气液两相流滑动弧放电降解苯酚废水

研究了多种因素对气液两相流滑动弧放电降解苯酚废水效果的影响,提高放电电压可提高苯酚的降解效果,在电极间最窄处距离等于3mm时,200mg/L苯酚废水达到最大降解率96%。提高或降低废水的批批pH值及采用氧气作为载气均可提高废水中苯酚的降解效果。     

气液两相滑动弧放电中自由基的光谱研究

气液两相滑动弧放电是近年来出现的一种新型低温等离子体废水处理技术,对高浓度有机废水具有很好的降解效果。为了认识气液两相滑动弧放电降解有机废水的机理,用发射光谱法对气液两相滑动弧在空气中放电所产生的主要自由基进行了实验研究,分析了自由基持续再生的化学过程。通过对光谱线强度变化的分析,得到了OH和NO自由基谱线强度在放电反应空间的分布特点,以及输入电压和液相(水)流量因素对OH和NO自由基产生过程的影响。结果表明：OH是气液两相滑动弧放电的主导自由基;OH和NO自由基谱线强度沿着电极中轴均先增后减;在非平衡区域,自由基谱线强度随着输入电压的增大而增大;OH自由基谱线强度随水流量的增大而增大,NO自由基谱线强度则随着水流量的增大而减小。     

等离子体制取羟自由基降解苯酚溶液及其历程的UV研究

研究了利用强电离放电产生等离子体方法制取羟基自由基氧化降解高浓度苯酚废水。当羟基自由基浓度达到1 037 mg·L-1时,初始浓度为1 215 mg·L-1的废水降解率达99.11%;初始浓度为8 853 mg·L-1的废水苯酚浓度下降到6 250 mg·L-1,1 mg羟基自由基可处理苯酚2.5 mg。在同样羟自由基浓度下,苯酚初始浓度越小,去除率越高;但初始浓度越高,处理的绝对量越大。阐述并解释了不同降解阶段废水pH值、电导率与羟基自由基浓度变化的关系。随着羟自由基浓度的增大,废水酸碱性由接近中性逐渐转为酸性,浓度越大,酸性越强;继续增大羟自由基浓度,变化渐趋平缓。随着羟自由基的通入,电导率有一个微小的降低阶段然后开始上升,说明苯酚不断的被氧化为有机酸。通过紫外图谱和色谱分析了降解中间产物,表明氧化初始阶段邻苯二酚、对苯二酚和苯醌是其中重要的化合物。     

旋转滑动弧放电等离子体滑动放电模式的实验研究

交流旋转滑动弧放电能够在大气压下产生大面积、高活性的非平衡等离子体.为了研究交流旋转滑动弧的滑动放电模式、放电特性及光谱特性,本文采用高速相机与示波器同步采集旋转滑动弧的放电图像和电信号,采用光谱仪采集光谱信号,分析旋转滑动弧运动过程中电弧的动态行为、电信号及光谱信号特征.实验结果表明,旋转滑动弧放电过程中存在两种不同的滑动放电模式,即伴随击穿滑动放电模式(B-G模式)与稳定滑动放电模式(A-G模式).其中B-G模式以电弧旋转滑动过程中伴随击穿-熄灭-击穿的高频击穿现象为主要特征,而A-G模式以持续稳定的连续电弧滑动为主要特征.本文讨论了工作参数影响滑动弧放电模式、放电特性及光谱特性的工作机制.研究发现,电弧的放电模式和放电特性是激励电压与气体流量共同作用的结果.当气体流量较大、激励电压较小时,滑动弧为B-G模式主导的高频击穿不稳定放电;而当激励电压较大、气体流量较小时,滑动弧则为A-G模式为主导的稳定滑动放电.     

