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在常压下,以O2作氧化剂,评价了不同MoO3/SiO2(2─15Mowt%)催化剂对甲烷选择氧化为甲醛的反应性能,发现SiO2上担载的活性组分有一个最佳值,对应最佳催化活性.分别考察了添加V、Fe、Ni、Cr、Cu氧化物对MoO3/SiO2催化剂甲烷选择氧化制甲醛的活性和选择性的调变作用.MoO3/SiO2添加体系使甲烷的转化率都有所提高,但甲醛选择性有不同程度的下降,其中比较好的是MoO3·V2O5/SiO2催化剂,并研究了不同Mo/(Mo+V)(原子比)对反应活性和选择性的影响,发现V2O5添加量有最佳值.采用TPR、XRD、CO2─TPD等技术对催化剂进行表征并关联反应性能进行了讨论. 相似文献
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对硅胶负载钒磷氧化物(VPO) 催化剂( n(V)/ n(P) = 1) 催化2 ,6二氯甲苯(DCT) 氨氧化反应进行了研究. 考察了反应温度、空气/DCT 比和氨/DCT 比等因素对反应的影响. 反应温度对氨氧化反应影响较大,空气/DCT比和氨/DCT 比对反应的影响不很大. 最佳反应条件为: T= 673 K, n(air)/n(DCT) = 30 , n(NH3)/n(DCT)= 6 . 在此条件下,DCT转化率为90 % , 产率为57 % . 与使用(NH4)2[(VO)3(P2O7)2] 催化剂的文献报道值相比,反应温度降低40 K, 产率提高34 % .XRD分析结果表明, VPO/SiO2 催化剂中的活性组分以均匀分散的无定形状态存在,而未负载的VPO催化剂中存在αVOPO4 和βVOPO4 晶相. 相似文献
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Mo/SiO2及V改性的Mo/SiO2催化剂的微孔特征及其对甲烷部分氧化合成甲醛反应的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
在常压下评价Mo/SiO2催化剂的制备条件对反应性能的,利用N2的吸附等温线计算了Mo-V/SiO2催化剂的比表面积和孔径分布,进而讨论了不同的V加入量对Mo/SiO2催化剂的微孔特征及其催化性能的影响,找到了适宜的V/Mo质量比及使甲醛收率最高的最佳孔径,通过XRD和TEM的测试分析讨论了制备条件对微观状态的影响和V与Mo之间的相互作用。 相似文献
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VPO催化剂上丙烷选择氧化反应机理的分子探针研究赵如松,徐铸德(浙江大学化学系,杭州310027)关键词VPO催化剂,丙烷,选择氧化,分子探针,反应机理最近研究[1-2]表明,C30在VPO催化剂上可直接选择氧化成丙烯酸和乙酸。这种工艺与现行烯烃为原... 相似文献
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在常压下评价了Mo/SiO2催化剂的制备条件对反应性能的影响.利用N2的吸附等温线计算了MoV/SiO2催化剂的比表面积和孔径分布,进而讨论了不同的V加入量对Mo/SiO2催化剂的微孔特征及其催化性能的影响,找到了适宜的V/Mo质量比及使甲醛收率最高的最佳孔径.通过XRD和TEM的测试分析讨论了制备条件对微观状态的影响和V与Mo之间的相互作用. 相似文献
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用正戊醇和仲醇还原VOPO4.2H2O,以制备正丁烷氧化顺酐的V-P-O催化剂前驱物VOHPO4.0.5H2O,并用XRD,TG,SEM对共进行了表征。结果表明,由正戊醇还原VOPO4.2H2O合成的前驱物VOHPO4.0.5H2O的XRD,在(22)晶面衍射强度较强;而由仲戊醇合成的前驱物VOHPO4.0.5H2O的XD,在(001)晶面衍射强度较强。正戊醇还原VOPO4.2HO2合成的前驱物V 相似文献
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利用程序升温还原(TPR)方法,研究了甲烷部分氧化制甲醛催化剂MoO3/SiO2及添加金属氧化物的MoO3·MxOy/SiO2(M=V、Fe、Ni、Cr、Cu)催化剂上,活性组分在载体上的分散及MoO3与MxOy的相互作用.发现钼含量的提高不利于MoO3在SiO2上的分散,催化剂表面晶相MoO3随钼含量的提高而增多.SiO2上担载的活性组分有一个最佳值,对应于最佳催化活性.MoO3·MxOy/SiO2催化剂中MoO3与MxOy发生了不同的相互作用,影响催化剂表面的活性氧物种,导致它们对甲烷氧化活性和甲醛选择性的不同.MoO3·V2O5/SiO2是比较好的催化剂,且V2O5添加量有最佳值,对应甲烷氧化制甲醛也有较高的活性和选择性. 相似文献
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CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯Cu-Ni/V2O5-SiO2催化剂 总被引:11,自引:0,他引:11
