介孔Ce-MCM-48的合成及其可见光催化性能研究

分别利用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、正硅酸乙酯(TEOS)为模板剂和硅源,合成了高度有序的MCM-48材料。通过浸渍法制备了Ce含量不同的MCM-48(Ce-MCM-48s)材料。采用TG-DTA、小角XRD、N2吸-脱附、FT-IR、TEM、XPS和UV-vis等对Ce-MCM-48s进行了表征。XRD、N2吸-脱附和TEM证明Ce-MCM-48s具有与MCM-48相似的三维螺旋立体结构;FT-IR和XPS表明MCM-48孔道及其表面已被Ce氧化物所覆盖。可见光催化降解罗丹明B的实验证明,10%Ce-MCM-48的催化降解效率好于纯CeO2,商用TiO2(P125),5%Ce-MCM-48和15%Ce-MCM-48的。     

多孔纳米Ce-M-O(M=Pr,La)粉末的微波诱导燃烧合成及其表征

使用Ce(NO₃)₃•6H₂O, Pr(NO₃)₃•6H₂O, La(NO₃)₃•6H₂O, 尿素为原料, 利用微波引诱燃烧法合成了多孔纳米Ce-M-O (M＝Pr, La)固溶体. 使用XRD, X光电子能谱仪(XPS), Raman光谱仪, 红外光谱仪(FT-IR), 透射电镜(TEM), 场发射扫描电镜(FE-SEM)等仪器对纳米粉体进行了表征. XRD分析显示Ce-M-O粉体的粒径在20～50 nm之间, 且所有样品均具有萤石结构. XPS证明在Ce-Pr-O固溶体中Pr以＋3和＋4两种形式存在. Raman光谱表明随着M^3＋的掺杂, 在CeO₂晶格中产生氧缺陷, 且缺陷浓度随掺杂量增加不断提高. 红外光谱证明Ce—O键的吸收峰在1400 cm^－1左右, 且由于M^3＋的掺杂在2346 cm^－1的吸收峰消失. TEM照片说明样品具有类盘状的网络纳米微晶结构. 扫描图像说明产物具有多孔的外貌特征, 且孔径分布在2～40 nm之间.     

微孔-介孔复合结构分子筛的合成及表征研究

以工业现有的ZSM-5作为原料,经一定化学处理的ZSM-5作为部分硅铝源,与介孔分子筛的凝胶在水热条件下进行组装得到具有微孔、介孔双孔分布的复合分子筛,并采用XRD、N2吸附脱附、IR、SEM、TEM等测试手段对合成样品进行分析表征,考察了主要合成条件对分子筛性能的影响.结果表明,合成过程中微孔与介孔结构之间会相互转化,样品中微孔与介孔特征峰存在此消彼长的关系.非临氢反应结果表明,复合分子筛具有较高的异构化选择性.     

骨架掺杂La／SBA-15介孔分子筛的合成与表征

以三嵌段共聚物P123为模板剂,正硅酸乙酯作为硅源,利用水热法,于80℃晶化合成了骨架掺杂La/SBA-15介孔分子筛,其结构经UV-Via,XRD,FT-IR,TEM和N2等温吸附-脱附法表征.结果表明,La离子直接进入了SBA-15分子筛的骨架;La/SBA-15分子筛具有规则的六方孔道结构,较高的比表面积(566.5 m2·g-1)和孔容(0.50 cm3·g-1),孔半径主要集中在1.70 nm.     

介孔NH_2-Ce-Pr-O合成及其可见光催化性能EI北大核心CSCD

以P123(聚环氧乙烷-聚环氧丙烷-聚环氧乙烷三嵌段共聚物)为模板剂,Ce(NO_3)_3,Pr(NO_3)_3为原料,采用水热反应制备前驱物,经萃取除去P123后既得表面羟基含量较高的Ce-Pr-O介孔材料。利用氨基硅烷与表面羟基间的缩合作用,合成了氨基功能化介孔Ce-Pr-O。利用XRD,N_2吸脱附,Raman,FT-IR,XPS等技术对合成样品结构性能进行了表征。结果表明:以25%Pr(NO_3)_3掺杂所获得的Ce-Pr-O结构性能较好;该样品氨基功能化后,除孔径、表面积及孔容变小外,其他性能基本保持不变。以酸性红14(AR14)为探针分子,对合成材料的光催化性能进行评价。结果表明:由于Pr掺杂后形成氧缺位,提高了样品的可见光吸收强度;此外,通过嫁接氨基,提高AR14的吸附量。因此,所合成的氨基功能化介孔Ce-Pr-O在可见光作用下,能较彻底地催化降解溶液中的AR14。     

