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用TPR,Mossbauer谱法,XPS,XRD及反应评价等手段研究了Fe2O3/ZrO2催化剂的还原行为、铁物种状态和CO加氢反应性能.结果表明,预处理条件明显影响Fe2O3/ZrO2催化剂表面铁原子的数量、铁锆间的相互作用、催化剂的物相变化以及CO加氢反应的催化性能.以Fe2O3/ZrO2经氢氟混合气程序升温至753K还原生成的Fe-Zr-O物种为前身,在合成气中进一步还原得到的铁锆催化剂,具有较好的F-T反应合成低碳烯烃的选择性. 相似文献
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Fe_2O_3/ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃──I.催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化 总被引:1,自引:0,他引:1
用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Fe2O3/ZrO2催化剂,应用催化反应评价结合穆斯堡尔谱对催化剂的CO加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究.结果表明,铁负载量的大小对于Fe2O3/ZrO2催化剂的F-T反应催化性能有很大影响,铁负载量适当时,Fe2O3/ZrO2催化剂铁锆间适当的强相互作用使得催化剂在保持较高催化活性的同时高选择性地生成低碳烯烃,产物分布偏离Schulz-Flory分布规律. 相似文献
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Fe/ZrO2催化剂的Mossbauer谱及XAFS表征 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%,采用XRD,^57FeMossbauer谱,Fe-K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构。结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe^3+两种物种。催化剂表面明显呈氧缺位,零价铁相对富集的状态,还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关,结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe^3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因。 相似文献
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Fe—Silicalite—2催化剂表面CO2加氢反应性能的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了Fe/Silicalite-2催化剂CO2加氢低碳烯烃反应性能,利用CO2-TPD,CO2/H2-TPSR和CO/H2-TPSR表征手段,考察了铁含量及MnO助剂对Fe/Silicalite-2催化剂CO2吸附脱附及加氢反应性能的影响,表明随铁含量增加可提高催化剂对CO2的吸附能力,有利于提高CO2加氢反应的转化率。 相似文献
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应用XRD、XPS、Mossbauer谱、TPR、CO-TPD、CO+H2反应性能测量试等手段研究了CeO2对F-T合成制低碳烯烃Ce-Fe/ZrO2催化剂催化性能的影响。结果表明,与Fe/Zr催化剂相比,加铈助剂后的催化剂F-T反应催化活性明显上升。 相似文献
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应用XRD,XPS,Mossbauer谱,TPR,CO化学吸附CO-TPD,CO+H2反应性能测试等手段研究了锰助剂对F-T合成制低碳烯烃Mn-Fe/ZrO2催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,与Fe/Zr催化相比,加锰助剂后的催化剂F-T反应催化活性上升,甲烷选择性降低,低碳烯烃选择性增加。 相似文献
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用XRD、TPR及固定床微反应器技术研究了微量Pt 和Pd 对Fe2O3/ZrO2 催化剂结构及性能的影响。结果表明,活性组分Fe3 + 与载体ZrO2 之间的相互作用会阻止载体从无定形ZrO2 到t-ZrO2 进而m - ZrO2 的转变,同时,促进Fe2O3 在ZrO2 表面的分散。微量Pt 或Pd 的加入对Fe2O3 在ZrO2 上的分散状态无明显影响,但使Fe2O3/ZrO2 的还原性能发生明显变化,表层Fe2O3 的还原性显著增强,导致M- Fe2O3/ZrO2 催化剂在NO+ CO反应中有更高的催化活性。N2 生成的选择性次序为Fe2O3/ZrO2 > Pd - Fe2O3/ZrO2 > Pt- Fe2O3/ZrO2 > Pd/ZrO2 > Pt/ZrO2 。 相似文献
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调变钴系超细粒子催化剂合成重质烃 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了SiO2气凝胶超细粉、ZrO-SiO2超细复合氧化物载体以及Co/ZrO2-SiO超细粒子催化剂,考察了还原温度对Co/ZrO2-SiO催化剂F-T反应性能的影响。结果表明,400下,H2还原的Co/ZrO2-SiO2催化剂有最佳F-T反应活性和C5选择性。 相似文献
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ZrO2在Pd/Al2O3催化剂中的助剂作用 总被引:4,自引:2,他引:4
用流动反应法考察了富氧或贫氧气氛中添加ZrO2的Pd/Al2O3催化剂上CO的催化氧化反应,并用XRD、TPR和TPD-MS等技术研究了助剂ZrO2与γ-Al2O3间的相互作用对催化剂上氧物种的还原和脱出-恢复行为的影响,结果表明,基质γ-Al2O3与ZrO2能发生相互作用,添加6%ZrO2的催化剂氧化活性最好,添加适量的ZrO2有利于催化剂上氧物种的脱出-恢复,从而促进CO氧化活性及表面活泼氧物 相似文献
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镧助剂对Fe/ZrO2催化剂结构及F-T反应性能的影响 总被引:10,自引:1,他引:10
用XRD,Mossbauer谱,TPR,CO-TPD和CO加氢反应性能测试等手段研究了镧助剂对Fe/ZrO2催化剂结构及F-T合成催化剂性能的影响。结果表明,不同的制备方法明显影响催化剂的结构及反应的性能,镧助剂以La2O3形式存在时,催化剂上甲烷选择降低,烯烃选择性提高;镧助剂以LaFeO3形式存在时,催化剂的催化活性大大提高,但同时甲烷选择性上升,烯烃选择性下降。 相似文献
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应用X-射线衍射,程序升温还遥,穆斯堡尔谱以及CO+H2催化反应性能测试等手术研究了K,Mn,La,Ce四种助剂对Fe2O3/ZrO2催化剂结构,还原行为以及CL+H2反应催化性能的影响。 相似文献
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对以F-,Cl-,SO2-4,PO3-4,Na+和B2O3为改性剂改性的氧化锆催化剂上环己酮肟转化成ε-己内酰胺的气固相Beckmann重排反应进行了研究,催化剂的酸、碱强度及其分布分别通过用Hammett指示剂的正丁胺和苯甲酸滴定法进行了测定。结果表明,B2O3-ZrO2催化剂具有很高的活性和ε-己内酰胺选择性;改性氧化锆催化剂的酸性次序是SO2-4-ZrO2>B2O3-ZrO2>PO3-4-ZrO2>Cl--ZrO2>F--ZrO2>ZrO2>Na+-ZrO2;中等强度的酸中心有利于Beckmann重排反应的进行,碱性中心诱发副反应而不利于生成己内酰胺的重排反应;同时,对气固相Beckmann重排反应可能的机理进行了探讨 相似文献
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Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅱ.催化剂的表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用XRD,TPR和TPD/TPSR方法研究了CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2(及还原态)催化剂的物相结构、还原状况、酸碱性质及吸附状况,并与其它催化剂作了比较.XRD结果表明,此催化剂在还原前有以晶相存在的CuO,还原后以铜晶形式存在,而Al2O3,ZnO,ZrO2在还原前后均以无定形形式存在.TPR实验发现,共沉淀法制备的铜基催化剂只有一个耗氢峰,对应CuO的一种分布状态,且催化剂中ZrO2的存在促进了催化剂的还原.NH3-CO2双组分共吸附结果表明,CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂上有两种强度不同的酸中心(100℃,340℃)及弱碱中心(90℃).乙醇在催化剂上的TPSR结果表明,在110℃有乙醇的脱附峰,氢气及乙醛的生成峰在210℃,而在高温时则有CO,CO2及丙酮的脱附,整个过程中仅检测到微量乙酸乙酯的脱附(m/e=43) 相似文献
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