Fe2O3/ZrO2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃Ⅰ.催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化

用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂，应用催化反应评价结合斯堡尔谱对催化剂的ＣＯ加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究。结果表明，铁负载量的大小对于Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂的Ｆ－Ｔ反应催化性能有很大的影响。     

Fe_2O_3／ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃 Ⅱ．预处理条件对催化剂结构及性能的影响

用ＴＰＲ，Ｍｏｓｓｂａｕｅｒ谱法，ＸＰＳ，ＸＲＤ及反应评价等手段研究了Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂的还原行为、铁物种状态和ＣＯ加氢反应性能．结果表明，预处理条件明显影响Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂表面铁原子的数量、铁锆间的相互作用、催化剂的物相变化以及ＣＯ加氢反应的催化性能．以Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２经氢氟混合气程序升温至７５３Ｋ还原生成的Ｆｅ－Ｚｒ－Ｏ物种为前身，在合成气中进一步还原得到的铁锆催化剂，具有较好的Ｆ－Ｔ反应合成低碳烯烃的选择性．     

Fe_2O_3／ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃──I．催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化

用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂，应用催化反应评价结合穆斯堡尔谱对催化剂的ＣＯ加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究．结果表明，铁负载量的大小对于Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂的Ｆ－Ｔ反应催化性能有很大影响，铁负载量适当时，Ｆｅ２Ｏ３／ＺｒＯ２催化剂铁锆间适当的强相互作用使得催化剂在保持较高催化活性的同时高选择性地生成低碳烯烃，产物分布偏离Ｓｃｈｕｌｚ－Ｆｌｏｒｙ分布规律．     

助剂Mn对Cu/Al2O3催化剂一氧化碳加氢性能的影响

二甲醚 (ＤｉｍｅｔｈｙｌＥｔｈｅｒ简称ＤＭＥ)是重要的化工原料 ,它可以羰基化制醋酸甲酯、醋酐 ;可作为甲基化试剂用于制药、农药和染料的合成 ,可与苯胺发生烷基化反应生成Ｎ ,Ｎ -二甲基苯胺 ;从二甲醚出发还可以合成乙烯、汽油等。同时 ,二甲醚可以替代部分氯氟卤代烃用作汽溶胶喷射剂和制冷剂 ;高浓度的二甲醚可用作麻醉剂 ;此外 ,二甲醚还可成为城市煤气和液化气的代用品、也可作为汽车燃料。因而 ,二甲醚的生产和应用研究越来越引起人们的关注。最早的二甲醚合成方法是在硫酸作用下的甲醇脱水 ,由于污染大、成本高而被淘汰 ;现在…     

K2O和MnO助剂对Fe/Silicalite-2催化剂CO加氢制低碳烯烃性能的影响

在Ｓｉｌｉｃａｌｉｔｅ－２分子筛担载的铁催化剂中添加ＭｎＯ和Ｋ２Ｏ助剂，可显著提高其ＣＯ加氢制碳烯烃的选择性及催化活性，ＭｎＯ助剂主要抑制乙烯和丙烯的加氢反应而提高烯／烷比值，Ｋ２Ｏ助剂则增加催化剂对ＣＯ的吸附能力，同时抑制乙烯在催化剂表二次反应（主要是乙烯的歧化反应），从而有利于提高低碳烯烃的选择性及催化剂活性。     

Fe_2O_3／ZrO_2催化剂的结构及其F－T反应催化性能的研究

Ｆｅ_２Ｏ_３／ＺｒＯ_２催化剂的结构及其Ｆ－Ｔ反应催化性能的研究陈开东，范以宁，颜其洁（南京大学化学系南京２１００９３）关键词铁锆催化剂，一氧化碳加氢，低碳烯烃１．前言将合成气催化转化为低碳烯烃是实现煤碳和天然气资源优化利用的一条重要途径。有关该催化...     

