Rheological properties of sputum

Summary Sputum is a mixture of saliva with bronchial secretion which, in its turn, is a mixture of tissue fluid transudate through surface epithelium as well as acid glycoproteins from the specialised secretory cells, the goblet cells of surface epithelium, the serous and mucous cells of the submucosal glands. It has recently been shown (Lamb andReid, 1969) that the acid glycoproteins include several types of sialic acid and sulphate. Since sputum has a low dry weight yield its viscosity probably arises from the nature and interaction of its chemical constituents.Sputum is a non-Newtonian fluid. We have recently studied it over a wide shear rate range using aWeissenberg rheogoniometer with oscillation for lower rates and aFerranti-Shirley viscometer for higher levels. This combination has enabled the pattern of sputum viscosity and elasticity to be established. At very low shear rate a feature has been described for the first time for any biological fluid: it has been found in all sputum samples studied and at the same shear rate, regardless of the disease or of the absolute level of viscosity. It would seem, therefore, to arise from some essential feature of the physico-chemical arrangement of sputum. Elasticity over the same shear rates has also been calculated.The following additional features will be discussed: repeatability of results from different aliquots of the same specimen, time-dependent increase in viscosity, variation between certain diseases and the effect of dehydration.

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Zusammenfassung Sputum (Auswurf) ist eine Mischung von Speichel und Bronchialsekret, das seinerseits eine von dem Oberflächenepithel ausgeschiedene Mischung von Gewebeflüssigkeit ist, die auch saure Glykoproteine enthält, die von spezialisierten Sekretionszellen, den Gobletzellen des Oberflächenepithels, den Serösen- und Mukösenzellen der Subkösendrüsen ausgeschieden werden. Kürzlich wurde gezeigt (Lamb undReid, 1969), daß die sauren Glykoproteine verschiedene Arten von Sialinsäure und Sialinsulfat einschließen. Da Sputum ein geringes Trockengewicht hat, beruht seine Viskosität wahrscheinlich auf der Art und der Wechselwirkung seiner chemischen Bestandteile. Sputum ist eine Nicht-Newtonsche Flüssigkeit. Wir haben neulich über einen weiten Bereich von Schergeschwindigkeiten Untersuchungen durchgeführt; für geringe Geschwindigkeiten und oszillierende Bedingungen wurde einWeissenberg-Rheogoniometer verwendet und für höhere Geschwindigkeiten einFerranti-Shirley-Viskosimeter. Diese Kombination ergab ein Bild der Viskosität und Elastizität von Sputum. Für eine biologische Flüssigkeit wurde zum ersten Mal bei geringer Schubgeschwindigkeit ein Charakteristikum beschrieben: dieses wurde in allen untersuchten Sputum-Proben bei der gleichen Schubgeschwindigkeit gefunden und war unabhängig von Krankheiten oder den absoluten Viskositätswerten. Daraus könnte man schließen, daß dieses wesentliche Charakteristikum durch die physikalisch-chemische Anordnung des Sputum bedingt sei. Ebenfalls wurde die Elastizität über gleiche Schergeschwindigkeiten berechnet.Folgende zusätzliche Gesichtspunkte werden diskutiert: Wiederholbarkeit der Ergebnisse mit verschiedenen Teilen der gleichen Probe, Zeitabhängigkeit der Viskosität, Variation aufgrund verschiedener Krankheiten und Einfluß von Wasserentzug.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

Study of the effect of mechanical working on the rheological properties of some potential artificial lubricants for human joints

Conclusion The effect of mechanical working on polyethylene oxide suggests that, although this substance fulfils many of the criteria for an artificial lubricant in human joints, it is unlikely to be successful in vivo over a prolonged period. This is probably due to the weak linkages present. The simplicity of the structure might have led one to think that it would withstand mechanical degradation more satisfactorily than a more complex molecule, but the experiments demonstrate that this is not so. Sodium carboxymethyl cellulose, on the other hand, shows a high degree of resistance to mechanical degradation and a successful artificial lubricant is likely to be closer to this configuration in which bonds are less exposed.

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Zusammenfassung Die Bio-Ingenieur-Gruppe für das Studium von menschlichen Gelenken an der Universität Leeds hat angedeutet, daß Osteoarthrosis in leicht angegriffenen lasttragenden Gelenken mit künstlichen Schmiermitteln erleichtert werden könnte. Wenn das künstliche Schmiermittel erfolgreich die Schmierfunktion übernehmen soll, die die normale Synovialflüssigkeit erfüllt, dann sollte es ähnliche Theologische Eigenschaften aufweisen. In dieser Veröffentlichung werden die Ergebnisse einer Studie über die Theologischen Eigenschaften einiger potentieller künstlicher Schmiermittel aufgezeichnet.Einige Polymerlösungen zeigen insgesamt ein rheologisches Verhalten, das der Synovialflüssigkeit sehr ähnlich ist; der Einfluß der Konzentration, der Schubbelastung und der Arbeitsmechanik auf dieses Verhalten wird beobachtet werden. Die Viskosität der Polymerlösung wird unter verschiedenen Bedingungen mit einemFerranti-Shirley-Viskosimeter (Konus auf Platte)gemessen. Das Schmiermittel wurde auch in einem besonderen Hüftgelenk-Simulator getestet, der für Belastungen und Geschwindigkeiten, ähnlich der einer natürlichen Gehbewegung, programmiert war. Es wird gezeigt, daß die Viskosität abnimmt und daraufhin sich teilweise wieder erholt.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

Rheological simulation of synovial fluid by a synthetic macromolecular solution

Summary The flow characteristics of a series of potential synthetic synovial fluids have been examined. These were mainly solutions of polyvinyl pyrrolidone in water. The techniques leading to the production of a fluid with flow properties very similar to normal synovial are described.The apparent shear elasticity and relaxation time data of the synthetic fluid as compared to normal fluid are discussed in terms of the relative importance of intermolecular entanglement and intermolecular complexing in the 2 fluids.

