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改性X型沸石催化甲苯、甲醇侧链烷基化反应的研究进展 总被引:2,自引:0,他引:2
综述了三十年来国内外有关在改性X型沸石催化剂上,甲苯、甲醇侧链烷基化制备苯乙烯反应的研究状况。经过性改性的X型沸石具有合适的孔径和适当强度及数量的表面酸碱中心、表面酸碱中心的协同作用有利于反应活性及选择性的提高。参考文献126篇。 相似文献
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利用浸渍法对β沸石进行磷改性,制备了不同磷负载量的改性β沸石催化剂。采用XRD、SEM、EDX、MAS NMR、Py-FTIR、N2吸附-脱附和NH3-TPD手段对催化剂样品进行了表征,并且研究了改性β沸石在催化C9芳烃与丙烯烷基化反应中的性能。结果表明,β沸石经磷改性后,其形貌和晶体结构没有发生明显变化。然而,随着磷添加量的增加,β沸石的比表面积和表面硅铝质量比逐渐减小;磷与β沸石相互作用,改变了催化剂酸强度分布。β沸石上磷的负载量显著影响C9芳烃烷基化反应结果。与未改性的β沸石相比,β-0.5P催化剂烷基化反应活性明显提高,烷基化反应产物中C12+重芳烃的比例达到17%,m1,3,5-TMB/mC9值增加了5.3%,连续反应10 h,活性稳定;然而,当磷负载量过高,催化剂烷基化活性降低,异构化和歧化反应性能增强。 相似文献
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MCM-22沸石的孔结构和酸分布特性对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响 总被引:6,自引:0,他引:6
根据测试结果,得到了MCM-22和具有相同硅铝比的β沸石的酸中心数及其分布,系统地研究了反应条件对苯与丙烯烷基化反应产物分布的影响;结合扩散系数与扩散势能,讨论了产物分布与MCM-22沸石孔道及酸性质的关系,并与β沸石进行了比较.苯烷基化反应发生在MCM-22沸石的外表面上,其空间位阻较小;在相同的反应条件下,与发生在β沸石十二元环孔道内的苯烷基化反应相比,异丙苯的选择性低2%~4%,二异丙苯的选择性高0.5%~5%,三异丙苯的生成量多10余倍.位于MCM-22沸石十元环二维正弦波形孔道的B酸中心,由于空间位阻大,很难发生苯烷基化反应,但可发生丙烯齐聚反应,故MCM-22沸石上有较多的丙烯齐聚物生成.β沸石上生成正丙苯的量是MCM-22沸石上的3~4倍. 相似文献
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针对沸石分子筛在苯甲醇和三甲基苯的烷基化催化反应应用中存在催化活性低及微孔孔道内大量苯甲醇自醚化副反应导致产物选择性低这一难题, 通过引入等级孔结构提高外比表面积和有机杂化修饰封堵微孔孔道的双重策略, 在大幅提升可接触的外表面活性中心数量的同时有效降低苯甲醇进入微孔孔道内发生自醚化副反应, 开发出具有高反应活性及烷基化产物选择性的有机杂化介孔Beta分子筛材料, 大幅度提升了其对苯甲醇和三甲基苯的烷基化反应的催化活性和产物的选择性, 使苯甲醇的转化率从66.8%提升到了99.7%, 烷基化产物的选择性从14.8%提高到50.7%. 本工作为开发高活性及高选择性的烷基化催化剂提供了新的思路. 相似文献
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轻烃在改性ZSM-5催化剂上转化成芳烃与低碳烯烃的选择性控制 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了C3-C9烷烃在不同的改性ZSM-5沸石上的反应规律.过渡金属离子改性的ZSM-5沸石显示了较高的芳烃选择性,芳烃的选择性还取决于改性金属离子的脱氧能力并可通过预硫化得到改进.钾、钡改性的沸石显示了较高的烯烃选择性,增加钾含量,烯烃选择性显著提高,但也明显抑制了催化剂的活性;提高Ba含量,同样可提高烯烃选择性,但对活性影响不大.环己烯的模型反应结果表明,K,Ba的作用在于抑制了双分子氢转移反应和提高了脱氢能力.红外表征结果表明,沸石表面的羟基,因不同金属改性而发生不同的变化.此外,气相氧对提高烯烃和芳烃的收率有明显作用 相似文献
