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甲酸具有来源广、成本低、质量储氢密度高等优势,成为潜在的化学储氢载体之一,然而,现在甲酸脱氢技术存在催化剂易失活、产物CO浓度高等挑战。开发高性能甲酸脱氢催化剂并实现脱氢产物的选择性调控是推动甲酸制氢技术长效发展的关键。本文提出以生物炭为载体、含钯双金属合金为活性组分,构筑Pd-M/BC(M=Cu, Ni, Fe, Co;BC为生物炭)催化剂,实现甲酸低温、高转化率及低CO选择性制氢。考察了不同热解温度生物炭载体、活性组分对甲酸脱氢性能的影响,结果表明,150°C、0.006 mL/min甲酸流率下可得到最低的CO选择性(1.31%)与高甲酸转化率(74.88%),该研究可为Pd-M/BC催化甲酸脱氢技术的发展提供理论指导。 相似文献
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用于HCOOH分解制氢的贵金属催化剂存在着反应选择性差和资源稀缺等问题. 单原子催化可以有效改善催化剂性能并降低成本,C2N作为一种新型二维材料可为过渡金属原子提供良好的结合位点. 本文利用密度泛函理论,设计了Pd@C2N 单原子催化剂,研究了HCOOH在Pd@C2N表面上的吸附和分解制氢反应机理. 结果表明,HCOOH可在Pd原子顶位吸附,并在C2N表面N原子的协同作用下通过甲酸盐路径生成氢气. 通过比较,Pd@C2N具有比Pd (111)表面更好的催化反应活性与选择性. 相似文献
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微生物电解池(MECs)是一种以微生物为电解制氢电池的阴极或阳极催化剂,将有机物间接转化为氢气的新型高效节能制氢技术. 此类可再生制氢技术的开发,仍面临如何提高制氢速率、降低能耗以及成本等方面的挑战. 本综述着重介绍MECs制氢的最新研究进展,首先扼要介绍了MECs技术制氢的工作原理和反应机理,总结并讨论了近几年电极材料、以及用于制氢的代表性电催化剂的研究进展,并且总结了不同有机物基底对MECs制氢性能的影响,最后提出了MECs制氢技术研究面临的几个关键挑战,展望提高MECs制氢性能的潜在方法. 相似文献
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高催化活性、低成本、良好工艺兼容性以及高稳定性的析氢催化剂是实现一体化光电化学水解制氢器件的关键, 然而传统的贵金属催化剂由于储量稀缺、成本高昂而严重限制了光电化学水解制氢器件的产业化进程. 本文在室温下通过湿法化学合成法制备了高催化活性、成本低廉以及工艺兼容性好的非金属非晶三硫化钼析氢催化剂, 并研究了不同催化剂滴涂量对其催化活性以及串联制氢器件制氢性能的影响. 结果表明, 存在最优化非晶三硫化钼催化剂滴涂量以获得最佳催化活性(10 mA/cm2电流密度对应电势达260 mV vs. RHE(可逆氢电极), 塔菲尔斜率达68 mV/dec), 其粗糙表面以及多孔结构可获得更大的电化学接触面积以促进析氢反应. 进一步将其作为光阴极应用于串联制氢器件, 可有效降低过电势损失和提高光生电流密度输出, 与光阳极结合有望提高制氢效率. 相似文献
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用TPSR,TPD,CTPR和ITD在线分析技术,初步考察了HZSM-5负载型金属氧化物催化剂上甲酸乙酯氧化偶联表面反应性能,以及催化剂表面对氧的吸附能力,对CO吸附和反应性能,同时,通过XPS,EPR和CO-IR,CO2-IR等物理方法,对甲酸乙酯氧化偶联催化剂的表面组成,表面酸碱性及在不同温度下CO和CO2在催化剂表面吸附态的变化,进行了初步的探索,研究结果初步揭示,不同载体,不同金属氧化组成 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了一系列负载型Ni基催化剂,利用XRD、H2-TPR、NH3-TPD 等技术表征了催化剂的理化特性,考察了载体(CMK-3、SiO2ZrO2、MgO、Al2O3)、助剂(Cu、Ce、Fe)对Ni基催化剂理化特性的影响,测试了230 oC、0.1 MPa冷压下催化剂对邻甲酚原位加氢反应的性能.结果表明,在负载型镍基催化剂作用下,甲醇水相重整制氢反应可以与邻甲酚的原位加氢反应相耦合;以CMK-3为载体的催化剂活性明显优于其他三种载体,邻甲酚的转化率为45.35%;助剂的添加对催化剂性能影响显著,Fe 的引入使原位加氢体系的转化率降至40.49%,助剂Ce、Cu的加入提高了Ni/CMK-3催化剂的原位加氢反应性能,转化率分别提高至64.6%、66.8%,Cu的添加改变了产物的分布,在产物中出现了新产物甲苯;同时探讨原位加氢反应路径及反应机理. 相似文献
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针对太阳能甲醇重整制氢系统的数值研究,以往受限于网格划分和计算资源,多采用假设均匀的多孔介质模型,但难以准确描述微观结构下的多组分热-质传输和化学反应过程。本文结合催化剂颗粒床模型和多孔介质模型各自优势,建立了基于实际催化剂颗粒床孔隙率分布的太阳能甲醇重整制氢系统三维综合数值模型,并将计算结果与传统模型进行对比,发现孔隙率分布对系统性能有着较大的影响,而本文所建的基于实际孔隙率分布的模型更接近于系统真实情况。基于此,本文进一步考察了催化剂颗粒尺寸和运行参数对整个系统流动传热和化学反应综合性能的影响规律。 相似文献