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Zusammenfassung Die Synovialflüssigkeit von normalen menschlichen Gelenken zeigt ein charakteristisches Theologisches Verhalten, das stark verändert ist, wenn das Gelenk von rheumatischer Arthritis befallen ist. Um die Möglichkeit der Substitution mit einer synthetischen Gelenkflüssigkeit im krankhaften Gelenk zu bewerten, mit dem Ziel die Symptome zu erleichtern und den Prozeß der Gelenkzerstörung zu verzögern, wurde besonders Wert darauf gelegt, eine Polymerlösung zu finden mit ähnlichen Theologischen Eigenschaften wie eine normale Synovialflüssigkeit. Es wird angenommen, daß das besondere rheologische Verhalten einer normalen Synovialflüssigkeit (hohe Viskosität und Elastizität, ausgeprägtes nicht-Newtonsches Verhalten und Thixotropie) von Bedeutung für das Schmieren von Gelenken ist, obwohl ihre genaue Bedeutung im Bezug auf Reibung noch nicht gesichert ist und augenblicklich diskutiert wird.Fließexperimente wurden mit einemWeissenberg-Rheogoniometer usgeführt und mit einem UV-Schreiber registriert, um genaue Fließ-Spannungswerte zu erhalten.In dieser Abhandlung werden Ergebnisse über das Fließverhalten verschiedener möglicher synthetischer Flüssigkeiten veröffentlicht einschließlich der, die schließlich gewählt wurde: eine Lösung von umgewandeltem PVP (Polyvinylpyrrolidon). Dies ist ein wasserlöslicher hochmolekularer Stoff, der sich als physiologisch verträglich und nicht-toxisch gezeigt hat. Wäßrige 10%ige Lösungen mit hochmolekularem PVP ha ben ein Viskositätsverhalten, das bei niedrigerer Schubbel astung der normalen Synovialflüssigkeit ähnlich ist, aber nichtthixotropes und nur leicht nicht-Newtonsches und elastisches Verhalten zeigt. Im Labor hergestelltes hochgereinigtes PVP ergab ein Polymerisat, das in Lösung ein ähnliches Verhalten zeigte wie Handelsmaterial. Bestrahlung jedoch mit einer kritischen Dosis von 1,5 mrad in einem UCR 100 Reaktor erzeugte ein Polymerisat, das in 10%iger wäßriger Lösung ein Fließverhalten zeigte, das der normalen Synovialflüssigkeit sehr ähnlich war.Diese Ergebnisse werden im Detail dargelegt: besonders die Eigenschaften unter Höchstbelastung, die bei Beginn einer Schubbelastung in tangentialer als auch in normaler Richtung auftreten. Die Wirkung von anderen Bestrahlungsdosen auf das Theologische Verhalten wird auch beschrieben. Die Scher-Resistenz der synthetischen Flüssigkeit wurde mit einem Rheogoniometer und einem Gelenk-Simulator getestet und die Schmiereigenschaften mit der normalen Synovialflüssigkeit verglichen.Die Bedeutung der Theologischen Ergebnisse wird im Licht der neuen Theorien für Lösungen von Polymeren, die einem Scherfließen unterworfen sind, diskutiert, und mögliche Anwendungen auf andere biologische Flüssigkeitssysteme werden vorgeschlagen.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

Studies on the nature and significance of macromolecular complexes in the rheology of synovial fluid from normal and diseased human joints

Summary The rheological characteristics of synovial fluid have been examined with aWeissenberg Rheogoniometer.Rheological evidence for the existence of a macromolecular complex in normal but not in inflammatory joint fluids has been deduced from experiments with hydrogen bond breaking agents.Further flow experiments with measurements of relaxation time and activation energy for viscous flow appear to support the contention that macromolecular complexes do exist in normal fluid and that dilution alone does not account for their dissolution in inflammatory joint diseases.Proteolytic enzyme extracts from inflammatory synovial fluid appear to have no effect on the flow characteristics of normal synovial fluid.Attempts to identify the nature of the macromolecular complex by analytical ultracentrifugation were not successful.It is concluded that rheological techniques offer a way of investigating macromolecular interactions when classical chemical methods may not be appropriate.

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Zusammenfassung Es ist gut bekannt, daß Synovialflüssigkeit von rheumatisch-veränderten Gelenken eine geringere Viskosität hat, weniger Nicht-Newtonsches Verhalten zeigt und weniger elastisch ist als Synovialflüssigkeit von normalen Gelenken. Thixotropie, die normale Synovialflüssigkeit charakterisiert, ist in Synovialflüssigkeit von kranken Gelenken verringert oder nicht vorhanden. In dieser Veröffentlichung werden rheologische Experimente beschrieben, die mit normaler und rheumatisch veränderter Synovialflüssigkeit durchgeführt worden sind, um diese Veränderungen in Theologischen Besonderheiten zu erklären.Das Fließverhalten wurde mit einemWeissenberg-Rheogoniometer (Typ R 16) unter kontinuierlicher Schubbelastung untersucht.Andere Forscher haben gezeigt, daß in rheumatischer Synovialflüssigkeit die Hyaluronsäure abgebaut und daß die Konzentration an Hyaluronsäure-Eiweißkomplex reduziert wird. In-vitro-Experimente haben in unserem Labor auch gezeigt, daß Zugabe von wasserstoffbrückenzerstörenden Reagenzien zu normaler Synovialflüssigkeit das Fließverhalten von dieser der rheumatischen Synovialflüssigkeit sehr ähnlich machen. Rheologische Daten, die in Detail gegeben werden, zeigen, daß in normaler Synovialflüssigkeit ein makromolekularer Komplex vorhanden ist, der in rheumatischer Flüssigkeit dissoziiert.Die Art und Bedeutung dieses makromolekularen Komplexes sind weiter untersucht worden, besonders durch Bestimmung der Aktivierungsenergien für laminares Fließen von mehreren Synovialflüssigkeiten. Diese Daten wurden gestützt durch Ergebnisse von analytischen Ultrazentrifugen-Experimenten und durch weitere rheologische Experimente mit Extrakten von proteolytischen Enzymen.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

