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含钒杂多酸催化发烟硫酸中甲烷液相部分氧化反应 总被引:8,自引:0,他引:8
以H5PV2Mo10O40 为催化剂,在发烟硫酸中进行了甲烷液相部分氧化,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间和发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响. 甲烷在反应中首先转化为硫酸甲酯,硫酸甲酯随后水解为甲醇. 对于甲烷液相部分氧化反应,发烟硫酸中游离的SO3是非常重要的影响因素. 在工艺条件为催化剂用量7.0 mmol, 反应温度473 K, 反应压力3.5 MPa, 反应时间3 h和发烟硫酸中SO3含量50%时,甲烷转化率可达48.5%, 目的产物甲醇收率为41.5%. 相似文献
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甲烷催化部分氧化制合成气的反应机理 总被引:6,自引:0,他引:6
借助脉冲反应、质谱-程序升温表面反应(MS-TPSR)等技术研究了Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气(POM)的反应机理.结果表明,NiO上CH4不能解离产生H2只有当NiO被CH4还原为Ni0后,CH4才能解高产生H2,Ni0是CH4活化和POM反应的活性相;POM反应机理遵循直接氧化机理,CH4和O2均在Ni0上活化,活化过程形成的Ni…C和Niδ…Oδ物种是反应历程中的关键物种,Niδ …Oδ物种高选择性地与CH4解离产生的碳物种Ni…C反应生成CO. 相似文献
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利用DTA、TPD-MS、XRD、TPR及TPSR-MS等手段对La2O3和含La2O3的甲烷氧化偶联催化剂进行了研究。实验发现含La2O3的催化剂的一个特点是其容易吸水,此时,催化剂中除含La2O3外,还有La(OH)3及La2O3CO2存在。TPR及TPSR结果表明了催化剂的起始氢气还原温度与纯甲烷的程序升温反应开始温度的致性,这说明催化剂的晶格氧参与了甲烷的活化过程。不同的氧化物由于其晶格氧 相似文献
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制法不同的MgO对甲烷氧化偶联的催化性能相差悬殊,比表面积、XRD、XPS测试结果表明,在较低的反应温度范围内,比表面积大,则晶格畸变率大、晶粒度小,表面未饱和的配位氧量高的MgO有较好的催化性能。 相似文献
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ThO2—La2O3/BaCO3复合物催化剂对甲烷氧化偶联反应的低温催化活性 总被引:1,自引:1,他引:1
用共沉淀法与浸渍法制备的ThO_(2-)La_2O_(3-)BaCO_3三组分复合物催化剂在反应温度600℃ ,催化剂床层热点温度665℃的条件下,采用甲烷/空气共进料方式,可以获得22.4%甲烷转化率和64.6%C_2烃选择性,本文考察了各组分含量对催化性能的影响,用离子阱在线检测考察了在纯ThO_2与三组分复合物催化剂上CO脉冲反应的差别. 相似文献
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NOx催化的甲烷气相氧化反应 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了没有固体催化剂时NOx对甲烷气相氧化的催化作用,并用原位红外光谱研究了CH4-O2-NOx体系随温度的变化.实验结果表明,NOx对甲烷气相氧化有很高的催化活性.在20%CH4-10%O2体系中加入0.05%~0.2%的NO后,反应温度可降低200~300℃,在650~700℃下反应时,CH4转化率和CO选择性可分别达到38%和90%,产物中的n(H2)/n(CO)比为0.4~0.7.反应产物中可观察到有甲醛、甲醇和乙烯等,通过改变反应条件可以控制各组分的相对浓度. 相似文献
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氧化条件下NOx催化的甲烷均相部分氧化 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了没有固体催化剂时NOx对甲烷气相氧化的促进作用.实验结果表明,即使在强氧化条件下(O2/CH4=5),NOx对甲烷部分氧化制一氧化碳仍然有明显的催化活性.在CH4-O2体系中加入0.005%~0.2%的NO后,反应温度可降低200-300 ℃.在反应产物中还可观察到甲醛和乙烯,通过改变反应条件可以控制它们的相对浓度. 相似文献
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钙钛矿型复合氧化物在甲烷部分氧化反应中催化性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