ZrO2对CuO／γ—Al2O3催化剂CO氧化性能的影响

用流动反应法、TPR、TPO和TG等技术研究了ZrO2的改性和CuO负载量对Cuo／y－Al2O3催化剂的氧化性能及还原行为的影响．实验结果表明，在低负载量（wCuO=15%以下）时，ZrO2对γ-Al2O3的改性可明显提高CuO／γ-Al2O3催化剂的CO氧化活性．ZrO2的存在可增加活性铜物种在载体表面的富集和有效地促进CU2+物种的氧化还原循环，增加CuO催化剂表面上铜物种的可还原量，从而促进CuO催化剂的氧化活性．     

非负载型铁催化剂上二氧化碳加氢制低碳烯烃

研究了非负载型铁催化剂上CO₂加氢制低碳烯烃反应.结果显示,添加碱金属可显著提高铁催化剂上的CO₂转化率和烯烃选择性.在经K和Rb修饰的Fe催化剂上,CO₂转化率可达约40%,烯烃选择性达到50%以上,其中C₂~C₄烯烃收率超过10%.催化剂表征结果表明,碱金属促进了催化剂中碳化铁的生成,这可能是催化剂性能提高的一个关键原因.随着K含量由1 wt%增加至5 wt%,CO₂转化率及烯烃选择性均升高.但K含量过高时,催化剂活性降低.这可能是由于催化剂比表面积和CO₂化学吸附量降低所致.当K含量为5%~10%时,K-Fe催化剂上烯烃收率较高; 进一步添加适量的硼可进一步提高烯烃选择性,且CO₂转化率下降不大.     

Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅱ.催化剂的表征

采用ＸＲＤ，ＴＰＲ和ＴＰＤ／ＴＰＳＲ方法研究了ＣｕＯ／ＺｎＯ／Ａｌ２Ｏ３／ＺｒＯ２（及还原态）催化剂的物相结构，还原状况，酸碱性质及吸附状况，并与其它催化剂作了比较，ＸＲＤ结果表明，此催化剂在还原臆有以晶相存在的ＣｕＯ，还原后以铜晶形式存在，而Ａｌ２Ｏ３，ＺｎＯ，ＺｒＯ２在还原前后均以无定形形式存在，ＴＰＲ实验发现，共沉淀法制备的铜基催化剂只有一个耗氢峰，对应ＣｕＯ的一种分布状态，且催化剂中ＺｒＯ     

碱土金属氧化物担载Fe—MnO催化剂的CO加氢反应制低碳烯烃性能

碱土金属氧化物担载Ｆｅ－ＭｎＯ催化剂可大幅度提高低碳烯烃的选择性和ＣＯ转化率，添加碱金属助剂将进一步改善其催化性能；ＭｎＯ是铁催化剂由合成气制烯烃的有效助剂；碱土金属氧化物担体能抑制乙烯发生歧化反应及丙烯加氢反应，而ＭｎＯ助剂主要抑制乙烯加氢反应，从而有利于提高合成气制低碳烯烃的选择性。     

CO在Pd／ZrO2—Al2O3催化剂上表面反应性能的研究

用流动反应法和ＴＰＳＲＭＳ等技术研究了ＣＯ在Ｐｄ／γＡｌ２Ｏ３和含有ＺｒＯ２的催化剂上的吸脱附行为、表面反应及催化氧化活性，同时用ＸＲＤ技术测定了催化剂的物相结构。结果表明，在Ｐｄ／γＡｌ２Ｏ３催化剂中用浸渍法添加ＺｒＯ２或掺杂超细ＺｒＯ２后，催化剂的氧化活性均有明显提高；ＣＯＴＰＳＲ的实验结果表明，ＣＯ在氧化态Ｐｄ催化剂上程序升温脱附过程中主要与表面氧发生氧化反应，而在还原态Ｐｄ催化剂上发生歧化反应，并发现ＣＯ２的脱附量及脱附峰温次序与对ＣＯ的氧化活性有一致的对应关系。     

掺杂ZrO2的Pt／Al2O3表面氧化性质及一氧化碳氧化性能研究

用ＴＰＤ－ＭＳ，ＴＰＳＲ－ＭＳ及ＣＯ氧化活性测定等方法研究了Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３和掺杂超细ＺｒＯ２的样品的表面氧脱－恢复性能，ＣＯ表面氧化性能有催化氧化性能。结果表明，在Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３中掺杂ＺｒＯ２后，样品表面上的氧物种脱出和氧经恢复性能明显提高，脱氧量也明显增大。     

Rh-Mo-K/Al2O3催化剂的结构及合成醇性能

采用ＸＲＤ，ＬＲＳ技术研究不同Ｒｈ含量的Ｒｈ－Ｍｏ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３催化剂的结构，并与其合成低碳混合醇性能相关联。结果表明，在氧化态Ｍｏ－Ｋ／Ａｌ２Ｏ３催化体系中添加０．２％的Ｒｈ会导致表面“Ｋ－Ｍｏ”物相聚集，继续增加Ｒｈ含量，铑可能和钾钼物种结合生成一种新的表面活性物相，从而使“Ｋ－Ｍｏ”物相晶粒主为小。