A new torque and normal thrust measuring system for the Weissenberg rheogoniometer

Zusammenfassung Im Warren Spring Laboratory wurde ein neues Drehmoment-und Normaldruckmeßsystem entwickelt, das mit Ausnahme des R17 zu den meisten Modellen desWeissenberg-Rheogoniometers paßt. Ein einziges piezoelektrisches Kristallgerät ersetzt die luftgelagerte Torsionsaufhängung und somit die Notwendigkeit einer Preßluftzufuhr, und es ersetzt außerdem das mit Servoeinrichtung versehene Normaldruckmeßsystem.Bei gleichmäßiger Rotationsprüfung erfaßt das Gerät einen weiten Drehmoment- und Druckbereich. Ohne daß Torsionswellen, Normaldruckfedern und/oder Kegeldurchmesser ausgetauscht werden müssen, werden die gleichen Bereiche wie mit dem Standardsystem erreicht. Durch den Normaldruck verursachte etwaige Änderungen der Spaltweite sind dank der Natur dieses Gerätes praktisch bedeutungslos, und die mit Servoeinrichtung versehene Anordnung wird somit überflüssig. Damit entfallen die Schwierigkeiten durch Unempfindlichkeit und Ansprechverzögerung der Anordnung während des Einsatzes bei hochviskosen Materialien.Beim dynamischen Testen sind keine Korrekturen aufgrund der Eigenfrequenz des Gerätes erforderlich, da diese wesentlich höher als die obere Testfrequenz des Instrumentes ist. Im niedrigen Viskositätsbereich sind beim Standardmodell Korrekturen erforderlich. Dank der Torsionsstabilität der Oberplatte werden außerdem höhere Spannungen ermöglicht. Durch die Ansprechgeschwindigkeit des neuen Gerätes werden dynamische Normalkraftmessungen möglich.Es werden einige mit dem neuen und mit dem Standardsystem gewonnene vergleichende Daten einer Reihe von Materialien sowohl für gleichbleibende Rotations- als auch Oszillationstest angegeben.

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With 6 figures     

Histological examination of sputum during rotoviscometry

Summary Sputum of chronic bronchitic patients was examined by rotoviscometry. Histochemistry of samples taken at specific points on the curve demonstrated marked structural damage during viscometry. The sputum had a time dependent ability to regain its rheological property which was independent of the intact fibre system of the material.

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Zusammenfassung Sputum von Patienten mit chronischer Bronchitis wurde gesammelt und mit einem Rotationsviskosimeter untersucht. EinFerranti-Shirley-Viskosimeter mit einem automatischen Schreiber wurde benutzt. Die Bedingungen für die Viskositätsmessung wurden standardisiert; charakteristische Kurvenpunkte wurden analysiert.Histochemische Untersuchungen von Proben, die an spezifischen Stellen der Kurven entnommen worden waren, zeigten deutliche Strukturänderungen während der Viskositätsuntersuchungen. Vor dem Erreichen des Fließpunktes war eine Schädigung des Sputums nicht ersichtlich, aber danach war ein irreversibler Zusammenbruch beobachtet worden.Die Bedeutung dieser Beobachtung wird diskutiert, soweit sie auf das Verhalten von Sputum als nicht-Newtonsches Material während der Theologischen Untersuchungen zutrifft.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

On using the weissenberg rheogoniometer to measure normal stresses in lubricating greases as examples of materials which have a yield stress

Summary Some years ago it was desired to measure normal stress components in viscometric flows of lubricating greases since it was thought that flow elasticity might be a relevant property in grease lubrication processes. An attempt at measurement was made with the cone-and-plate configuration of theWeissenberg rheogoniometer. Since greases are prone to fracture in this device the initial tests were carried out at very low rates of shear to avoid fracture. These tests revealed the existence of unusual effects which are ascribed to interactions between the instrument and the yield stress property. At high rates of shear it is possible to show the existence of normal stresses in greases but their measurement cannot be carried out accurately. Fracture and shear degradation occur; furthermore, the zero of the normal stress measurement is uncertain to within an amount proportional to the yield stress. Procedures for minimizing inaccuracies are discussed.