纳秒脉冲放电处理有机染料废水的实验研究

随着印染行业的快速发展,印染废水的排放与日俱增。由于废水中的有机物具有成分复杂、难以降解的特点,若未经有效处理直接排放,会对生态环境造成严重的污染和危害。试验设计了一种多针-网式反应器循环处理有机组分为酸性红73(AR73)的模拟废水,其采用自行设计的基于TLT(Transmission Line Transformer)的高压重频纳秒脉冲电源驱动。电源可以产生峰值电压为50 kV,脉宽40 ns,上升沿20 ns的纳秒脉冲信号,工作频率可达500 Hz。试验考察了峰值电压、放电频率、染料初始质量浓度及作用时间等因素对AR73降解效果的影响。为评价处理效果,采用紫外分光光度法分别测量了废水中剩余染料浓度、过氧化氢浓度等指标。结果表明,在初始浓度30 mg/L,循环流量3.4 L/min,放电间距30 mm,峰值电压44.26 kV,放电频率200 Hz条件下处理30 min,AR73降解率可以达到83.20%,单次脉冲注入能量为11.73 mJ,过氧化氢浓度为47.36μmol/L,反应器脱色能效(G50)可以达到31.07 g·kW^-1·h^-1。增大放电电压可以进一步提高AR73降解率,溶液中活性物质浓度提高,但是能量效率有所下降。     

针-水结构纳秒脉冲气液放电降解四环素

过度使用抗生素导致的水污染,对自然环境和人类健康造成了重大威胁。低温等离子体作为一种绿色环保的高级氧化技术,被认为是一种最具前景的抗生素降解方法之一,然而在降解效率和能量效率方面还有待进一步提高。利用纳秒脉冲放电激励针-水结构气液放电,获得了一种能产生高活性等离子体的瞬态火花模式放电,并应用于水中四环素降解,研究了脉冲电压、频率、初始浓度、初始pH值等参数对四环素降解的影响,结果表明初始浓度50 mg/L,脉冲电压9 kV、频率2 kHz,初始pH值为中性的条件下四环素的降解率最高,处理时间10 min时降解率达到了91.6%,能量效率和每阶电能分别为0.165 g·kW^-1·h^-1和0.78 kW·h·m^-3。自由基淬灭实验表明羟基自由基(·OH)在四环素降解过程中起主要作用,而H₂O₂和O₃的作用稍弱。细胞毒性实验也表明气液放电处理10 min后的溶液毒性显著下降。     

气-液放电处理绿藻类生物废水的实验研究

基于微电极结构,采用阵列式电极排布形式,设计了气-液放电装置,并开展了绿藻类生物废水处理研究.实验讨论了放电功率、处理时间以及初始浓度等要素对绿藻失活效率的影响.研究结果表明气-液放电对水中绿藻类生物有较好的杀灭效果.其中,绿藻失活效率随放电功率和放电时间的增加而明显增强;绿藻失活效率随废水中绿藻初始浓度的升高而急剧降...     

高气压下交流旋转滑动弧放电特性实验研究

本文针对恶劣条件下滑动弧等离子体放电稳定性问题,搭建了高气压交流旋转滑动弧放电实验系统,开展了高气压下交流旋转滑动弧放电特性实验,并对其放电特性、电弧运动特性、光谱特性进行了分析.研究结果表明:随着介质气体压力的升高,滑动弧放电的电压、电流、能量均呈现增大趋势,当介质气体压力升高到0.52 MPa时,滑动弧放电的能量从常压下的84.74 J增大到147.13 J;且随着介质气体压力的升高,电弧的击穿频率并不是单调变化,而是在0.2 MPa时达到最大为26.55 kHz;高气压下电弧运动过程中会出现“弧道骤变”现象;随着介质气体压力的升高,滑动弧放电的整体光谱发射强度呈现变强趋势;通过两谱线法对滑动弧放电的电子激发温度进行了计算,常压下滑动弧放电的电子激发温度为0.8153 eV,随着介质气体压力的升高,电子激发温度呈现升高趋势,当介质气体压力达到0.4 MPa时,滑动弧放电的电子激发温度升高至5.3165 eV.     