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金属氧化物改性的HZSM-5上甲苯与甲醇的烷基化反应 总被引:12,自引:0,他引:12
考察了La2O3,MgO以及La2O3-MgO复合改性的HZSM-5催化剂的孔结构、表面酸性和吸附性能,以及它们在甲苯与甲醇烷基化反应中的催化性能. 未经改性的HZSM-5上甲苯甲基化反应产物组成为热力学平衡组成,而改性后的催化剂上目标产物对二甲苯选择性提高,但反应活性下降. La2O3改性使HZSM-5孔径缩小,孔道变窄,强酸和弱酸酸量均降低,目标产物选择性明显提高; MgO主要分布在沸石外表面和孔口,因而MgO改性的HZSM-5孔口尺寸稍有缩小,另外强酸酸量减少,弱酸酸量略有上升,对二甲苯选择性略有提高; 而La2O3-MgO复合改性的催化剂上对二甲苯选择性显著提高,达到93%. 结果表明,反应的对位选择性是孔径和表面酸性同时调变的结果,孔径效应比酸性分布对催化剂的对位选择性影响更大. 相似文献
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铈改性丝光沸石在甲醇铵化反应中的应用 总被引:3,自引:0,他引:3
研究了氨和甲醇以及铈改性丝光沸石为催化剂,在常压固定床上选择性合成了二甲胺的反应,考察了温度氨醇比,甲醇液相空速等制备条件对催化剂的活性及二甲胺选择性的影响。 相似文献
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表面强酸分布——影响HZSM-5沸石对位选择性的主要因素 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了交换剂和改性处理对HZSM-5沸石在甲苯乙基化反应中对位选择性的影响,检测了反应初级产物的组成,用原位TPD法研究了沸石表面酸中心的催化性质。结果表明,孔径和酸性分布都是影响沸石对位选择性的重要因素,但是表面酸性的调变对提高HZSM-5沸石的对位选择性更为重要。对-甲乙苯是甲苯乙基化反应的初级产物,在表面异构化反应后生成间-甲乙苯。烷基化和异构化两种反应活性中心在酸强度上的差异很小,仅仅是所处位置不同。由于改性处理同时抑制了这两类活性中心,使HZSM-5沸石在甲苯乙基化反应中的对位选择性上升而活性下降,表现出反向变化关系。 相似文献
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铈改性丝光沸石在甲醇胺化反应中的应用 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了氨和甲醇以铈改性丝光沸石为催化剂,在常压固定床上选择性合成二甲胺的反应。考察了温度、氨醇比、甲醇液相空速等制备条件对催化剂的活性及二甲胺选择性的影响。 相似文献
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大孔沸石催化剂上苯与丙烯液相烷基化反应行为的研究 总被引:5,自引:1,他引:4
围绕具有工业实用价值的苯与丙烯液相烷基化制取异丙苯这一课题,对比考察了不同硅铝组成的HY型和Hβ型沸石的催化性能,利用烧炭试验、结炭前驱物萃取方法及色-质谱表征手段探索了沸石催化剂在烷基化反应中的结炭行为。烷基化试验结果表明,β沸石对异丙苯的选择性和催化剂稳定性都明显优于Y型,其异丙苯选择性可达96mol%以上。同时,提高原料苯烯比、降低反应温度或保持适当高的进料空速能够提高异丙苯的选择性。结炭催化剂的烧炭结果显示,在烷基化反应中Hβ比HY具有较强的抗结炭能力。结炭催化剂的溶剂萃取结果表明,反应中的液相苯能够有效地使催化剂孔道中的结炭前驱物种脱离催化剂表面,从而抑制结炭,提高催化剂的稳定性 相似文献