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Zusammenfassung Vor einigen Jahren entstand der Wunsch, die Normalspannungskomponenten in Schichtenströmungen (Viskosimeterströmungen) bei Schmierfetten zu messen, da man vermutete, daß die Elastizität eine wichtige Eigenschaft beim Schmierprozeß darstellen würde. Es wurde daher der Versuch unternommen, solche Messungen mit einer Kegel-Platte-Einrichtung imWeissenberg-Rheogoniometer durchzuführen. Da Schmierfette bei dieser Anordnung zum Bruch neigen, wurden die ersten Versuche bei sehr niedrigen Schergeschwindigkeiten gefahren. Diese Versuche erwiesen die Existenz von ungewöhnlichen Effekten, die der Wechselwirkung zwischen dem Gerät und Fließspannungs-Eigenschaften zuzuschreiben sind. Bei hohen Schergeschwindigkeiten ist es möglich, die Existenz von Normalspannungen in Fetten nachzuweisen, aber diese Messungen können nur mit geringer Genauigkeit durchgeführt werden. Es treten Bruch- und Scherabbauerscheinungen auf. Außerdem ist der Nullpunkt der Normalspannungsmessung um einen Betrag ungenau, welcher der Fließspannung proportional ist. Verfahren zur Verkleinerung dieser Ungenauigkeiten werden diskutiert.

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Presented at a joint meeting of the British Society of Rheology and the Italian Society of Rheology, Shrivenham, 8–11 th April 1975.

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With 11 figures     

Rheological changes in “native” human blood prior to and during coagulation

Zusammenfassung Die Änderung der Viskosität von nativem Blut in Abhängigkeit von Zeit und Druck in einem Kapillarviskosimeter folgen einem bestimmten Schema: bei gesunden Versuchspersonen folgt einem starken Abfall ein Anstieg, bevor die Gerinnung einsetzt.Derartige Untersuchungen sind auch an Blutproben von Patienten, die an gewissen seltenen Krankheiten leiden, besonders solchen mit Mangel an Gerinnungsfaktoren, gemacht worden. Die erhaltenen Beziehungen entsprechen nicht dem normalen Verlauf. Da jedoch zu wenig Patienten zur Verfügung standen, ist es jedoch schwer zu sagen, ob diese Abweichungen für diese Krankheiten typisch sind.An Multiple Sklerose Erkrankten sind genügend Untersuchungen durchgeführt worden. Es ist wahrscheinlich, daß für diese Krankheit ein eigenartig systemloses Verhalten typisch ist. Dieses ist anscheinend unabhängig von der betreffenden Therapie. Es stellt sich nicht ein, wenn es zu schweren Komplikationen im Krankheitsverlauf gekommen ist. Dieser Test ist aber nicht genügend empfindlich für die Frühdiagnose.Nach Beginn der Gerinnung folgen alle normalen und pathologischen Zustände derselben Gleichung für die Gerinnungskinetik, aber natürlich nicht mit denselben Gleichungskonstanten.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

The viscosity of human blood plasma: its change in disease and on the exhibition of drugs

Zusammenfassung Mit einem sehr genau arbeitenden Viskosimeter ist gefunden worden, daß wenn die Art und die Konzentration des gerinnungshemmenden Mittels, die Temperatur der Bestimmung usw. aufs genaueste kontrolliert waren, daß dann die Viskosität von menschlichem Blutplasma von normalen Trägern, unabhängig von Alter und Geschlecht, innerhalb eines sehr engen Bereiches liegt; außerdem hat jedes Individuum einen eigenen charakteristischen Wert innerhalb dieses Bereiches, der nur sehr wenig variiert (±1–2%). Die physiologischen Stimulantien des gewöhnlichen Lebens-Nahrungsmittelaufnahme, Schlaf, körperliche Übungen — verschieben die Viskosität nicht außerhalb des Normalbereiches.

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Paper presented to the British Society of Rheology Conference on Rheology in Medicine and Pharmacy, London, April 14–15, 1970.     

Further consideration to the determination of viscometric data from the Brookfield Synchro-Lectric Viscometer

Summary Techniques for obtaining the apparent viscosity of non-Newtonian materials from the Brookfield Synchro-Lectric Viscometer are discussed for rotating discs, spheres, and cylinders. Results from approximate methods, suitable for hand calculation, and from computer programs applied to data obtained from various test fluids are compared with viscometric results from other commercial rheometers. It is shown that both the results from the approximate methods used, and from the computer programs are in good agreement with the known fluid behaviour, and that the approximate methods provide a simple means of obtaining reliable viscometric data. The computational methods used for spheres and discs give better agreement with the known viscometric liquid behaviour but may suffer somewhat on comparison with the approximate methods, due to the extra sophistication in their implementation.

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Zusammenfassung Es werden Methoden zur Berechnung der Viskosität nicht-newtonscher Flüssigkeiten aus Messungen mit dem Brookfield-(Synchro-Lectric-)Viskosimeter für rotierende Scheiben, Kugeln und Zylinder diskutiert. Die Ergebnisse der Anwendung von Näherungsmethoden, wie sie für Rechnungen von Hand geeignet sind, und von Computer-Programmen auf verschiedene Testflüssigkeiten werden mit den Ergebnissen von Viskositätsmessungen mittels anderer kommerzieller Rheometer verglichen. Es wird gezeigt, daß sowohl die Ergebnisse der Näherungsmethoden als auch der Computerprogramme sich in guter Übereinstimmung mit dem bekannten viskosimetrischen Verhalten der Flüssigkeiten befinden und die Näherungsmethoden ein einfaches Mittel zur Gewinnung zuverlässiger Viskositätsdaten darstellen. Die Computermethoden ergeben für Kugeln und Scheiben zwar eine bessere Übereinstimmung mit dem bekannten Viskositätsverhalten, doch sind sie im Vergleich zu den Näherungsmethoden im Nachteil im Hinblick auf den höheren Aufwand, der zu ihrer Durchführung nötig ist.

