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Fe2O3/ZrO2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃Ⅱ.预处理条件对催化剂结构及性能的影响 总被引:3,自引:1,他引:3
用TPR,Mossbauer谱法,XPS,SRD及反应评价等手段了Fe2O3/ZrO2催化剂的还原行为,铁物种状态和CO加氢反应性能,结果表明,预处理条件明显影响Fe2O3/ZrO2催化剂表面铁原子的数量、铁锆间的相互作用,催化剂的物相变化以及C氢反应的催经性能,以Fe2O2/ZrO2经氢氩混合氯程序升温至753K还原生成的Fe-Zr-O物种为前身,在合成气中进一步还原得到的铁锆催化剂,具有较好的 相似文献
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Fe_2O_3/ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃──I.催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化 总被引:1,自引:0,他引:1
用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Fe2O3/ZrO2催化剂,应用催化反应评价结合穆斯堡尔谱对催化剂的CO加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究.结果表明,铁负载量的大小对于Fe2O3/ZrO2催化剂的F-T反应催化性能有很大影响,铁负载量适当时,Fe2O3/ZrO2催化剂铁锆间适当的强相互作用使得催化剂在保持较高催化活性的同时高选择性地生成低碳烯烃,产物分布偏离Schulz-Flory分布规律. 相似文献
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用TPR,Mossbauer谱法,XPS,XRD及反应评价等手段研究了Fe2O3/ZrO2催化剂的还原行为、铁物种状态和CO加氢反应性能.结果表明,预处理条件明显影响Fe2O3/ZrO2催化剂表面铁原子的数量、铁锆间的相互作用、催化剂的物相变化以及CO加氢反应的催化性能.以Fe2O3/ZrO2经氢氟混合气程序升温至753K还原生成的Fe-Zr-O物种为前身,在合成气中进一步还原得到的铁锆催化剂,具有较好的F-T反应合成低碳烯烃的选择性. 相似文献
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碱土金属氧化物担载Fe—MnO催化剂的CO加氢反应制低碳烯烃性能 总被引:1,自引:1,他引:1
碱土金属氧化物担载Fe-MnO催化剂可大幅度提高低碳烯烃的选择性和CO转化率,添加碱金属助剂将进一步改善其催化性能;MnO是铁催化剂由合成气制烯烃的有效助剂;碱土金属氧化物担体能抑制乙烯发生歧化反应及丙烯加氢反应,而MnO助剂主要抑制乙烯加氢反应,从而有利于提高合成气制低碳烯烃的选择性。 相似文献
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研究了非负载型铁催化剂上CO2加氢制低碳烯烃反应.结果显示,添加碱金属可显著提高铁催化剂上的CO2转化率和烯烃选择性.在经K和Rb修饰的Fe催化剂上,CO2转化率可达约40%,烯烃选择性达到50%以上,其中C2~C4烯烃收率超过10%.催化剂表征结果表明,碱金属促进了催化剂中碳化铁的生成,这可能是催化剂性能提高的一个关键原因.随着K含量由1 wt%增加至5 wt%,CO2转化率及烯烃选择性均升高.但K含量过高时,催化剂活性降低.这可能是由于催化剂比表面积和CO2化学吸附量降低所致.当K含量为5%~10%时,K-Fe催化剂上烯烃收率较高; 进一步添加适量的硼可进一步提高烯烃选择性,且CO2转化率下降不大. 相似文献
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二甲醚 (DimethylEther简称DME)是重要的化工原料 ,它可以羰基化制醋酸甲酯、醋酐 ;可作为甲基化试剂用于制药、农药和染料的合成 ,可与苯胺发生烷基化反应生成N ,N -二甲基苯胺 ;从二甲醚出发还可以合成乙烯、汽油等。同时 ,二甲醚可以替代部分氯氟卤代烃用作汽溶胶喷射剂和制冷剂 ;高浓度的二甲醚可用作麻醉剂 ;此外 ,二甲醚还可成为城市煤气和液化气的代用品、也可作为汽车燃料。因而 ,二甲醚的生产和应用研究越来越引起人们的关注。最早的二甲醚合成方法是在硫酸作用下的甲醇脱水 ,由于污染大、成本高而被淘汰 ;现在… 相似文献
