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对由Ru_3(CO)_(12)和RuCl_2制备的Ru/Al_2O_3催化剂进行的氧化预处理,显著地改变了催化剂在CO加氢反应中的选择性.在未经过氧化预处理或氧化预处理温度低于200℃时,主产物是C_2以上的烃类;而当氧化预处理温度在300℃或300℃以上时,主产物是甲烷.用H_2化学吸附法、TEM和XRD对y—Al_2O_3 载体上Ru粒子表征的结果表明:在H_2还原之后,载体上的Ru是一些粒径为10(?)左右的超微粒子或者这种超微粒子的聚集体,而在经过300℃或者更高温度下的氧化预处理及随后的还原之后,这些超微粒子或其聚集体转变成大的单晶.Ru粒子的这一微观形态的变化是引起催化剂选择性显著改变的根本原因.这—结果表明,对于负载型金属催化剂,不仅载体上金属粒子的分散度,而且这些金属粒子的微观形态也是决定催化剂在某些反应中的选择性的一个重要因素. 相似文献
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用在线质谱法研究了Ni/Al2O3催化剂上甲烷分解温度和时间对积炭的影响。实验结果表明:在600~800℃内甲烷在还原的Ni/Al2O3催化剂上可分解为表面碳物种(即NiXC)和氢气,这种表面碳物种在较低的温度下可扩散进入体相,在高温下可逐步转化为低活性的碳物种。在800℃下由于表面碳物种不能扩散进入体相,金属镍中心迅速被表面碳物种覆盖,导致甲烷分解反应失活。 相似文献
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铕对Pt-Sn/γ-Al2O3重整催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了添加RE2O3(RE=Eu)的Pt-Sn/γ-Al2O3重整催化剂的反应性能. 研究结果表明添加稀土后, 催化剂的液收增加, 芳产增加, 积炭降低. 采用氢氧滴定(TPT)、程序升温还原(TPR)、吡啶红外光谱(IRS)、程序升温氧化(TPO)等对催化剂进行了物化表征. 结果表明, 催化剂中添加RE2O3之后, 催化剂中Pt的两种活性中心不变, 但改变了两种活性中心的相对比率, 低温活性中心降低, 高温活性中心增加; 稀土与Pt和Sn之间发生相互作用, 产生了电子效应, 使得它们的还原峰温向低温移动; 载体的酸量减少, 酸性减弱. 相似文献
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含铈钒基SCR催化剂脱硝性能及SO失活机理研究 《燃料化学学报》2016,44(11):1394-1400
掺杂Ce到V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂中,并研究其NH_3-SCR脱硝性能及SO_2失活机理。结果表明,V_1W_5Ce_6 Ti表现出更好的脱硝活性。采用XRD、BET、FT-IR、TG-DSC、XPS等手段表征分析Ce对催化剂性能的影响,并提出V_1W_5Ce_6Ti硫失活机理。结果表明,Ce、V、W都能在催化剂中很好的分散,当Ce的掺杂量达到8%时,有明显的CeO_2特征峰出现。在250℃时,V_1W_5Ti(U)表面会有NH4HSO4和(NH_4)_2SO_4生成。掺杂Ce后,V1W5Ce6Ti催化剂的Brnste酸位和表面化学吸附氧都增加。Ce与烟气中的SO_2和H_2O结合生成硫酸铈盐,从而抑制硫酸铵盐的生成。同时也阻断了Ce~(3+)与Ce~(4+)氧化还原循环,破坏V-O-Ce结构,造成催化剂活性下降。 相似文献
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稀土改性Pd/Al2O3催化剂的性能:甲醇分解的活性和选择性 总被引:5,自引:0,他引:5
用稀土金属氧化物CeO2和La2O3改性γ-Al2O3担载Pd制备了一系列甲醇分解催化剂,并考察了Pd盐前驱体(氯盐或硝酸盐),稀土种类(镧或/和铈),经的含量(0%-30%),浸渍方法(顺序浸渍或共浸渍)地催化剂性能的影响。结果表明:CeO2能提高Pd/Al2O3催化剂的甲醇分解活性,La2O3能提高催化剂的CO和H2选择性,而CeO2和La2O3在γ-Al2O3上对Pd的催化性能表现出一种协同作用。在10%的La2O3和22%的CeO2共同改性的催化剂上,250℃,甲醇液体空速1.8h^-1条件下反应甲醇转化率达到91.4%,CO(H2)的选择性几乎为100%。 相似文献
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Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅱ.催化剂的表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用XRD,TPR和TPD/TPSR方法研究了CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2(及还原态)催化剂的物相结构、还原状况、酸碱性质及吸附状况,并与其它催化剂作了比较.XRD结果表明,此催化剂在还原前有以晶相存在的CuO,还原后以铜晶形式存在,而Al2O3,ZnO,ZrO2在还原前后均以无定形形式存在.TPR实验发现,共沉淀法制备的铜基催化剂只有一个耗氢峰,对应CuO的一种分布状态,且催化剂中ZrO2的存在促进了催化剂的还原.NH3-CO2双组分共吸附结果表明,CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂上有两种强度不同的酸中心(100℃,340℃)及弱碱中心(90℃).乙醇在催化剂上的TPSR结果表明,在110℃有乙醇的脱附峰,氢气及乙醛的生成峰在210℃,而在高温时则有CO,CO2及丙酮的脱附,整个过程中仅检测到微量乙酸乙酯的脱附(m/e=43) 相似文献