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With 14 figures and 1 table     

Über die viskositätsabhängigen Reibungsverluste eines Verbrennungsmotors

Zusammenfassung Das viskositätsbedingte motorische Verhalten moderner Mehrbereichsöle, die strukturviskos sind, ist auf Grund von Messungen in herkömmlichen Viskosimetern bei niedrigem Schergefälle nicht einwandfrei zu interpretieren. Weiter führt schon die Ermittlung des Fließverhaltens derartiger Öle mit geeigneten Strukturviskosimetern, deren Meßbereich bis zu Schergefällen von 10⁵ bis 10⁶ s^–1 reicht. Die äußerst komplizierten Vorgänge an den Schmierstellen im Motor werden jedoch von so vielen Faktoren beeinflußt, daß eine Nachahmung der Verhältnisse außerhalb des Motors unmöglich ist. Berechnungen haben gezeigt, daß an verschiedenen Schmierstellen im Motor Schergefälle zu erwarten sind, bei denen gemäß der hier erstellten Fließkurve eines Mehrbereichsöls bei 80 °C Öltemperatur dessen nicht-Newtonsches Verhalten zum Tragen kommt.Schleppversuche an einem PKW-Motor haben bestätigt, daß die aus der Praxis bekannten Vorteile des Mehrbereichsöls gegenüber den herkömmlichen Einbereichsölen zum Teil auf den hohen Viskositätsindex und zum Teil auf die Strukturviskosität des Mehrbereichsöls zurückzuführen sind. Die gemessenen Reibungsverluste resultieren aus Schmiervorgängen, die den gesamten Bereich derStribeck- Kurve umfassen. Das VI-Verbesserer enthaltende Öl ist in der Lage, den Anteil der Grenzreibung an der Gesamtreibung zugunsten der Vollschmierung zu reduzieren, wodurch auch der Verschleiß der Bauteile verringert wird. Es ist durchaus möglich, daß auch die Polarität des VI-Verbesserers (Adsorption an der Metalloberfläche) und die visko-elastischen Eigenschaften der Polymere (hohe Relaxationszeit) hierbei eine gewisse Rolle spielen.Nach einem Vortrag auf der gemeinsamen Tagung der Deutschen Rheologen-Vereinigung und der Deutschen Rheologischen Gesellschaft am 10./11. April 1961 in Bad Oeynhausen.     

Einige Ergebnisse und meßtechnische Fragen zur Viskosimetrie an Glasschmelzen

Zusammenfassung Ein früher beschriebenes Rotationsviskosimeter für Glasschmelzen ist in seinem Meßbereich erweitert worden. Während das für Antriebsdrehzahl, Drehmoment und Schubspannung durch bauliche Maßnahmen erreicht wird, sind bei hohen Drehzahlen des eigentlichen Viskosimeterteils hydrodynamische Stabilität und Reibungserwärmung dafür bestimmend, und nur zu kleinen Drehzahlen hin ist der Bereich durch apparativen Ausbau zu erweitern. Das führte dann zu einem Viskositäts-Meßbereich an Glasschmelzen von etwa 10² bis 10^14,5 Poise bei Verwendung von zwei Meßkörpern; ohne Auswechseln des Meßkörpers gelangt man bis 10¹² Poise. In Schubspannungsbereichen 120000 bei 10⁸ Poise und etwa 170 bei 10¹² Poise bei einer maximalen Schubspannung von 4 · 10⁶ dyn · cm^–2 fließt das Glas wie eineNewtonsche Flüssigkeit. Das Kalibrierverfahren, die wichtigsten Korrekturen und die Eigenschaften des Hießfeldes werden diskutiert.Vorgetragen auf der Rheologen-Tagung vom 15. bis 17. Mai 1962 in Berlin-Dahlem.     

Long waves on a layer of a visco-elastic fluid down an inclined plane

Summary In this paper the finite amplitude stability of long waves on a layer of a second-order fluid flowing down an inclined plane is discussed. A systematic expansion procedure in terms of a parameterµ, which is the ratio of the undisturbed layer thickness to a representative length down the plane, is developed and solutions are obtained toO(µ ³). It is found that weakly non-linear monochromatic waves tend to attain equilibrium states for Weber numbers ofO(µ ^–2). This equilibrium amplitude first increases with increase in the elastic parameterM, reaches a maximum and then decreases withM. It is also shown that the second fluid behaves like a Newtonian fluid with its viscosity reduced through division by the factor 1 + (5M/2).

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Zusammenfassung In dieser Veröffentlichung wird die Stabilität von langen Wellen mit endlicher Amplitude in der Schicht einer Flüssigkeit zweiter Ordnung diskutiert, die längs einer geneigten Ebene abfließt. Es wird ein systematisches Entwicklungsverfahren nach einem Parameterµ angegeben, der das Verhältnis der ungestörten Schichtdicke zu einer repräsentativen Länge längs der Ebene beschreibt, und es werden Lösungen bis zur OrdnungO(µ ³) erhalten. Man findet, daß schwach nicht-lineare monochromatische Wellen für Weber-Zahlen der OrdnungO(µ ^–2) einem Gleichgewichtszustand zustreben. Die Gleichgewichtsamplitude nimmt mit wachsendem elastischem ParameterM zuerst zu, erreicht ein Maximum und fällt dann mitM wieder ab. Es wird schließlich noch gezeigt, daß sich die Flüssigkeit zweiter Ordnung wie eine newtonsche Flüssigkeit verhält, deren Viskosität jedoch durch Division durch einen Faktor 1 + (5M/2) reduziert ist.

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With 1 figure     

Langevin analysis of dumbbells with hydrodynamic interaction

Summary In this communication we consider the hydrodynamic interaction problem in dumbbell kinetic theory using the traditional Langevin analysis. The pre-averaged Oseen tensor is avoided in the formulation. It is shown that the behaviour of the dumbbell is qualitatively different from that predicted by models employing the pre-averaged Oseen tensor; the most important result is that the predicted non-Newtonian viscosity in a steady shearing flow now occurs at the experimentally observed order of magnitude of shear rate. This contrasts with the constant viscosity predicted by the pre-averaged calculation.