气流对微秒脉冲滑动放电特性的影响

脉冲电源驱动的滑动放电能够在大气压下产生高能量、高功率密度的低温等离子体. 为了研究微秒脉冲电源在针-针电极结构中产生滑动放电的特征, 本文采用电压幅值为0–30 kV, 脉冲宽度约8 μs, 脉冲重复频率为1–3000 Hz的微秒脉冲电源, 通过测量电压、电流波形和拍摄放电图像, 研究了微秒脉冲滑动放电的电特性. 实验结果表明, 随着施加电压的增加微秒脉冲滑动放电存在三种典型的放电模式: 电晕放电、弥散放电和类滑动放电. 不同放电模式的电压、电流波形和放电图像之间差异显著. 脉冲重复频率对微秒脉冲滑动放电特性有影响, 表现为当气体流量较小(2 L/min)时, 类滑动放电的放电通道随着脉冲重复频率的增大逐渐集中, 而当气体流量较大(16 L/min)时, 类滑动放电的放电通道随着脉冲重复频率的增大逐渐分散. 不同气流下重复频率对滑动放电特性的影响与放电中粒子的记忆效应和气流的状态有关.     

粉末活性炭对模拟间氨基苯酚废水吸附研究

在静态条件下,研究了活性炭对间氨基苯酚废水的吸附效果,确定了处理废水的pH值、活性炭用量、振荡时间、温度、废水中间氨基苯酚浓度、振荡速率以及电解质对吸附效果的影响。实验表明:活性炭在pH值为6.0,用量3.5g,温度40℃,振荡2.5h的条件下,对100mL质量浓度为50mg/L的间氨基苯酚模拟废水处理效果最佳。     

滑动弧低温等离子体放电特性的数值模拟研究

滑动弧等离子体的电弧温度场、电场和导电区域尺寸是确定电子温度、电子密度、化学反应速率以及能量效率的重要参数.对气流量为1.43 L/min和6.42 L/min时50 Hz交流滑动弧放电的电参数进行了测量;用瞬态的电弧模型描述滑动弧的能量传递,并用近似的介质电导率和热扩散系数对模型进行简化,解决了由于电弧结构变化所导致的移动边界问题;模拟求得等离子体的电弧结构、电场强度和动态温度场等参数的演化.其中,电弧电场的模拟值与实验值基本符合,计算得到电弧轴心温度可以达到5700—6700 K.研究结果表明,气流直 关键词： 滑动弧等离子体 温度场 电场强度 导电半径     

双模式放电中DBD放电参数对甲烷滑动弧火焰光谱及活性粒子的影响分析

对未燃烧的可燃混合气体进行DBD放电,放电后会产生大量的活性粒子,这些活性粒子可以辅助气体燃烧,达到提高燃料燃烧利用率等目的。以DBD激励氩气、甲烷、空气产生的自由基（CH基和OH基）等强化燃烧的关键活性粒子为探索对象,研究DBD放电激励甲烷对滑动弧火焰的影响。为此,采用自主设计的DBD-滑动弧双模式等离子体激励器,利用同轴介质阻挡放电结构对氩气、甲烷、空气混合气进行放电激励,将激励后的氩气、甲烷、空气混合气通入滑动弧端进行点火。固定氩气流量不变,调整空气流量为4.76 L·min-1,并加入甲烷0.5 L·min-1,保证进气通道内氩气与空气-甲烷的气体体积流量比达到Ar∶（CH₄+Air）=1∶30,其中空气、甲烷这两种气体达到了化学燃烧当量比φ=1,氩气、甲烷、甲烷混合气体能实现均匀而稳定的放电并燃烧。DBD段放电电压在15～20 kV范围变化,放电频率在6～10 kHz范围变化,滑动弧段的电压和频率分别保持4 kV与10 kHz恒定,通过改变DBD段放电电压和放电频率,用高速光纤光谱仪检测滑动弧火焰中自由基种类及其光谱强度,分析放电参数激励甲烷对火焰中自由基（CH基和OH基）的影响。结果表明,DBD段放电电压及放电频率的增加可以促进火焰内部的偶联反应发生,可有效提升甲烷滑动弧火焰内部的活性粒子含量,其中OH基团、CH基团在燃烧链式化学反应进程中发挥着较为重要的作用。甲烷经过DBD激励后,随放电电压和频率的增加,火焰中OH基、CH基等主要活性粒子都随之增加。DBD放电后,活性粒子的光谱强度增大,特征谱线比单模式更加明显;甲烷经过DBD激励后,火焰组成发生了变化,滑动弧段出口处甲烷燃烧反应更加充分,火焰温度越高越容易产生OH基。与单模式滑动弧相比,双模式放电可有效促进火焰内部的链式化学反应进程,促进燃料燃烧。     

