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1.
制备方法对MoO3/ZrO2结构的影响及MoO3/ZrO2固体超强酸的结构特征Ⅰ.ZrO2的形态与样品? 总被引:8,自引:0,他引:8
LRS,XRD,XPS结果表明,仲钼酸铵浸渍仅经干燥的Zr(OH)4,再焙烧制得的固体超强酸(MoO3/ZrO2(I))与浸渍晶态ZrO2制得的部分氧化催化剂(MoO3/ZrO2(Ⅱ)中,活性组分的存在形式明显不同,在MoO3/ZrO2(Ⅱ)中,MoO3以二维聚钼酸根和Mo-O-Zr表面物种两种表面态存在于介稳的四方ZrO2上,后者在LRS谱中表现为~814cm^-1的宽峰,MoO3含量超过一定值 相似文献
2.
制备方法对MoO_3/ZrO_2结构的影响及MoO_3/ZrO_2固体超强酸的结构特征 Ⅱ.活性组分存在形态的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
LRS,XRD,XPS结果表明,仲钼酸铵浸渍仅经干燥的Zr(OH)4再焙烧制得的固体超强酸(MoO3/ZrO2(Ⅰ))与浸渍晶态ZrO2制得的部分氧化催化剂(MoO3/ZrO2(Ⅱ)中,活性组分的存在形式明显不同.在MoO3/ZrO2(Ⅱ)中,MoO3以二维聚钼酸根形式单层分散在ZrO2上(其中单斜ZrO2为主),在~950cm-1处出现特征拉曼宽峰,超出单层分散容量的部分以晶态MoO3形式存在.在MoO3/ZrO2(Ⅰ)中,活性相以二维聚钼酸根和Mo—O—Zr表面物种两种表面态存在于介稳的四方ZrO2上,后者在LRS谱中表现为~814cm-1的宽峰;MoO3含量超过一定值时,多余的MoO3在550℃即与四方ZrO2发生反应形成体相Zr(MoO4)2.Mo—O—Zr表面物种中,Mo(Ⅵ)是四配位的,与四方ZrO2结合很强,它很可能与MoO3/ZrO2具有超强酸性有密切关系. 相似文献
3.
采用气相流动吸附法制TiO2/γ-Al2O3,复合载体,浸渍法担载一定量MoO3或CoO-MoO3,用XRD,LRS和TPR等技术考察了Mo或Co-Mo催化剂的表面结构和还原性能。结果表明,覆盖在γ-Al2O3上的TiO2能减弱MoO3与γ-Al2O3之间的相互作用,明显改善Mo催化剂的表面结构,促进MoO3的还原。 相似文献
4.
固体超强酸催化剂SO4^2——MoO3—ZrO2中MoO3的作用与催化性能 总被引:15,自引:0,他引:15
根据固体超强酸催化剂SO4^2-MoO3-ZrO2的特点,结合活性评价结果,用BET、DTA/TG、XRD、LRS等方法,对其进行了物性表征,考察了催化剂的结构形态、性质随催化剂组成的变化,以及催化剂的物性结构特点与催化活性的关系。研究结果表明,MoO3含量对催化剂活性有着显著影响;催化剂的比表面积随MoO3的含量变化存在极大值;MoO3具有延迟ZrO2晶化、稳定SO4^2-的作用,并提高了SO4 相似文献
5.
XRD,DTA,比表面测定等结果表明,制备方法对MoO3/ZrO2结构有决定性影响.仲钼酸铵浸渍仅经干燥的Zr(OH)4再经高温焙烧所得团体超强酸MoO3/ZrO2(Ⅰ)与浸渍晶态ZrO2所得部分氧化催化剂MoO3/ZrO2(Ⅱ)的载体形态有明显不同.(1)MoO3/ZrO2(Ⅰ)的比表面数倍于MoO3/ZrO2(Ⅱ);(2)MoO3含量增加时,MoO3/ZrO2(Ⅰ)的比表面逐步增大至一极大值再缓缓下降,而MoO3/ZrO2(Ⅱ)的比表面随MoO3含量增加而单调下降;(3)在MoO3/ZrO2(Ⅰ)中,ZrO2以介稳四方相存在,而在MoO3/ZrO2(Ⅱ)中则是稳定的单斜相.在此基础上研究了事先引入的活性组分在载体织构形成过程中的作用,包括延迟ZrO2晶化,阻碍晶粒长大及与之相关的相变等,并讨论了MoO3/ZrO2(Ⅰ)中MoO3最佳含量的科学含义. 相似文献
6.