采用表面反应改性法制备了V2O5-SiO2(VSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了VSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,用IR,TPD,TPSR和微反技术研究了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附与反应性能。结果表明,在Cu-Ni/VSiO催化剂上存在着金属位Cu-Ni合金,Lewis酸位V^n+和Lewis碱位V=O三类活性中心;CO2在金属位和Lewis酸位协同作用下可生成CO2卧式 相似文献
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甲苯气相选择氧化制苯甲醛Ⅲ.V_2O_5/TiO_2催化剂研究 总被引:3,自引:0,他引:3
制备了一系列不同V2O5负载量的V2O5/TiO2催化剂并用于甲苯气相选择氧化制苯甲醛.在VTi-10催化剂上,可获得苯甲醛产率12.0%的最佳结果.利用BET、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD-MS和化学分析法,考察了催化剂的结构和表面氧性质.发现载体TiO2上V2O5以晶相和高分散态两种形式存在.反应过程中,催化剂中V4+和V5+可调整到一定比例并趋于稳定,该调整时间约为100min. 相似文献
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在Mn-Na2WO4/SiO2催化剂上,考察了水蒸汽对惭烷氧化掊氢制乙烯反应伯影响。结果表明加入适量水蒸汽对提高乙烯选择性有利。在催化剂装量10mL,V(C2H6):V(O2):V(H2O)=1:0.65:3.8,GHSV=1600h^-1,740℃时,乙烯收率仍可以稳定在52%以上,过多加入水蒸汽将使催化剂活性很快下降,反应后的催化剂经XRD及XPS表征表明,不仅单层Na2WO4有流失,而且载体 相似文献
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Pd(OAc)2/HQ/FePc催化环己烯氧化合成环己酮反应机理 总被引:4,自引:0,他引:4
在醋酸钯[Pd(OAc)2]/氢醌(HQ)/酞菁铁(FePc)催化环己烯氧化合成环己酮反应中,应用XPS、UV-Vis,IR和循环伏安法考察了经剂各组分在反应前后存在状态,以及Pd(OAc)2,Pd(OAc)2/BQ(苯醌)对环己烯的作用,FePc对HQ的催化氧化,讨论了Pd(OAc)2/HQ/FePc催化环己烯氧化合成环己酮的作用机理。 相似文献
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本文用化学吸附、原位IR、和XPS考察了钒助剂对Rh2/SiO2催化剂的H2和CO化学吸附的影响.结果表明,1)CO吸附在RhI、RhⅡ和RhⅢ中心上分别产生孪生、线式和桥式CO表面吸附物种.2)H2主要解离吸附在RhⅡ和RhⅢ中心上,但CO能优先吸附;RhI中心对H2的化学吸附能力弱,但H2和CO能共吸附在RhI中心上形成表面羰基氢化物.3)Rh2-V/SiO2催化剂在573K还原后,铑与钒助剂的强相互作用主要发生在RhⅡ和RhⅢ与钒助剂之间,H2吸附比CO吸附受到更强烈的抑制.用覆盖模型可以较好地解释钒助剂对Rh2/SiO2催化剂的H2和CO化学吸附的影响. 相似文献
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负载型双氯基桥联双核钼(Ⅴ)催化剂的合成、表征及其催化合成碳酸乙烯酯的性能 总被引:2,自引:0,他引:2
用表面反应改性法合成了MoOCl/SiO2催化剂。分析测定结果表明:钼(Ⅴ)离子夺SiO2表面以双齿配位形式与表面氧刍合;双核钼(Ⅴ)间以u-双氯基桥联。用IR,TPD,TPSR-MS和TPSR-IR研究了MoOCl/SiO2催化剂对CO2与EO(环氧乙烷)的化学吸附特性及催化合成EC(碳酸乙烯酯)的反应性能。结果表明:CO2在催化剂表面形成桥式吸附态,桥基配体是表面反应的活性中心;EO在催化剂表 相似文献
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将金属氧化物蒸汽合成法(MetalOxideVapourSynthesisMOVS)制各的Ni-Mo(MOVS)-P/Al2O3催化剂用于喹啉的加氧脱氮(HDN)。结果表明,与常规方法制备的同类催化剂相比,MOVS催化剂具有较高的HDN活性,主要表现在C-N键断裂和苯环加氢催化活性的提高。在负载高含量MoO3方面,MOVS方法还有待进一步完善。文章还讨论了制备条件(酸度,载体种类等)对催化活性的影响。 相似文献
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VOHPO3·15H2O的合成及表征王晓晗黄仲涛(华南理工大学化学工程系,广州510641)关键词亚磷酸氧钒,表征,结晶,溶剂分类号O643/TQ11钒磷氧化物(VPO)是正丁烷氧化制顺酐的工业催化剂[1],但其前驱物VOHPO4·05H2O... 相似文献