大气压空气滑动弧等离子体发射光谱诊断

为了解Ar添加对空气滑动弧等离子体的影响,在放电频率f=10 kHz、空气流量q_Air=15 L·min^-1、 1 atm下进行了Ar体积流量q_Ar对空气-Ar滑动弧放电的影响试验研究,重点分析了不同q_Ar及调压器电压U_调下空气等离子体的活性粒子种类、电子密度及振动温度。结果表明,滑动弧等离子体区的主要活性粒子为OH、 N₂的第二正带系、 Hα、 O原子、 ArⅠ及ArⅡ原子,其中O原子及ArⅠ、 ArⅡ原子的相对光谱强度明显较强;随着q_Ar的增大,O(777.4 nm)的相对光谱强度先缓慢增长、再快速增大到极大值、随后缓慢减小并趋于稳定,O(777.4 nm)的相对光谱强度在1 580～6 650 a.u.之间变化;随U_调增大,O(777.4 nm)的相对光谱强度增大,且电压对其影响受q_Ar的影响：在高q_Ar(4～6 L·min^-1)工况下,O(...     

相对湿度和氧气浓度对滑动弧放电特性影响研究

本文通过检测背景气体不同含氧量和相对湿度下的放电电流强度和臭氧浓度,分析氧气和水汽对滑动弧放电特性的影响.结果表明,背景中氧气是臭氧的主要发生源,臭氧随氧气浓度的增大而增大.水汽的离解反应与臭氧发生反应存在竞争关系,同时其生成的OH粒子会与臭氧发生反应,因此水汽对臭氧的产生起抑制作用.由于氧气和水的电子结合系数都很高,水与电子还会发生离解结合反应,因此背景气体氧气浓度和水汽含量增大会减少等离子体区域的电子数量,降低放电电流强度.     

大气压直流滑动弧等离子体工作特性研究

对大气压直流滑动弧等离子体的电参数和发射光谱进行了测量,比较研究了不同气体种类下滑动弧等离子体电压的特性.以氮气滑动弧为例,分析了其在一个周期内电弧电压、电流、电阻和功率的变化特性.通过对电弧电压信号进行快速傅里叶变换频谱分析,研究了气体种类、气体流量和外部电阻值对滑动弧等离子体脉动特性的影响.结果表明随着气流量或外部电阻值的增加,其主要脉动频率变高,电弧周期变小.利用光谱法检测了氮气、氧气和空气滑动弧等离子体的主要自由基种类,并研究了外部电阻值对发射光谱强度的影响和沿电极中轴线在337.1 nm(N关键词： 滑动弧等离子体 非平衡等离子体 脉动特性 发射光谱     