TiO2调变对MoO3/γ—Al2O3和CoO—MoO3/γ—Al2O3催化性能的影响 总被引:19,自引:0,他引:19
采用气相流动吸附法制备TiO2/γ-Al2O3复合载体,用浸渍法其担载一定量的MoO3或CoO-MoO3。用XRD、LRS和TPR等技术,考察了Mo或Co-Mo催化剂的表面结构和还原性能,并有和中压固定床反应装置测定催化剂的噻吩加氢脱硫和环己烯加氢的活性。 相似文献
7.
MoO3/(Tio2—SiO2)催化剂的表面分散状态及催化性能的研究 总被引:9,自引:0,他引:9
用气相流动吸附法制备复合载体,用浸渍法制备MoO3(TiO2-SiO2)催化剂,应用LRS和TPR技术研究MoO3在复合载体TiO2-SiO2表面的分散发现TiO2在SiO2表面的分散可增强MoO3与载体之间的相互作用,提高MoO3在载体表面的分散阈值。 相似文献
8.
WO3/ZrO2和MoO3/ZrO2固体超强酸体系研究 总被引:17,自引:1,他引:17
研究了浸渍偏钨酸铵和仲钼酸铵的无定形ZrO2在焙烧过程中钨和钼氧化物表面分散和晶相变化情况。发现于350℃焙烧后钨,钼仍以多聚酸根形式分散于ZrO2表面,用XRD法测定的“视阈值”远大于按WO3和MoO3计算的单层分散容量,800℃焙烧后钨和和钼以WO3和ZrMo2O8的形式分散于ZrO2表面上,用XRD方法测定的“视阈值”与WO3和ZrMo2O8的单层分散容量相近。Hammett指示剂法和正戊烷 相似文献
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Co-K-Mo/γ-Al2O3催化剂的合成低碳醇性能及其结构研究 总被引:10,自引:0,他引:10
氧化态K-MoO3/γ-Al2O3催化剂中添加Co(NO3)2后在空气中四个不同温度下焙烧再硫化,制得Co-K-MoO3/γAl2O3催化剂,对其CO加氢合成低碳醇的催化反应性能进行了评价,运用XRD,LRS及EXAFS等手段对催化剂及其氧化态前躯体的结构进行了表征,活性测试结果表明加Co后于500-650℃焙烧制得的催化剂活性较高,且使C2+醇比例增加,结构分析结果显示加Co后350℃焙烧时,C 相似文献
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超细Mo/Al2O3催化剂(I):催化及还原性质研究 总被引:5,自引:0,他引:5
研究两种不同制方法-浸渍法和超临界流体干燥法制得的超细Mo/Al2O3催化剂的加氢与加氢脱硫催化性质及还原性质,并与以普通Al2O3作载体体制得的Mo/AlO3催化剂相比较。结果表明,超细粒子催化剂催化性质较大度的地受制备方法的影响。TPR,XRD,LRS分析结果表明,超细氧化铝载体和超临界流体干燥法的使用均有利于Mo在Al2O3表面的分散。 相似文献
14.
用气相流动吸附法(grafting)制备复合载体,用浸渍法(impregnation)制备MoO3/(TiO2-SiO2)催化剂.应用LRS和TPR技术研究MoO3在复合载体TiO2-SiO2表面的分散状态,发现TiO2在SiO2表面的分散可增强MoO3与载体之间的相互作用,提高MoO3在载体表面的分散阈值.催化剂的活性评价在固定床中压反应装置中进行,以69%(wt)环己烷、20%(wt)的环己烯、10%(wt)的苯、1%(wt)的噻吩混合液为反应液,以噻吩、环己烯和苯的转化率作为催化剂的HDS、HYD、BHD活性指标.结果表明,经TiO2调变后,其HDS、HYD、BHD活性都较原来高,对于不同MoO3含量的MoO3/(TiO2-SiO2),HDS、HYD催化性能测试发现,当MoO3含量低于分散阈值时,其HDS、HYD活性随MoO3含量线性上升,但在高于分散阈值后,几乎保持不变.该催化剂对苯几乎没有加氢活性,显示出很高的环己烯加氢选择性.通过分散阈值与其HDS、HYD活性的关系可知,分散阈值可作为优化加氢精制催化剂配比的一个重要参数,具有较强的实际意义 相似文献
15.