一步溶剂热法合成C掺杂介孔TiO_2可见光光催化材料

在无模板剂的条件下,以钛酸四丁酯为钛源,采用一步溶剂热法,在乙醇体系中合成出C掺杂TiO2球状介孔可见光光催化材料.通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、氮气吸附-脱附仪、X射线光电子能谱(XPS)、固体漫反射(UV-Vis)以及光降解罗丹明B实验等对其进行了结构表征和性能测试.实验结果表明,合成样品为锐钛矿晶型,材料表现为由纳米粒子堆积而成的大小均一的球形形貌.TiO2材料的结晶度和粒子形貌大小可以通过乙酸加入量来进行调控,这对于实际应用具有重要意义.同时,通过测试证明样品中的C原子进入TiO2晶格内部,取代了O原子的位置,窄化了TiO2内部的能带结构,从而大大提高了材料的可见光光催化活性,结果证明合成材料对污染物具有很好的吸附性能和光降解性能.     

MCl_x(M=Pd,Fe,Cr)对有序介孔碳的辅助合成及其负载Pt后的电催化性能

以MClx(M=Pd,Fe,Cr;x=2,3,3)为金属源,辅助合成有序介孔碳(OMC),以改善其负载Pt后的电催化性能.X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)测试结果显示,适量PdCl2的引入并未破坏介孔碳的有序结构,由于经历有机碳的高温裂解,OMC-PdCl2主要以金属Pd为存在形式,较为均一嵌入OMC的骨架中,并在负载Pt的过程中与Pt形成二元催化剂.电化学氢吸附-脱附测试结果表明,Pt/OMC-MClx表现出优异的催化性能,电化学活性面积为Pt/OMC的2-4倍;其中Pt/OMC-PdCl2最佳,活性面积达120.2m2.g-1,Pt/OMC-CrCl3和Pt/OMC-FeCl3次之.此外,Pt/OMC-MClx还具有良好的催化稳定性,经100个循环测试后,依然保持较高的催化活性,仅衰减22%-40%,使得该材料在催化领域具有很好的应用前景.     

介孔金属-有机框架(MesoMOFs)的合成研究进展

作为未来材料之星的金属-有机框架(Metal-organic frameworks: MOFs),是一类由金属中心或无机簇与有机配体通过配位键桥联而成的高度有序的结晶型多孔材料,与传统的孔材料相比,具有结构、功能和孔径可调等特点,就孔径而言,可以从微孔扩展到介孔范围。本文综述了近年来介孔金属-有机框架(MesoMOFs)的主要合成研究进展,详细探讨了配体有机链节拓展法(Extension of the organic linkers)、规模扩展法(The scale chemistry strategy)、配体交换法(Stepwise ligand exchange)和能量诱导转化法(Energy-induced conversion)等合成策略。     

可重复使用的有序介孔碳-氧化钛吸附-光催化剂用于去除水中苯酚

制备了有序介孔碳-氧化钛吸附-光催化剂,利用可见光高效降解水中苯酚.为去除水中高浓度苯酚,设计了吸附-光催化循环,即暗条件吸附8h,分离催化剂和将固体催化剂置于可见光下辐照8h.经过10次循环,水中高浓度苯酚(200mg/L)几乎可被完全降解.详细讨论了TiO₂晶格中非金属掺杂、介孔碳壁对TiO₂纳米颗粒聚集的阻抑作用、介孔孔道吸附苯酚性能等因素对吸附-光催化剂性能的影响.有序介孔碳-氧化钛复合体有效地结合了物理吸附和光化学降解技术,有望用于降解水中难生物降解的高浓度有机污染物.     

大孔-介孔氮掺杂二氧化钛的制备及其光催化性能测试

以嵌段共聚物为模板剂,甲酰胺为氮源,结合溶胶凝胶法制备了具有可见光活性的大孔-介孔氮掺杂二氧化钛(N-TiO2)材料.通过X射线衍射、低温N2吸附-脱附、扫描电镜、紫外-可见吸收光谱等手段,考察了嵌段共聚物对样品微结构和可见光活性的影响.结果表明,样品主要以锐钛矿相和板钛矿相混合形式存在;改变嵌段共聚物的浓度,可以制得晶粒粒径9～12 nm,孔径10～14 nm,禁带宽度2.98～2.76 eV的大孔-介孔N-TiO2,且随着模板剂加入量的增加,大孔孔径增大,孔壁增厚.对甲基橙溶液的室内自然光降解实验表明,大孔-介孔N-TiO2具有良好的光催化活性,随着嵌段共聚物加入量的增加,样品对甲基橙的降解时间缩短,降解率提高.     