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Zusammenfassung In dieser Veröffentlichung wird das Problem der hydrodynamischen Wechselwirkung in der kinetischen Theorie der Hanteln mit der traditionellen Langevin-Analyse behandelt. Bei dieser Methode wird die Vorab-Mittelung des Oseen-Tensors vermieden. Es wird gezeigt, daß das Verhalten der Hanteln von demjenigen qualitativ verschieden ist, das durch das Modell des vorab gemittelten Oseen-Tensors vorausgesagt wird. Das wichtigste Ergebnis ist, daß die so bestimmte nicht-newtonische Viskosität für die stationäre Scherströmung jetzt größenordnungsmäßig mit der experimentell beobachteten übereinstimmt, im Gegensatz zu der bei der Vorab-Mittelung erhaltenen konstanten Viskosität.

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With 7 figures     

On scale-dependent effect in laminar flow of dilute polymer solution in tubes

Summary Presented are the results obtained in experiments on viscous flow of dilute aqueous solutions of polyethylene oxide in tubes of inner diameter ranging from 0.2 to 8.0 mm. Ostwald viscometers, horizontal capillary viscometers, and two special viscometric setups were used in the measurements. Results have shown that the solution viscosity varies with the changing tube diameter. This effect is not associated with the shear rate dependence or degradation. Laser Doppler anemometers were used to measure the velocity of polymer solutions in thin capillaries. No deviation from the Poiseuille profile was observed. Thus, it is not possible to explain the reduction of viscosity in thin capillaries by means of wall effect. Relationship between scale-dependent effect of viscosity and existence of large macromolecular aggregates is proposed. Anomalies of viscosity are responsible for the ambiguity in the intrinsic viscosity. Intrinsic viscosity, in particular, may be determined by means of the maximum or minimum viscosity. Difference between the maximum and minimum intrinsic viscosities changes with the molecular weight of dissolved polymer. Such differences were not noticed for low-molecular polymers.

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Zusammenfassung Es werden die Ergebnisse von Strömungsuntersuchungen an verdünnten wäßrigen Lösungen von Polyäthylenoxid in Rohren mit Durchmessern zwischen 0,2 und 8 mm vorgestellt. Dafür werden Ostwald-Viskosimeter, Horizontal-Kapillar-Viskosimeter und zwei Spezial-Viskosimeter verwendet. Die Ergebnisse zeigen, daß die Lösungsviskosität sich mit dem Rohrdurchmesser ändert. Dieser Effekt hat nichts mit Schergeschwindigkeitsabhängigkeit oder Degradation zu tun. Mit Hilfe eines Laser-Doppler-Anemometers wird das Geschwindigkeitsprofil von Polymerlösungen in dünnen Kapillaren gemessen. Dabei werden keine Abweichungen vom Poiseuille-Profil beobachtet. Infolgedessen läßt sich die Reduktion der Viskosität in dünnen Kapillaren nicht als Wandeffekt deuten. Als Ursache für die Durchmesserabhängigkeit wird die Bildung großer makromolekularer Aggregate zur Diskussion gestellt. Derartige Viskositätsanomalien sind für Unsicherheiten bei der Bestimmung des Staudinger-Index verantwortlich. Dieser kann sowohl mit dem Minimal- als auch dem Maximalwert der Viskosität gebildet werden. Die Differenz zwischen beiden Werten ist vom Molgewicht des gelösten Polymers abhängig. Bei Polymeren mit niedrigem Molgewicht werden solche Differenzen nicht beobachtet.

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With 6 figures and 1 table     

Response of bulk polymer under motion with constant stretch histories

Summary An experimental investigation of the behavior of a polymer specimen for a constant stretch history has been conducted for both strip biaxial extensional flow and simple extensional flow. It had been shown previously that the stress functional of a non-Newtonian fluid under motion with constant stretch history reduces to a function of the threeRivlin-Ericksen tensors. Here it is shown that the second order approximation of a simple fluid is not capable of describing the steady-state viscosity in both types of flow under very slow motion. By considering higher orders, however, one may obtain the material constants necessary to describe steady-state non-Newtonian viscosity for both strip biaxial extensional flow and simple extension flow.Steady-state viscosities have been determined at various constant stretch histories using undiluted polyisobutylene.Newtonian viscosity in pure shear flow and simple extensional flow are also compared. To describe the transient state, a new model is used to incorporate elastic behavior into the theory.

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Zusammenfassung Eine experimentelle Untersuchung des Verhaltens einer Polymerprobe unter konstanter Dehnungsgeschwindigkeit wurde für ein- und zweiachsige Beanspruchung durchgeführt. Es wurde früher gezeigt, daß das Spannungsfunktional einer nicht-Newtonschen Flüssigkeit unter konstanter Dehnung auf eine Funktion von dreiRivlin-Ericksen-Tensoren reduziert werden kann. Hier wird gezeigt, daß die Näherung zweiter Ordnung für eine einfache Flüssigkeit nicht fähig ist, die stationäre Viskosität in diesen beiden Verformungstypen mit sehr langsamer Bewegung zu beschreiben. Unter Berücksichtigung der Glieder höherer Ordnung kann man jedoch die zur Beschreibung der stationären nicht-Newtonschen Viskosität nötigen Materialkonstanten für beide Verformungsarten erhalten.Stationäre Viskositäten wurden für einige konstante Dehngeschwindigkeiten an unverdünntem Polyisobutylen bestimmt.Newtonsche Viskosität bei reiner Schubverformung und einfacher Dehnströmung wird auch verglichen. Ein neues Modell wird für die Beschreibung des nicht-stationären Zustandes benötigt, um elastisches Verhalten in die Theorie einzubeziehen.

