BaO对Pd/Al2O3上CH4催化燃烧性能的影响

以醋酸钯为前身盐, BaO-Al2O3复合氧化物为载体制备了系列负载型钯催化剂. BET和XRD表征结果表明,复合氧化物在制备过程中发生固相反应所生成的BaAl2O4 可以阻止γ-Al2O3向α相的转变,显著增强Al2O3的热稳定性.以甲烷燃烧为模型反应的评价结果表明, BaO的引入提高了催化剂上甲烷燃烧反应的活性和稳定性.     

甲烷的催化燃烧: La,Ce和Y离子对高比表面MnO2改性作用

在高比表面ＭｎＯ２前体中添加Ｌａ，Ｃｅ和Ｙ等离子，用ＢＥＴ，ＸＲＤ和Ｈ２－ＴＰＲ等技术研究了其对ＭｎＯ２的改性作用，结果表明，与未加助剂的ＭｎＯ２催化剂相比，Ｌａ／ＭｎＯ２，Ｃｅ／ＭｎＯ２和Ｙ／ＭｎＯ２催化剂对甲烷催化燃烧的活性有所降低，但３种离子均有效地阻止ＭｎＯ２在高温下结晶，提高催化剂的热稳定性，使其在高温下可维持较大的比表面积，综合考虑催化剂的活性和稳定性，Ｙ离子对ＭｎＯ２的改性作用最佳。     

甲烷的催化燃烧 La,Ce和Y离子对高比表面MnO_2的改性作用

在高比表面ＭｎＯ２前体中添加Ｌａ，Ｃｅ和Ｙ等离子，用ＢＥＴ，ＸＲＤ和Ｈ２ＴＰＲ等技术研究了其对ＭｎＯ２的改性作用．结果表明，与未加助剂的ＭｎＯ２催化剂相比，Ｌａ／ＭｎＯ２，Ｃｅ／ＭｎＯ２和Ｙ／ＭｎＯ２催化剂对甲烷催化燃烧的活性有所降低，但３种离子均有效地阻止ＭｎＯ２在高温下结晶，提高催化剂的热稳定性，使其在高温下可维持较大的比表面积．综合考虑催化剂的活性和稳定性，Ｙ离子对ＭｎＯ２的改性作用最佳．     

Ni-Nb2O5和Ni-Cu-Nb2O5催化甲烷燃烧活性研究

在微型固定床反应器中考察了新型甲烷催化燃烧催化剂Ni-Nb2O5和Ni-Cu-Nb2O5的活性．实验结果表明，含Nb2O5的Ni及Ni-Cu双金属催化剂具有好的催化甲烷低温燃烧性能，其甲烷转化率与反应温度、活性组分含量和空速有关．70％Ni担载量的Ni-Nb2O5催化剂可使甲烷在500℃时完全转化，并具有稳定的催化活性．Ni-Cu-Nb2O5体系催化剂中，Ni／Cu比为65／25时催化剂具有最佳的活性；该催化剂中Nb2O5可以在一个比较宽的范围内调节，并在此调节范围内可使甲烷在550℃温度下完全转化．     

过渡金属氧化物催化剂上甲烷催化燃烧的研究

与传统燃烧方式相比 ,催化燃烧因具有能量利用率高 ,且基本无污染等突出优点而受到人们的重视。以Ｐｄ为代表的贵金属燃烧催化剂[1] 的研究发展得较为完善 ,但价格昂贵使这类催化剂难以被推向实用。而过渡金属氧化物则价格便宜 ,并且也被认为是很有潜力的燃烧催化剂[2 ] 。但这类催化剂的高温稳定性差 ,活性也远不及贵金属催化剂。为此 ,人们试图使用Ｌａ ,Ｓｒ等作为助剂 ,使其与活性组分生成具有钙钛矿结构的化合物 ;或使用六铝酸盐催化剂[3] 来克服过渡金属氧化物催化剂的缺点。这些方法对过渡金属氧化物催化剂的性能有所改善 ,但催化剂…     

Ir/ZrO2催化剂对甲烷催化燃烧性能的研究

采用浸渍法制备了ZrO₂为载体负载Ir的催化剂(Ir/ZrO₂), 考察了催化剂的CH₄催化燃烧性能. 采用X射线衍射(XRD), 拉曼光谱(Raman), X射线光电子能谱(XPS), 氢气程序升温还原(H₂-TPR)等技术对催化剂的结构和Ir物种的存在形式进行了表征. 结果表明, Ir/ZrO₂催化剂中Ir是以IrO₂形式存在的, Ir/ZrO₂催化剂的CH₄燃烧表观活性随着Ir负载量的增加而提高, 并且催化剂表现出较高的催化活性和良好的反应稳定性. 在低Ir负载量(≤1%)时, CH₄燃烧的转换频率(TOF)随着Ir粒子的增大而提高|然而高Ir负载量(≥1%)时, TOF随着Ir粒子的增大保持不变.     

Ni/ZrO2催化剂对CH4部分氧化反应的催化性能

ＣＡＴＡＬＹＴＩＣＰＥＲＦＯＲＭＡＮＣＥＯＦＮｉ／ＺｒＯ２ＣＡＴＡＬＹＳＴＳＦＯＲＣＨ４ＰＡＲＴＩＡＬＯＸＩＤＡＴＩＯＮ＊ＺｈａｎｇＹｕ，ＭａＺｉｆｅｎｇ（ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＣｈｅｍｉｃａｌＥｎｇｉｎｅｃｒｉｎｇ，ＳｏｕｔｈＣｈｉｎａＵｎｉｖｅ...     