钙掺杂介孔氧化锆的合成及其表征

室温下1.5 mmol·L^-1硫酸铵溶液体系中,以阳离子型表面活性剂十六烷基三甲基溴化胺为模板,四水硫酸锆为无机前驱体,按照配位体辅助模板机理合成介孔氧化锆前驱体。通过液相后移植工艺实现了钙对氧化锆的掺杂改性。借助XRD、TEM、UV-Vis、XPS、N₂吸-脱附及室温荧光光谱(RTPL)等方法对样品进行了表征分析。研究表明,钙离子进入氧化锆骨架结构中,掺杂改性后的氧化锆具有很强的荧光特性,其孔径尺寸在2.2 nm左右。     

介孔材料MCM-41的合成与性能表征

在水热条件下用新的合成控制手段得到孔壁较厚的MCM-41介孔分子筛材料,并采用XRD、N2吸附、TG-DTA、SEM和吡啶程序升温脱附等测试手段对合成的MCM-41样品进行表征,结果表明合成的介孔材料结晶度比较高,具有六方排列的孔道结构,孔径分布较窄,BET表面积较大,样品热稳定性高,吡啶-TPD谱图表明样品具有弱的或中等强度的酸性.用MCM-41作为活性组分制备成催化剂,进行微反活性实验,表明其裂化活性较低,但对柴油有较高的选择性.     

MCM-48介孔分子筛的合成研究

利用水热法合成了ＭＣＭ－４８介孔分子筛,通过ＩＲ,ＴＧ－ＤＴＡ,ＸＲＤ,ＴＥＭ,Ｎ２吸附等方法对产物进行了表征,并系统地研究了晶化温度、晶化时间、凝胶组成等对合成ＭＣＭ－４８介孔分子筛的影响     

介孔分子筛COAPSO的合成、表征及其环己烷氧化催化性能

采用一步晶化法合成了具有McM-41介孔分子筛结构的CoAPSO分子筛.用X射线粉末衍射(XRD)、元素分析(ICP)、氮气吸附、透射电镜(TEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)和热重分析(TG)等对样品进行了表征.合成的样品热稳定性高,孔径大约在2.5 nm左右.钴原子以四配位形式进入介孔孔壁中;随着钴含量增加,样品的孔径减小,孔壁增厚.在环己烷氧化反应中,所合成的CoAPSO分子筛显示出较高的催化活性和环己酮选择性;当钴含量为0.34%时,单位钴原子上环己烷的转化数达到420.5.     

介孔InVO4光催化剂的合成及其光催化分解水的性能

 The mesoporous photocatalyst InVO4 was synthesized by the template-directing self-assembling method. The synthesized InVO4 was characterized by means of X-ray diffraction, transmission electron microscopy, N2 adsorption, and ultraviolet-visible spectroscopy. The results showed that the crystal structure of InVO4 could be controlled by changing the calcination temperature. Compared with the anatase TiO2 and conventional InVO4, the mesoporous InVO4 was more responsive toward visible light. The evolution rate of H2 from water over the mesoporous InVO4 achieved 1836 μmol/(g·h) under UV light irradiation, which was much higher than the anatase TiO2 and conventional InVO4.     

用于水中铅净化的介孔分子筛功能膜的合成及其性能初探

水中铅污染及其防治问题已成为当今普遍关注的热点,目前的共识是要对饮用水中的铅含量实行更加严格的限制.为保证供水及居民饮用水质量,我国政府已将十个中心城市列为分路供水(饮用水与生活用水分路供应)试点城市,同时家用净水产品方兴未艾,因此做为应用基础的除铅新技术,新材料研究十分必要.     

钯负载介孔氧化锆基复合催化材料的合成与表征

利用表面活性剂辅助模板及适当后处理工艺实现了少量贵金属氧化钯及稀土氧化铈在有序介孔氧化锆孔道中或孔道表面的均匀分散/负载. 借助XRD, TEM, EDS等分析手段进行样品结构表征; 同时针对不同催化体系探讨了丙烯催化氧化以及Heck反应的催化性能. 研究结果表明, 贵金属钯/稀土氧化铈负载的有序介孔氧化锆体系对丙烯氧化具有良好催化活性, 钯直接负载介孔氧化锆的体系具有优异的Heck反应催化选择性及较少的催化剂使用量.     

非硅基介孔材料和介孔复合体的合成与特性

非硅基介孔材料和介孔复合体的合成与特性;介孔固体;介孔复合体;二氧化钛薄膜;液晶模板机理     

介孔二氧化锆分子筛的合成机理述评

MCM-41介孔分子筛的成功开发，不仅打破了微孔分子筛在吸附、择形催化、吸附分离等领域的应用局限性，而且拓宽了新型材料的制备途径．它使人们在材料合成中由过去仅有的经典单分子作用机制，拓展到多分子的液晶模板机理，即超分子自组装过程．由此可以清楚地看到介孔分子筛的开发为人们探索新材料、新结构提供了另一途径，即引入表面活性剂胶束／液晶导向结构．