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This paper represents one phase of research performed by the Jet Propulsion Laboratory, California Institute of Technology sponsored by the National Aeronautics and Space Administration, Contract NAS7-100.

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With 12 figures     

Non-Newtonian viscosity of concentrated polymer solutions

Summary The results of investigations of Newtonian and Non-Newtonian viscosity of solutions of various polymers in wide range of concentrations, temperatures, molecular weight of polymers in different solvents are presented here.These results show that the nature of solvent has a much greater effect on the viscosity of polar polymer solutions with very strong specific interaction than on the viscosity of non-polar polymer solutions.The nature of solvent affects not only the absolute value of viscosity, which as a rule, in the whole range of investigated shear stress is greater in poor solvent solutions than in good ones, but also determines the type of the flow curves.Solutions of flexible polymer (polyisobutylene) are characterized by complete flow curves regardless of the solvent nature. Solutions of rigid-chain polymer (acetyl-cellulose) are characterized by complete flow curves, both in good and in poor solvents. For the polystyrene solutions in good solvents incomplete flow curves and in poor solvents complete flow curves are observed.All these observations show that the anomaly of viscosity of polymer solutions is caused by two processes which occur simultaneously: the process of desintegration of structures and the process of orientation of chains and elements of the desintegrated structures.The structures presented in the solution dissociate under heat motion and activation heat and its changes with temperature and shear stress reflect very well the changes in the structure of solutions.The nature of solvent influences the value of critical molecular weight which in the case of good solvent is greater than in a poor one.

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Zusammenfassung Es werden die Untersuchungsergebnisse der Newtonschen und Nicht-Newtonschen Viskosität von konzentrierten Polymerlösungen in verschiedenen Lösungsmitteln innerhalb eines weiten Bereichs von Konzentration, Temperatur und Molekulargewicht der Polymeren mitgeteilt. Diese Resultate zeigen, daß die Art des Lösungsmittels einen wesentlich größeren Einfluß auf die Viskosität polarer Polymerlösungen mit starker spezifischer Wechselwirkung hat als auf die Viskosität nichtpolarer Polymerlösungen.Die Natur des Lösungsmittels beeinflußt nicht nur den Absolutwert der Viskosität, der üblicherweise im gesamten untersuchten Schubspannungsgebiet für schlechte Lösungsmittel größer ist als für gute, sondern auch den Fließkurvenverlauf. Unabhängig vom Lösungsmittel sind Lösungen von Polymeren mit flexiblen Ketten (Polyisobutylen) durch unvollständige Fließkurven gekennzeichnet. Die Lösungen von Polymeren mit steifen Ketten (Acetylcellulose) sind durch geschlossene Fließkurven sowohl in schlechten als auch in guten Lösungsmitteln charakterisiert. Die Polystyrollösungen ergeben bei guten Lösungsmitteln offene und bei schlechten Lösungsmitteln geschlossene Fließkurven.Diese Ergebnisse zeigen, daß die Viskositätsanomalie von Polymerlösungen von zwei gleichzeitig auftretenden Prozessen abhängig ist; dem Prozeß des Strukturzerfalls und dem Prozeß der Orientierung von Ketten und Elementen der zerfallenen Strukturen. Die in der Lösung existierenden Strukturen zerfallen durch die Wärmebewegung. Die Aktivierungswärme und ihre Änderungen in Abhängigkeit von Temperatur und Schubspannung geben die Strukturänderung der Lösungen sehr gut wieder. Die Art des Lösungsmittels beeinflußt die Größe des kritischen Molekulargewichts, das bei guten Lösungsmitteln größer ist als bei schlechten.

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Paper presented at the Conference on Advances in Rheology, Glasgow, September 16–18, 1969.     

Shear thickening phenomena in poly(vinyl)alcohol-borate complexes

Bizarre rheological properties of shear thickening complexes of poly(vinyl) alcohol and sodium borate have been investigated in Couette flow experiments. At least three distinct types of shear rate induced rheological transitions have been discovered. The type of shear thickening which results when a threshold shear rate is exceeded is reversible, and the threshold shear rate depends upon the composition. Typical rheological behaviorbelow andabove the threshold shear rate are as follows: Type I: shear thinning-shear thickening, Type II: shear thickening-erratic, Type III: Newtonian (low viscosity)-Newtonian (high viscosity). Normal stress effects and time dependent shear thickening have also been observed. The results are interpreted in the light of mechanisms advanced to explain gradient and time dependent shear thickening phenomena. Included is a concise literature survey of shear thickening phenomena.

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Zusammenfassung Es werden einige rheologische Eigenschaften von Scherverdickungskomplexen aus Poly(vinyl)alkohol und Natriumborat beschrieben. Die Art der Scherverdickung, die sich ergibt, wenn eine Schwellenschergeschwindigkeit beim Couette-Fließen überschritten wird, ist reversibel. Es lassen sich mindestens drei ausgeprägte Typen der durch die Schergeschwindigkeit induzierten Übergänge des rheologischen Verhaltens identifizieren.Die Schwellenschergeschwindigkeiten variieren stark, und zwar je nach der Zusammensetzung. Die Viskositätsgrößen unterhalb und oberhalb der Schwellenschergeschwindigkeit variieren erheblich, z. B. von 0,2 Poise bis 1 Poise oder von 3 Poise bis 80 Poise. Der Übergang im Fließverhalten wird von Normalspannungseffekten begleitet, die für fließende viskoelastische Flüssigkeiten typisch sind.Es kommen bizarre rheologische Effekte vor, wie beispielsweise Scherverdünnung/Scherverdickung, Scherverdickung/Seherverdünnung, Newtonsches Verhalten/Scherverdickung/Newtonsches Verhalten.Bei einigen Stoffen wird auch zeitabhängiges Scherverdickungsverhalten beobachtet.

