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负载Rh催化剂上CO加H2制C2含氧化合物及助剂(载体)作用 总被引:2,自引:1,他引:1
石油资源的紧缺, 使得基于利用煤和天然气生产液体燃料及有机化工产品的C1化学得到迅速发展 . 从目前的技术水平看, 煤、天然气的间接转化路线最具应用前景, 即首先将天然气、煤转化为合成气, 然后由合成气来生产化工产品及液体燃料. 除费用高昂的合成气造气过程外, 制约煤、天然气间接利用路线的另一关键因素, 是由合成气出发只能制得有限的几种产物, 远不足于建立起替代以石油为原料的生产路线, 因此, 开展合成气多种转化途径的研究具有重要的现实意义. 相似文献
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自放热条件下甲烷部分氧化制合成气 总被引:2,自引:0,他引:2
天然气组成的90%以上是甲烷.目前由天然气制合成气的主要方法是水蒸汽重整法,这种方法投资大、设备复杂、能耗高、生产的合成气不适于直接用来合成甲醇和烃类等.甲烷部分氧化可直接制得H2与CO摩尔比为2的合成气,这是一个温和的放热过程、具有大空速和低温等优... 相似文献
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费-托合成制液态烃研究进展 总被引:28,自引:0,他引:28
天然气先转化为合成气, 再经F ischer-Trop sch 反应合成液体烃类(GTL ) 是近年来天然气转化利用研究的主流。Shell、Sasol、Exxon、Syntroleum 等公司都分别开发了各自的GTL 专利技术。GTL 产品中液体燃料基本上由直链烷、烯烃组成, 具有无硫、无氮、无金属、无芳烃等特点, 是对环境友好的燃料油和化学品。由于合成气生成技术、F-T 合成催化剂和反应工艺的不断改进, 用GTL 技术开发利用边远地区和分散的中小气田的天然气资源在价格上已能和原油竞争。本文对F-T 合成催化剂、反应器及GTL 技术发展动态等方面做了综述, 讨论了其今后的发展趋势, 并指出在我国开展GTL 技术研究的必要性。 相似文献
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The effects of CeO2 and CaO composite promoters on the properties of eggshell Ni/MgO-Al2O3 catalysts of 1.5 mm diameter for the partial oxidation of methane to syngas were investigated. The addition of 1wt.% promoters could enhance the catalytic performance of the Ni/MgO-Al2O3 catalyst, while further increasing the promoter content to 4wt.% results in the decrease of reactivity. The catalytic property is related to the oxidizability of surface nickel species. 相似文献
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MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al2O3催化剂结构和性能的影响 总被引:2,自引:1,他引:2
采用分步浸渍法制备了MgO改性的Ni/Al2O3催化剂,采用BET、XRD、H2 TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对Ni/Al2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了NiAl2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、NiO形成固溶体及与Al2O3形成MgAl2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高Ni物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。 相似文献
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In situ time-resolved Fourier transform infrared (FTIR) and microprobe Raman spectroscopies were used to characterize the reaction mechanisms of the partial oxidation of methane to syngas over SiO(2)- and gamma-Al(2)O(3)-supported rhodium and ruthenium catalysts. The interaction of both pure methane and a methane/oxygen mixture at a stoichiometric feed ratio with an oxygen-rich catalyst surface led to the formation of CO2 and H(2)O as the primary products. For the H(2)-pretreated samples, the reaction mechanisms with the catalysts differ. Only Rh/SiO(2) is capable of catalyzing the direct oxidation of methane to syngas, while syngas formation over Rh/gamma-Al(2)O(3), Ru/SiO(2), and Ru/gamma-Al(2)O(3) can be achieved mainly via a combustion-reforming scheme. The significant difference in the mechanisms for partial oxidation of methane to syngas over the catalysts can be correlated to the differences in the concentration of oxygen species (O(2-)) on the catalyst surface during the reaction, mainly due to the difference in the nature of the metals and supports. 相似文献
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In the partial oxidation of methane (POM) to syngas, carbon deposition on the catalyst causing catalyst deactivation or reactor plugging was reported[1~3]. Our previous work showed that methane dissociation on metallic sites to H2 and NixC is an initial step of POM over Ni/Al2O3[4]. If NixC can not be consumed immediately after its formation, it has a tendency to dissolve into the nickel crystal to form carbon whiskers. The bulk carbon and carbon whiskers are more difficult to be oxidized than NixC. Therefore, prohibiting the transformation of NixC to bulk carbon and carbon whiskers can depress the formation of carbon deposition effectively. 相似文献
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MicrowavedielectricheatingisfoundtobeanalternativeproceduretoconventionalconductiveheatingforintroducingenergyintocheInicalreactionsandseemstobeawell-suitedprocessforactivatingsolidcatalystS'-'.TheoriginofthendcrowavecouplingdielectricheatingIiesinthecapacityofanelectricfieldtopolarizechargesinamaterial.TheheatingeffectismoreemphasizedwhentheirradiatedmaterialhasastrongdipoIarcharacter.ThisisparticularlythecasewiththosecatalystswhosesupportisanoxidewithnumerouspoIarOHgroups.Moreover,whenpol… 相似文献
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采用BET、H2 TPR、XRD、TEM和活性评价等表征手段,考察了CeO2、CaO助剂对Ni/MgOAl2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,单独加入CeO2或CaO助剂可以改善Ni/ MgOAl2O3催化剂中镍物种的还原性能,以CaO尤为明显;CaO作为结构助剂可以降低还原态催化剂中的镍晶粒尺寸,使改性的催化剂具有较好的活性,而CeO2对催化剂的活性未产生显著影响。当CeO2与CaO两种助剂同时对Ni/MgOAl2O3进行改性时,虽然催化剂中镍物种的还原性能没有发生明显变化,但仍具有很好的反应性能,这与CeO2与CaO能够形成CaO-CeO2固溶体有关。CaO-CeO2固溶体不仅与镍物种间存在相互作用,提高了镍物种的分散度、减小了镍晶粒尺寸,还可以提高催化剂的储氧能力和晶格氧的流动性,从而有利于改善其甲烷部分氧化反应性能。 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气Ni/MgO和Ni-MgO/MgO催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
甲烷氧化偶联制乙烷、乙烯以及甲烷选择氧化制甲醇、甲醛等反应 ,因其转化率和收率低 ,故短期内无法实现工业化 .目前 ,工业上应用甲烷蒸汽转化制合成气 ,进而合成氨等化工产品 .甲烷蒸汽转化制的合成气 ,其 H2 /CO≥ 3,不适用于甲醇合成和 F- T合成 .而甲烷部分氧化制的合成气 ,其H2 /CO≤ 2 ,因而最适合用于甲醇合成和 F- T合成 ,故近 1 0年来倍受科学家的关注[1 ,2 ] .在 CH4部分氧化制合成气中 ,钌、铑、钯、铂等贵金属催化剂的活性高、选择性好、稳定性好[1 ] ,但价格昂贵 (负载量以 1 2 %~ 4 0 %为佳 ) ,因而难以实现商品化 .N… 相似文献