剂的催化性能.结果表明,当Cu含量较...