     

The effect of a solid wall for the flow of dilute macromolecular solutions

Summary In the vicinity of a wall the behavior of the molecules of a fluid is not only influenced by neighboring molecules but also by the wall. For a macromolecular solution this implies that the constitutive equations cannot be employed in any finite system except for the calculation of average quantities if, in addition, one accounts for a velocity slip at the solid wall. For planeCouette flow of a dilute solution of flexible macromolecules idealized asHookean dumbbells the slip velocity,u _s , is evaluated under the assumption that the interaction between the solute molecules and the wall is a hard core repulsion. This furnishes a slip velocity in the direction of the flow so that the apparent viscosity goes down by increasing the ratio of the length of the molecules to the distance between the plates. Increasing the intrinsic viscosity and/or the concentration will enhance that effect.

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Zusammenfassung In der Nähe einer Wand wird das Verhalten der Moleküle einer Flüssigkeit nicht nur von Nachbarmolekülen, sondern auch von der Wand beeinflußt. Für eine makromolekulare Lösung bedeutet das, daß die rheologischen Stoffgleichungen in einem endlichen System nicht anwendbar sind. Zur Berechnung gemittelter Größen kann sie jedoch noch verwendet werden, vorausgesetzt, man zieht eine Geschwindigkeitsgleitung mit in die Betrachtung ein. Für die ebeneCouette-Strömung einer verdünnten Lösung flexibler Makromoleküle, die man durchHookesche Hanteln idealisiert, läßt sich die Gleitungsgeschwindigkeitu _s berechnen unter der Annahme, daß die Wechselwirkung mit der Wand rein abstoßend ist. Es zeigt sich, daß dies eine Gleitungsgeschwindigkeit in Strömungsrichtung nach sich zieht, so daß sich die scheinbare Viskosität der Strömung bei größer werdendem Verhältnis von Länge der Moleküle zum Plattenabstand erniedrigt. Eine Vergrößerung desStaudinger-Index und/oder der Konzentration vergrößert den Effekt.

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Paper presented at the Annual Conference of German Rheologists in Berlin, April 28–30, 1975.

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With 2 figures     

An electromagnetic transducer for dynamic measurements on gels in the audio-frequency range

Summary For dilute gels the values of the dynamic viscosity and dynamic rigidity are low in the audio-frequency range, and in consequence the penetration depth of an oscillatory disturbance is small. In such cases, measurements can be made by means of an electromagnetic transducer consisting of a thin-walled aluminium tube immersed in the test material and caused to perform rotational oscillations about its axis by an electromagnetic torque acting on a small coil attached to the tube. The coil, which lies in the field of an electromagnet, forms one arm of an impedance bridge supplied by an oscillator operating at the test frequency. Measurements are made on the change in the complex impedance of this coil when the electromagnet is switched on. Although this change is related in a rather complicated way to the values of the dynamic functions of the test material, a simple method has been devised for calculating those values from the measurements. The transducer can be used as an absolute instrument, but it is easier to calibrate it with Newtonian liquids of known viscosity. Results for typical gels obtained over the range 30–1000 Hz are shown together with results outside this range obtained by other methods. The transducer can also be used for very dilute polymer solutions and other elastoviscous liquids which have sufficiently low values of the dynamic functions.

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Zusammenfassung Für verdünnte Gele sind die Werte der dynamischen Viskosität und der dynamischen Elastizität im Audiofrequenzgebiet niedrig, so daß die Eindringtiefe einer periodischen Störung klein ist. In solchen Fällen kann man Messungen mit einem elektromagnetischen Transduktor ausführen, der aus einem dünnwandigen, in das zu untersuchende Material eingetauchten Aluminiumröhrchen besteht und mittels eines auf eine kleine an dem Röhrchen befestigte Spule wirkenden elektromagnetischen Drehmoments in Rotationsschwingungen versetzt wird. Die Spule, im Feld eines Elektromagneten, bildet einen Arm einer Impedanzbrücke, die von einem auf der Meßfrequenz arbeitenden Oszillator gespeist wird. Die durch Einschalten des Elektromagneten hervorgerufenen Änderungen der komplexen Impedanz dieser Spule werden gemessen. Obwohl diese Änderungen in sehr verwickelter Weise mit den Werten der dynamischen Funktionen des untersuchten Materials zusammenhängen, hat sich eine einfache Methode zur Berechnung dieser Werte aus den Meßresultaten finden lassen. Der Transduktor kann zur direkten Messung der Absolutwerte benutzt werden, es ist jedoch leichter, ihn mit Newtonischen Flüssigkeiten bekannter Viskosität zu eichen. Ergebnisse für typische Gele in einem Bereich von 30–1000 Hz werden vorgelegt, zusammen mit Ergebnissen außerhalb dieses Bereichs, die mit anderen Methoden gefunden wurden. Der Transduktor kann auch für sehr verdünnte Polymerlösungen benutzt werden und für andere elastoviskose Flüssigkeiten, die genügend kleine Werte der dynamischen Funktionen aufweisen.

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Paper presented at the Conference on Experimental Rheology, University of Bradford, April 17–19, 1968.