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焙烧温度对CuO/Fe2O3/ZrO2甲醇水蒸气重整制氢催化剂性能的影响 总被引:2,自引:2,他引:2
采用XRD、TPR和EXAFS等手段,考察了焙烧温度对CuO/Fe2O3/ZrO2物化性能和甲醇水蒸气重整制氢活性及其选择性的影响。结果表明,催化剂中氧化铜的晶粒随着焙烧温度的提高而增大,铜的配位环境发生变化。在焙烧温度623K-723K范围内,对甲醇水蒸气重整反应的甲醇转化率和氢选择性影响较小,其结构参数变化值较小。当焙烧温度提高到923K时,催化剂的活性因ZrO2晶化和铜组分的聚焦而显著降低。结果铁的加入使ZrO2的相变温度向后推移,并且有效地阻止了CuO颗粒的聚集。 相似文献
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助剂对Cu/Cr催化剂上甲醇部分氧化制氢的活性影响 总被引:4,自引:1,他引:4
曾研究了Cu/Cr二元催化剂上甲醇部分氧化制氢的反应,发现当Cu/Cr比为6:4时,催化剂的Cu^0比表面积最大,呈现出较好的活性。在Cu/Cr(6:4)催化剂中添加Fe,Zn,Al等8种助剂,考察其对甲醇部分氧化制氢催化性能的影响,并着重研究了Zn助剂的作用。实验结果表明,Zn的引入,有利于催化剂活性的提高。当Zn含量为10%时,催化剂活性最好。XRD表征结果表明,Cu/Cr催化剂的失活与其表面上的Cu物种烧结有关,Zn的引入可明显增强Cu/Cr(6:4)催化剂的热稳定性,提高其寿命。 相似文献
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Cu/Cr催化剂上的甲醇部分氧化制氢 总被引:8,自引:5,他引:3
采用共沉淀法,制得不同配比的Cu/Cr催化剂;考察了O2/CH3OH比对甲醇部分氧化制氢(CH3OH+1/2O2→2H2+CO2)反应活性的影响;利用TPR、XRD、BET、N2O测定Cu表面积等手段对Cu/Cr催化剂进行了表征。活性评价结果表明,在低的O2/CH3OH比时,Cu60Cr40催化剂的活性较差,但O2/CH3OH比接近0.5时,活性较好,且氢的选择性也较高,结合表征结果推测,催化剂中的Cu^ /Cu^0比可能决定了甲醇的转化率。 相似文献
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Cu/ZrO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应的研究Ⅱ反应条件的影响 总被引:3,自引:1,他引:2
采用沉淀法或醇凝胶法、浸渍法制备Cu/ZrO2催化剂,在常压微型固定床石英管反应器上进行乙醇水蒸气重整反应,采用程序升温还原(TPR)技术表征催化剂的还原特性。考察了催化剂还原温度、反应温度、水醇比、空速等对反应的影响以及催化剂的稳定性。结果表明,在300℃~500℃,随反应温度升高,乙醇转化率增大,H2选择性下降。不同还原温度对转化率的影响不是很大,对于H2选择性,300℃、400℃还原的催化剂优于500℃还原的催化剂。高水醇比有利于提高转化率和H2选择性。随空速增大,转化率和H2选择性呈现下降的趋势。8%Cu/ZrO2催化剂在400℃或450℃反应22h显示出良好的稳定性。 相似文献
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CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢 总被引:4,自引:1,他引:4
研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/A12O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250℃,水醇摩尔比为1.0,液体空速为3.28 h-1条件下,甲醇转化率为95.5%,氢气选择性为100%.此外,CeO2通过促进水气转化反应降低了重整气中CO的含量.Cu/CeO2/Al2O3催化剂在200 h的寿命实验中,活性仍保持在90.0%以上,而Cu/Al2O3催化剂在100 h的寿命实验中,活性已很快下降.XRD和TPR分析及表面元素分布结果表明,铜和铈相互作用促进了铜在催化剂表面的高度分散,阻止了铜晶粒团聚、烧结,促使铜晶粒细小化,促进了铜的还原,改善了Cu/CeO2/Al2O3催化剂的性能. 相似文献
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Cu/ZrO2催化剂上乙醇水蒸气重整反应的研究Ⅰ催化剂性能及其制备参数的影响 总被引:7,自引:2,他引:5