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Sunee Srihiranpullop Piyasan Praserthdam Tharathon Mongkhonsi 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2001,72(1):125-131
The cooperative effect on catalyst deactivation of Pt-based catalysts for dehydrogenation reaction was investigated using the combination of Pt-based/SiO2 and Al2O3. The presence of the effect was confirmed by reaction test, CO adsorption, H2-TPD and TPO. Considering conversion, active site, H2 uptake and the nature and amount of coke, interestingly, the physical mixture of Pt-based catalyst supported on SiO2 with 100-120 mesh and Al2O3 60-80 mesh was similar to Pt-based Al2O3. The concept of combination of two catalytic functions, acidity and metallic species, will certainly provide the possibility of better catalyst design. 相似文献
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浆态相甲醇合成催化剂的失活机理 总被引:1,自引:0,他引:1
浆态床甲醇合成过程具有重要的工业应用价值,影响该过程工业化的根本原因是催化剂易失活. 以合成气为原料,医用液体石蜡为溶剂,在5 MPa, 260 ℃和 1100 ml/(g·h)的反应条件下于浆态床反应器中考察了铜基甲醇合成工业催化剂C301的稳定性,并采用程序升温还原、 X射线衍射、透射电镜、扫描电镜、 扫描电镜能谱、元素分析和N2物理吸附等表征方法对不同失活程度的催化剂的物相组成和形貌进行了表征. 结果表明,在本实验条件下,失活催化剂无中毒现象,但随着反应时间的延长,催化剂晶粒长大,比表面积减小,积炭和热烧结现象较明显,但不伴随活性组分铜的流失. 相似文献
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氧化铝担载的贵金属铱基催化剂的制备及其对甲醇裂解反应的催化性能 总被引:3,自引:0,他引:3
以ZrO2, La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、 H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征. 结果表明, ZrO2, La2O3和MgO助剂的引入均能提高主产物氢气和CO的选择性. ZrO2是甲醇裂解反应的优良助剂,可以显著提高甲醇的转化率和氢气的收率. 氧化铝担载型贵金属铱基催化剂上存在强的氢溢流现象,这使催化剂具有良好的反应性能,同时有利于产物的脱附,氧化物助剂的加入能够进一步促进氢的溢流. 相似文献
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采用X射线衍射和X射线吸收精细结构表征手段对ZrO2改性前后的Co/SiO2催化剂在费-托合成过程中因结构变化而失活进行了研究. 不同失活程度的催化剂通过在常压微型固定床反应器中调节反应环境分压比p(H2O)/p(H2)进行的一系列模型实验来获得. 结果表明,Co0晶粒的氧化和长大均可导致Co/SiO2催化剂失活,在高的水分压条件下,氧化是主要的失活原因. 在相同条件下,经ZrO2改性的Co/SiO2催化剂的失活可以得到明显抑制,催化剂稳定性显著提高. 相似文献
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CO低温氧化Au/Al2O3催化剂的失活及稳定性 总被引:4,自引:0,他引:4
采用改进的等体积浸渍法制备了1.5%Au/Al2O3催化剂,考察了催化剂在CO低温氧化反应中的催化活性,比较了其在干燥的原料气和水汽饱和的原料气中的稳定性,考察了经水汽饱和或加热的空气处理后催化剂活性的变化,探讨了催化剂失活的原因. 结果表明, Au/Al2O3在水汽饱和的原料气中比在干燥的原料气中具有更好的稳定性,经水汽饱和或加热的空气处理后其活性均会下降. Au/Al2O3的失活主要包括CO氧化失活、热处理失活和水汽处理失活,前两种失活主要是因为催化剂中类似碳酸盐物种的生成和活性位上-OH 的脱除,是可逆失活; 而最后一种失活是不可逆的,主要归因于金颗粒的长大. 相似文献
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活性炭负载金催化分解空气中低浓度臭氧 总被引:3,自引:0,他引:3
采用等体积浸渍法制备了以煤质活性炭为载体的负载金催化剂,并运用N2吸附-脱附法和X射线光电子能谱对样品进行了表征.考察了该催化剂催化分解低浓度臭氧的活性,并研究了载体预处理方法和催化剂后处理方法对催化剂活性的影响.在常温,相对湿度为60%,臭氧浓度为45 mg/m3,空速为60 000 h-1的条件下,1.6 g活性炭经HNO3和NaBH4处理后负载金再经H2还原后的催化剂在反应最初的16 h内臭氧去除率稳定在100%,反应100 h后对臭氧的去除率仍在97%以上.表征结果表明,NaBH4还原处理使得活性炭比表面积、孔体积及石墨碳含量增加,含氧官能团下降,从而提高了催化剂的活性.载金后,催化剂比表面积和孔体积进一步增大,但石墨碳含量下降,C-O和COO-等含氧官能团增加.经臭氧氧化后,催化剂的比表面积和孔体积减小,石墨碳含量下降,C-O,COO-和C=O等含氧官能团增加,而金的粒径和价态并未改变,表明活性炭在金催化下被臭氧氧化. 相似文献