采用X光光电子能谱(XPS)及曲线拟合手段对硫化态K-MoO_3/Al_2O_3合成醇催化剂进行了研究,分别考察负载量及硫化前不同条件预处理对催化剂表面的S、Mo组分的物种形式及各物种相对含量的影响,以及表面不同组分的相对组成。结果表明,根据其电子结合能变化,S组分可区分为SO_4 ̄(2-)、SO_3、S ̄0、S_2 ̄(2-)、MoS_2、MoS_(2-x)等六种存在形式不同的物种;Mo组分可区分为Mo ̄(6+)、Mo ̄(5+)、MoS_(2+x)、MOS_2、MOS_(2-x)等五种存在形式不同的物种。MoO_3/Al_2O_3.重量比为0.03的样品,Mo组分硫化还原不完全,表面S、Mo组分均以多种物种形式并存,MoO_3/Al_2O_3比增加至0.08和0.24后,表面S、Mo组分中MOS_2物种形式所占比例有所增加,样品的硫化还原也较彻底,但负载量增加至MoO_3/Al_2O_3比为0.35后,表面存在较多的S ̄(6+)物种和Mo ̄(6+)、Mo(5+)物种,同时K组分在表面富集。对MoO_3/Al_2O_3比为0.24,样品硫化前不同条件预处理的研究表明,该样品与水蒸汽接触对其表面结构影响很大,与水蒸汽接触后再硫化,其表 相似文献
16.
以ZrO2-Al2O3为载体的Co-Mo-K耐硫水煤气变换催化剂 总被引:5,自引:0,他引:5
采用沉淀法和浸渍法分别制备了ZrO2-Al2O3复合载体和Co-Mo-K耐硫变换催化剂。研究了ZrO2对Co-Mo-K面硫变换催化剂活性及热稳定性的影响。利用XRD、BET、TG、XPS等手段对催化剂及其载体的结构、吸硫吸水性能和氧化还原性能进行了表征。结果表明以ZrO2-Al2O3代替传统的γ-Al2O3作为Co-Mo-K耐硫变换催化剂的载体,可提高催化剂的活性,尤其是低温活性,并可改善催化剂的 相似文献
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研究两种不同制备方法──浸渍法和超临界流体干燥法制得的超细Mo/Al2O3催化剂的加氢与加氢脱硫催化性质及还原性质,并与以普通Al2O3作载体制得的Mo/Al2O3催化剂相比较.结果表明,超细粒子催化剂催化性质较大程度地受制备方法的影响.TPR、XRD、LRS分析结果表明,超细氧化铝载体和超临界流体干燥法的使用均有利于Mo在Al2O3表面的分散. 相似文献
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Fe/ZrO2催化剂的Mossbauer谱及XAFS表征 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%,采用XRD,^57FeMossbauer谱,Fe-K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构。结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe^3+两种物种。催化剂表面明显呈氧缺位,零价铁相对富集的状态,还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关,结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe^3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因。 相似文献
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用TPD-MS和TPR技术研究了Mn-O/γ-Al2O3和Mn-O/ZrO+γ-Al2O3催化剂中表面氧的脱附、还原性能和再生氧化恢复性能,并用XRD对催化剂的固相结构进行了表征。结果表明,Mn-O/γ-Al2O3或Mn-O/ZrO2+γ-Al2O3催化剂上存在MnO2、Mn2O3和少量Mn3O4物种。ZrO2的存在不影响Mn-O/γ-Al2O3的TPR的TPD的特征峰,但使MnO2的量明显增加, 相似文献