研究了Cu/ZrO2催化剂在乙醇水蒸气重整反应中的催化性能。用常规沉淀法、醇凝胶法制备了ZrO2载体;用浸渍法或共沉淀法制备了Cu/ZrO2催化剂。考察了ZrO2载体的制备方法以及Cu/ZrO2的制备参数对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、TEM及XRF等方法对催化剂的比表面积、孔容、晶相、表面形貌以及活性组分等进行了表征。同时,制备并比较了Ni/ZrO2、Cu/10MgO-90ZrO2和Cu/10CaO-90ZrO2催化剂的性能,考察了活性组分Cu、Ni的差异以及ZrO2载体的影响。在Cu/ZrO2催化剂(Cu的质量分数为8%)上,500 ℃~600 ℃乙醇转化率达到98%~100%、H2选择性为2.0~2.6(摩尔比)。 Cu/ZrO2与Ni/ZrO2机械混合有助于H2选择性的提高。在催化剂载体中添加MgO、CaO碱性物质可以使H2选择性提高1.3倍~2.0倍。浸渍法制备的Cu/ZrO2催化剂的性能优于共沉淀法。 相似文献
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Cu/SiO2模型催化剂上甲醇部分氧化制氢反应研究 总被引:2,自引:1,他引:2
采用浸渍法,制备了不同组成的Cu/SiO2、Cu/Zn/SiO2催化剂,考察了Cu负载量及Cu/Zn比对甲醇部分氧化抽制氢(CH3OH|1/2O2→2H2 CO2)反应的影响,结果显示,当Cu的负载量为10%、Cu/Zn比为7:3时,催化剂活性最好。H2-TPR、XRD、XPS等表征结果表明,催化剂的制氢活性与Cu^0有关,而大量Cu^ 与Cu^2 的存在则不利于催化剂活性的提高。Zn助剂的引入,有利于分散Cu^0物种,提高催化剂的活性;但由于同时稳定了Cu^ 物种,导致Cu2O物种的大量生成,从而提高了催化剂的还原温度,抑制了Cu^0的氧化还原过程(Cu^2 →Cu^ →Cu^0或Cu^ →Cu^2 ),降低了催化剂的活性。因此,对于Cu/Zn/M催化剂,存在一个最佳的Cu/Zn比。 相似文献
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CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢 总被引:6,自引:0,他引:6
研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/Al2O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250 ℃,水醇摩尔比为1.0,液体空速为3.28 h -1条件下,甲醇转化率为95.5%,氢气选择性为100%.此外,CeO2通过促进水气转化反应降低了重整气中CO的含量.Cu/CeO2/Al2O3催化剂在200 h的寿命实验中,活性仍保持在90.0%以上,而Cu/Al2O3催化剂在100 h的寿命实验中,活性已很快下降.XRD和TPR分析及表面元素分布结果表明,铜和铈相互作用促进了铜在催化剂表面的高度分散,阻止了铜晶粒团聚、烧结,促使铜晶粒细小化,促进了铜的还原,改善了Cu/CeO2/Al2O3催化剂的性能. 相似文献
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甲醇水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al2O3催化剂的研究 总被引:7,自引:5,他引:7
燃料电池作为一种无污染、高效率的能源引起世界各大汽车公司的广泛关注[1,2]。用于燃料电池的燃料目前研究较多的是氢气,用氢气作燃料存在储存、安全、运输等问题,寻求合适贮氢方法或替代燃料,实现车载制氢是解决问题的办法。甲醇作为液体燃料,因具有高能量密度,低碳含量,以及运输和贮存等优势成为车载制氢的理想燃料,甲醇水蒸气重整制氢反应也成为研究的热点[3~10]。车载制氢对甲醇水蒸气重整制氢反应体系中的产氢速率,氢气和CO的含量都有一定的要求。尤其对CO含量要求更为苛刻,因CO易引起燃料电池阳极催化剂中毒[11,12]。因此,开… 相似文献
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应用XRD,XPS,Mossbauer谱,TPR,CO化学吸附CO-TPD,CO+H2反应性能测试等手段研究了锰助剂对F-T合成制低碳烯烃Mn-Fe/ZrO2催化剂结构及催化性能的影响。结果表明,与Fe/Zr催化相比,加锰助剂后的催化剂F-T反应催化活性上升,甲烷选择性降低,低碳烯烃选择性增加。 相似文献
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板式反应器中甲醇自热重整制氢的研究 总被引:7,自引:2,他引:7