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采用典型方法制备了不同Fe、Mn、K比例的铁基催化剂,利用X射线粉末衍射、N2吸附/脱附、扫描电镜、拉曼光谱、H2-TPR等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对CO加氢制低碳烯烃反应的催化性能。结果表明,Mn能有效促进活性相分散,抑制碳链增长,但Fe-Mn强相互作用不能有效增加低碳烃烯/烷比,α-Fe2O3作为活性铁物种前驱体对烯烃生成反应更加有利。K通过减少Mn以氧化物形式出现,增加FeMn化合物晶格缺陷,从而最终使Fe-Mn-K催化剂低碳烯烃收率显著高于Fe-Mn和Fe-K体系。 相似文献
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担体对Fe-MnO催化剂CO加氢合成烯烃性能影响的TPSR表征 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了不同担体担载的Fe-MnO催化剂上CO加氢合成烯烃的反应。结果表明担体直接影响低碳烯烃选择性。通过对催化剂的CO,CO/H2,C2H4等吸附的TPSR表征及催化剂表面CO加氢微观反应的研究,证明以碱性担体为基质的PBC催化剂具有强吸附CO能力,且生成的烯烃不易发生二次反应,因而PBC催化剂具有较高的烯烃选择性;以酸性担体为基质的PAC催化剂对CO为弱吸附,对H2为较强吸附,且烯烃会发生强烈的 相似文献
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研究了FeCoMnK/BeO新型多组分催化剂上二氧化碳加氢的反应性能,考察了反应温度、空速及原料气组成对反应性能的影响。结果表明,二氧化碳的转化率及烯烃/烷烃比值均高于氧化铝、硅胶或活性炭担载的催化剂在647K,3000h^-1,CO2/H2体昆为1/3的条件下,低碳烯烃的收率最闹。利用原位FT-ER技术研究了该催化剂二氧化碳加氢反应的程序升温过程,提出了可能的反应机理。 相似文献
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Mo、W对Ni/γ-Al2O3催化剂烯烃加氢性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了一系列NiM/γ-Al2O3(M=Mo、W)催化剂。通过馏分油(沸点70℃~350℃)烯烃的加氢饱和,考察了Mo、W对Ni基催化剂加氢性能的影响,并采用TPR、XRD、XPS对催化剂进行表征。TPR结果表明,添加助剂Mo(W)降低了低温还原峰温度,但还原度有所降低,而且NiMo催化剂还原度的降低幅度比NiW催化剂更大;XRD结果表明,Mo(W)的添加提高了活性组分Ni的分散度,并且Mo的助分散作用优于W;XPS结果表明,Mo(W)的引入提高了催化剂体系“表面NiAl2O4”的比例,Ni2p3/2谱峰的化学位移说明助剂的添加增强了Ni与载体γ-Al2O3之间的相互作用。 相似文献
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FeCoMnK/BeO催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃的反应性能和原位FT-IR研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了FeCoMnK/BeO新型多组分催化剂上二氧化碳加氢的反应性能,考察了反应温度、空速及原料气组成对反应性能的影响. 结果表明,二氧化碳的转化率及烯烃/烷烃比值均高于氧化铝、硅胶或活性炭担载的催化剂. 在647 K, 3000 h-1, CO2/H2体积比为1/3的条件下,低碳烯烃的收率最高. 利用原位FT-IR技术研究了该催化剂上二氧化碳加氢反应的程序升温过程,提出了可能的反应机理. 相似文献
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担载型铁金属簇催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃的研究 总被引:8,自引:0,他引:8
担载型铁金属簇催化剂催化CO_2加氢制低碳烯烃的研究黄友梅,翁善至,孟宪波,张传安(中国科学院兰州化学物理研究所,兰州730000)关键词低碳烯烃,CO_2加氢,担载型铁金属簇催化剂近年来,储量极丰富而又极便宜的二氧化碳重新引起世界各国科学家的兴趣,我... 相似文献