氮气对电晕放电等离子体降解甲基蓝的影响

电晕放电等离子体技术是近年发展起来的一种新型高级氧化工艺,因其处理效果好、操作简单、占地面积小的特点在印染废水处理领域得到了广泛应用。目前因大部分有机污染物的降解机理不详,该技术尚处于探索阶段。因此,为了尽早将电晕放电等离子体技术应用于工业印染废水的处理,不同污染物降解机理的研究对该技术的工业化和产业化应用具有重要意义。至今,电晕放电等离子体技术对研究较多的染料的降解效果均较好,然而,是否适合所有染料的降解有待进一步研究。采用电晕放电等离子体技术处理三苯甲烷类染料甲基蓝,研究了溶液的初始浓度对甲基蓝紫外-可见光谱中芳香环的降解率、发色基团吸光度变化的影响,测定了溶液的浓度、总有机碳（TOC）、总氮（TN）、pH值等指标随着放电时间的变化,并对其相关性进行了分析。结合紫外-可见光谱（UV-Vis）、三维荧光光谱（3D-fluorescence）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）三种光谱学手段分析了电晕放电降解甲基蓝过程溶液的颜色、荧光物质和官能团变化,分析了电晕放电降解甲基蓝30 min后生成的中间产物。结果表明：电晕放电等离子体降解甲基蓝过程,溶液的浓度随着放电时间的延长逐渐减小,表明该技术对甲基蓝溶液有一定的降解能力;降解过程高压电极放电击穿含有大量氮气的空气产生N,NO·,N+₂等含氮高活性粒子,这些粒子通过扩散作用迁移至液相,使得溶液中TN含量在整个降解过程逐渐升高;另有部分含氮高活性粒子与钨钢针电极溶出的C元素键合生成发色的CN双键,使得溶液中的总有机碳在放电5 min时有所升高。延长反应时间产生的高活性粒子与溶液中的有机物（甲基蓝及中间产物）继续作用,部分有机物矿化生成CO₂,引起溶液中TOC含量的下降。电晕放电相同时间内产生的活性粒子数量相当,增大甲基蓝浓度,未被降解的甲基蓝分子越多,导致甲基蓝降解率的减小。电晕放电过程甲基蓝分子之间的聚合与发色CN双键的生成共同促使甲基蓝发色基团吸光度在放电5 min时达到最大;且甲基蓝溶液的初始浓度越高,吸光度（A₅-A₀）升高的越多。概括来说,甲基蓝结构中发色CN双键的存在是电晕放电等离子体降解甲基蓝过程溶液颜色加深再变浅的主要原因。反应过程羟基自由基的消耗导致放电5 min时溶液的pH值升高;随着反应的进行溶液中生成的硝酸及小分子酸增强了溶液的酸性,导致pH值降低。三维荧光光谱结果表明,甲基蓝降解过程出现了三类明显的荧光峰,位于E_X/E_M=310~320/430~450,E_X/E_M=240~250/320~340和E_X/E_M=280/340,分别代表腐殖酸类物质、芳香族蛋白质和溶解性微生物代谢副产物。甲基蓝溶液降解前的荧光物质主要为腐殖酸类,随着降解时间的延长,腐殖酸类物质首先降解生成了芳香族蛋白质,进一步降解产生可溶性微生物代谢副产物。比较电晕放电前后甲基蓝溶液的红外光谱图和红外分峰图发现,甲基蓝结构中N-H键3 432.8 cm-1处不对称伸缩振动峰红移了0.3 cm-1,烯烃和苯环上C-H键2 975.9 cm-1处的伸缩振动峰向高波数偏移了0.5 cm-1,1 638.7 cm-1处RCHCHR的双键伸缩振动位置蓝移了3.2 cm-1,芳仲胺的C-N伸缩振动峰1 341.6 cm-1向高波数偏移了1.3 cm-1,磺酸基SO的伸缩振动峰1 121.1和1 034.3 cm-1分别红移了3.8和13 cm-1,甲基蓝结构中的环外CC双键与CN双键吸收峰消失,在1 692.4和1 400.4 cm-1处分别出现了CO和NO的伸缩振动吸收峰,产生了2,5-环己二烯-1,4-二酮、对硝基苯磺酸钠和芳香酮类等中间产物。该结果对于利用电晕放电等离子体技术处理甲基蓝废水具有重要的理论意义和实用价值。     

Dynamic behaviour of alternating current arc discharge in a multi‐arc generator at atmospheric pressure

In this letter, a multi‐arc generator with three high‐voltage electrodes and a common grounded one was developed for the purpose of obtaining large area and steady arc plasma at atmospheric pressure. Three typical discharge states were found in the multi‐arc generator: independent movement of three arc columns, confluence of two arc columns, and confluence of three arc columns. The three discharge states cyclically occur on the evolution of the arc discharge and their duration is influenced by the power dissipation and plasma working gas flow rate. With an increase of discharge power and a decrease of the gas flow rate, the duration of multiple arc confluence increases, which contributes to the suppression of the fluctuation amplitude of each arc. Frequency domain analysis of the arc voltage envelope shows that the frequency of arc fluctuation increases in the multi‐arc mode in the multi‐arc generator compared to that in the single arc mode.