自行研制了一种高效的板式反应器,集预热、气化、重整、催化燃烧反应于一体。在该反应器中进行了一系列甲醇自热重整制氢实验,考察了反应器床层的温度分布及氧醇比、水醇比对甲醇重整制氢过程的影响。实验中重整温度保持在450 ℃~650 ℃,当甲醇的气体空速为4 000 h-1时,产生重整气3 m3/h~5 m3/h(重整气中氢气浓度44.0%~50.0%,CO浓度为10.0%~12.0%,产氢率为1.5m3/kg(CH3OH),系统处于常压。 相似文献
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SU Bao-Lian GUO Shen-DuChengdu Institute of Organic Chemistry Academia Sinica Chengdu. Sichuan 《天然气化学杂志》1995,(3)
The stability and the high temperature steam resistance of Ni/Al2O3 catalysis added with rare earth oxides were investigated. It was found that the addition of rare earth oxides resulted in great improvement in the stability and high temperature steam resistance of the catalysts through suppressing the growth of Ni crystallite, the oxidation of metal Ni and the formation of NiAl2O4. 相似文献
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SU Bao-Lian* GUO Shen-DuChengdu Institute of Organic Chemistry Acaderma Siiaca Chengdu Sichuan 《天然气化学杂志》1995,(2)
The Catalytic performances for methane steam reforming reaction ofNi/Al_2O_3(commercial), Ni/Al_2O_3 (developed surface )and Ni/Al_2O_3-R_xO_y (R israre earth oxide) Catalysts were investigated by means of X-ray diffraction,TG, SEM/ X-ray analysis, pulse gas chromatography,BET and Mercuryporsiniter techniques. The distribution of rear earth oxides on the supports,themetal-support (additives) interaction and the influence of rare earth oxideadditives on the dispersion of active components,catulytic activities,variationof nickel crystallites size,CO chemisorption,formation of NiAl_2O_4 as well asthe reducibility of the catalysts were examined.The presence of rare earthoxides in the Ni/Al_2O_3 (developed surface) results in great improvement ofstubility through suppressing the growth of Ni crystallites,the oxidation of themetallic Ni and the formation of NiAl_2O_4. The effect of heavy rare earth oxidesis more distinct than that of the light ones.Strong metal support interaction(SMSI) exists in Ni/Al_2O_3- R 相似文献
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铜含量对Cu/ZrO2和Cu—La2O3/ZrO2催化剂性能影响 总被引:4,自引:2,他引:2
本文考察了铜含量对CuZrO2和Cu-La2O3ZrO2催化剂性能影响。结果表明,当铜含量较低时,铜在催化剂中以高分散状态存在,并随铜含量增加,催化剂活性线性增加。当铜含量超过某一值,部分铜组分以体相铜形式存在,催化剂活性随铜含量变化不明显。因此,高分散铜为影响CuZrO2催化剂活性主要因素。 相似文献