自 1 990年以来 ,由甲烷部分氧化制合成气 ( POM)的反应作为对传统甲烷水蒸气重整反应的一个重大改进而受到高度重视 [1] .目前 ,在 POM反应中 ,研究较多的催化剂体系大致可分为贵金属 ( Pt,Pd,Rh,Ru及 Ir) [2 ,3] 以及以 Ni和 Co为主的 B族过渡金属催化剂[4~ 6 ] .最近 ,Hayakawa等 [7,8] 报道了具有钙钛矿结构的复合氧化物 Ca1- x Srx Ti1- y My O3-δ( M=Cr,Fe,Co或 Ni)在甲烷部分氧化制合成气反应中具有一定的催化活性 .本文以本组开发的钙钛矿型复合氧化物 Ba0 .5Sr0 .5Co0 .8Fe0 .2 O3-δ(简称BSCFO)和 Ba0 .5Sr0 .5… 相似文献
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甲烷氧化菌素(methanobactin,mb)是具有过氧化氢还原酶活性的荧光肽.从甲基弯菌Methylosinus trichospo-rium IMV3011限铜培养介质中分离mb,采用紫外可见全波长扫描法观察mb催化对苯二酚还原氯金酸合成纳米金的作用和影响,当mb/氯金酸/对苯二酚反应液中mb的浓度分别是2.5×10-5mol/L、5.0×10-5mol/L和1.0×10-4mol/L时,形成的纳米金溶液的特征峰分别是561.5 nm(OD561=0.158)、548.0 nm(OD5 48=0.426)、536.5 nm(OD5 36=0.541),特征峰波长减小,对应的吸光值增大,表明mb能够催化对苯二酚还原氯金酸合成纳米金,并且可以通过调控mb的浓度控制纳米金的合成量及粒径大小. 相似文献
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甲烷直接氧化制甲醇Ⅲ.反应气吹扫催化膜反应器(RSCMR) 总被引:2,自引:0,他引:2
用溶胶-凝胶法制备了“SiO_2/陶瓷”非对称无机膜,并用该膜制备了反应气吹扫催化膜反应器(RSCMR)装置。在RSCMR上考察了甲烷一步催化氧化制甲醇反应。结果表明,在研究的范围内,增加氧气或甲烷的浓度和吹扫气的流速(即总的反应气流量)有利于提高甲醇的收率;甲醇在反应条件下的热不稳定性是影响目标反应选择性的重要原因。RSCMR较膜反应器(CMR)系统能更有效地抑制甲醇的热分解,因而可得到较CMR更高的甲醇收率。当反应温度为700℃时,甲醇的收率在CMR中为0.5g/m ̄2h,在RSCMR中可达0.9g/m ̄2h。 相似文献
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利用甲醇合成甲酸甲酯(MF)是一个很有研究和开发价值的新课题,受到人们的普遍重视[1~4]。在人们把合成气和甲醇视为一种具有竞争力的C1化工原料的今天,甲酸甲酯的应用前景不可估量。本文着重介绍了在连续稳定操作条件下,采用共沉淀法制备的V2O5/TiO... 相似文献
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一氧化碳中选择氧化除氢催化剂的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
Several supported Pd catalysts were prepared and their catalytic activity for selective oxidation of hydrogen was studied. The results show that the variety of the supports has great effect on the catalytic activity. The space velocity and the Pd loading show also certain influence. The most active catalyst Pd/C A can selectively remove H 2 at 170~200℃ and 1?800 h -1 from a feed gas consisting of H 2 (0 197%), O 2 (0 103%), CO (40%) and N 2 (balance). When CO content in the feed gas increases to 78%, the activity of the catalyst only decreases a little, indicating that the results obtained here seems applicable to the removal of H 2 from pure CO. 相似文献
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相转移催化芳基亚磺酸盐S-烷基化合成砜的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
相转移催化芳基亚磺酸盐S-烷基化合成砜的研究李毅群(暨南大学化学系广州510632关键词相转移催化剂S-烷基化砜合成中图分类号O623.83砜基作为活化官能团能在温和条件下引入和除去,因此砜作为有机合成中间体越来越受到重视[1]。砜可以从硫醚氧化得到... 相似文献