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储氢是氢能发展中的一个重要方面。低温液化储氢由于其储氢密度大、能量密度高等特点,具有很大的优势。首先分析了三种主流储氢方式的优缺点与发展现状,并针对低温液态储氢技术进一步展开,从被动绝热与主动绝热两个方面介绍了当前已广泛应用,以及新发展的绝热技术,指出其各自不足与未来的发展方向。另外还从低温容器设计的角度,对低温液氢容器的结构设计、选材以及安全性保障等方面进行了描述。 相似文献
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利用Li原子对硅烯进行表面修饰是提高硅烯氢存储能力的一种有效方法.为了充分挖掘Li修饰硅烯的氢存储性能,本文采用范德瓦耳斯作用修正的第一性原理计算方法,对不同Li吸附组分下硅烯的结构、稳定性和氢存储能力进行了研究.研究结果表明,硅烯体系能够在Li组分从0.11增加到0.50时保持稳定,其最大储氢量随Li组分的增加而增大,氢气平均吸附能则存在减小趋势;当Li组分达到0.50而饱和时,硅烯体系具有最大的储氢量,相应的质量储氢密度为11.46 wt%,平均吸附能为0.34 eV/H2,远高于美国能源部设定的储氢标准,表明提高Li组分甚至使其达到饱和在理论上能有效提高Li修饰硅烯的储氢性能.此外,通过对Mulliken电荷布居、差分电荷密度和态密度的分析,发现Li修饰硅烯的储氢机制与电荷转移诱导的静电相互作用和轨道杂化作用有关.研究结果可为Li修饰硅烯在未来氢存储领域的应用提供理论指导. 相似文献
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使用巨正则蒙特卡罗方法预测H2分子在六种具有不同结构和组分的二维共价有机骨架材料(2D COFs)中的物理吸附行为.研究结果表明:(1)在所研究的温度和压力范围内,ILCOF-1表现出最优异的氢存储性能,是目前2D COFs中储氢量最高的材料之一;其它5种COFs的储氢量低于其它2D COFs中储氢量较高的COF-5,-8,-10和TP-COF,而与COF-1,-6和Pc-PBBA COF相差不多.(2)与3D COFs相比,本文所研究的所有COFs的储氢量均低于目前储氢量最高的COF-105和COF-108;除ILCOF-1外,其它5种COFs材料均低于COF-102和COF-103.根据模拟计算的结果,分析了表面积、孔直径和等量吸附热等因素对COFs储氢性能的影响.对COFs储氢能力的强化提出了一些建设性意见. 相似文献
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研究了真空热处理对多壁碳纳米管(MWNTs)电化学储氢性能的影响.采用化学气相沉积法(CVD)制备碳纳米管,碳纳米管与LaNi5储氢合金按质量比1∶10混合,制作成CNTs-LaNi5电极.电解池采用三电极体系,6mol/L KOH为电解液,Ni(OH)2为正极,Hg/HgO为参比电极.实验结果表明,在相同的充放电条件下,850℃时CNTs-LaNi5电极的储氢性能最好,克容量最大为503.6mAh/g,相应的平台电压高达1.18V.从500—850℃随着温度升高,放电量有较大幅度的增加,但到950℃时放电量反而下降.由此可见,碳纳米管的热处理温度对碳纳米管的电化学储氢性能有着较大的影响.
关键词:
碳纳米管(CNTs)
储氢性能
5合金')" href="#">LaNi5合金
化学气相沉积法(CVD法) 相似文献
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本文研究TiO2以及金属(Cu、Ni)掺杂TiO2催化剂水解制氢的两种不同析氢反应机理,计算了不同反应过程催化反应活化能,同时考察了系列催化剂电子激发态的催化活性.结果表明:催化剂电子激发态的催化活性增强,说明光照有助于降低反应的活化能,提高催化剂的活性.金属(Cu、Ni)掺杂TiO2有助于降低水解制氢反应的活化能,且Cu的掺杂催化效果更明显,这与实验报道的结果一致. 相似文献
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采用巨正则蒙特卡罗方法(GCMC)研究了单壁氮化硼纳米管(SWBNNTs)和单壁碳纳米管(SWCNTs)的物理吸附储氢性能,主要对比研究了纳米管的管径、温度和手性对二者物理吸附储氢量的影响. 研究结果表明:在低温下,SWBNNTs的物理吸附储氢性能优于相应的SWCNTs;但是随着温度的升高,二者的物理吸附储氢性能差别越来越小,在常温下,SWBNNTs不具备有比SWCNTs更强的物理吸附储氢性能,而是和相同条件下的SWCNTs相差不大,只是在高压下的物理吸附储氢量稍稍大于SWCNTs,并给出了合理的理论解释
关键词:
巨正则蒙特卡罗方法(GCMC)
单壁氮化硼纳米管(SWBNNTs)
单壁碳纳米管(SWCNTs)
储氢 相似文献
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基于密度泛函理论框架下的第一性原理计算方法,系统的研究了碱金属Rb原子修饰具有空位缺陷h-BN单层体系的储氢性能.发现Rb原子可稳定吸附在h-BN单层的B单空位缺陷(VB)上,且Rb原子间无团簇倾向,单个Rb原子最多可稳定吸附5个H2分子,H2分子平均吸附能在0.18-0.21 eV范围内.电子结构分析表明H2分子主要通过极化机制和轨道杂化作用吸附在Rb修饰的缺陷h-BN单层体系上.Rb双侧修饰缺陷h-BN单层体系的理论储氢质量比可以达到5.0 wt%.基于范特霍夫方程和从头算分子动力学(AIMD)模拟对储氢体系的热力学稳定性进行了进一步的研究. 相似文献