NiO/SnO2-ZrO2催化剂的制备及甲烷燃烧催化性能的研究

利用正交分析，通过溶胶凝胶－超临界干燥及复合浸渍的方法制备了NiO/SnO2-ZrO2催化剂，进行了活性评价，考察了前驱物、NiO、SnO2含量及制备方法对催化剂活性及稳定性的影响，并采用XRD、TEM对催化剂进行了表征分析，结果表明：NiO/SnO2-ZrO2催化剂具有良好的甲烷燃烧催化性能（t100%=640 ℃），其活性、稳定性与制备参数密切相关，其中NiO含量是影响催化剂活性、稳定性的最主要参数，它对催化剂稳定性和活性的影响规律正相反； SnO2组分的添加使ZrO2单斜相稳定，对催化剂起到了良好的稳定化作用，发现当SnO2含量在6 mol％左右时，催化剂具有较好的稳定性；对于制备方法，在凝胶前加入活性组分有利于催化剂的高活性，而在凝胶后加入活性组分，则有利于催化剂保持较好的稳定性；活性组分前驱物对催化剂性能影响不大，采用Ni(NO3)2作为前驱物较为合适。     

Ni-Ce-O/ZrO2催化剂上甲烷低温催化燃烧

Ni-Ce-O/ZrO2催化剂上甲烷低温催化燃烧;甲烷;催化燃烧;NiO;CeO2     

钴-锆复合氧化物催化剂的水热合成及甲烷低温催化燃烧性能

采用水热法制备了系列CoOx／ZrO2复合氧化物催化剂．其中钴与锆的摩尔比分别为1：9，2：8，3：7，4：6，5：5，6：4，7：3，8：2和9：1．甲烷低温催化燃烧测试表明，水热法制得的该系列催化剂有良好的低温催化活性和稳定性．     

Ce1-xNixO2/Al2O3/FeCrAl催化剂的制备及其甲烷催化燃烧性能

以FeCrA l合金薄片为基体,A l2O3为过渡载体,Ce1-xN ixO2(x=0.1-0.3)、CeO2和N iO为活性组分,制备了Ce1-xN ixO2/A l2O3/FeCrA l、CeO2/A l2O3/FeCrA l和N iO/A l2O3/FeCrA l金属基整体式催化剂,在固定床微型反应器中评价了催化剂的甲烷催化燃烧性能,用SEM、XRD、TPR等方法对催化剂的物相、表面形貌和氧化还原性进行了表征.结果表明,Ce1-xN ixO2在催化剂表面的分散性比CeO2和N iO要好;Ce1-xN ixO2/A l2O3/FeCrA l(x=0.1-0.3)催化剂具有好的催化活性和高温稳定性,CeO2/A l2O3/FeCrA l和N iO/A l2O3/FeCrA l催化剂有好的初活性但高温稳定性较差;活性组分与A l2O3和FeCrA l金属基体之间存在较强的相互作用.     

改进的MnOx-CeO2复合氧化物催化剂上甲烷低温催化燃烧

在Mn含量不变的条件下, 通过调变前驱体Mn(NO3)2与KMnO4的添加量, 以共沉淀法制备了改进的MnOx-CeO2催化剂, 采用XRD, LRS, XPS和TPR测试手段对催化剂进行了表征, 并研究了对甲烷催化燃烧的低温性能.     

Au/CeO2催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

采用水溶液沉淀法和沉积-沉淀法分别制备了CeO2载体及相应Au/CeO2催化剂,以CO氧化反应为表征反应,考察了载体制备条件,催化剂的焙烧温度、预处理温度和气氛以及活性组分负载量对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET、XRD和TEM表征,分析了影响催化剂活性的原因.结果表明,载体的制备条件对催化剂的活性有一定影响,经微波处理的载体负载活性组分后,由于活性组分和载体的接触较紧密,因此有利于催化剂活性的提高.催化剂的最佳焙烧温度为300℃,最佳活化温度为300℃,气氛为空气,最佳金负载量为4%.     

M/(MgO)y(CeO2)1－y(M=Ni、Co、Cu)催化剂的催化甲烷燃烧性能

采用溶胶凝胶法制备了M/(MgO)_y(CeO2)_1－y(M=Ni、Co、Cu)催化剂. 研究了催化剂Ni/(MgO)y(CeO₂)_1－y催化活性与Ce含量的关系, 当y＝0.9时, 催化剂的活性和稳定性最好. 对比研究了(MgO)_0.9(CeO2)_0.1为载体, 负载Ni、Co、Cu活性组分的催化剂催化甲烷燃烧性能. 结果表明, 负载Cu的催化剂活性最好, 但二次评价后催化剂已烧结；负载Ni的催化剂活性与负载Cu的催化剂相差不大, 且稳定性最好, 经1000 ℃焙烧的Ni/(MgO)_0.9(CeO2)_0.1催化剂比表面仍有14.32 m₂•g^－1, 具有较高的催化活性和很好的热稳定性；负载Co的催化剂活性不如前两者, 稳定性居中, 但比表面降低得最少, 抗烧结能力强.     

MnOx／Al2O、MnOx／BaO—Al2O3催化剂的制备、表征及其对甲烷低温燃烧的催化活性

改变锰的负载最及前驱体,制备了MnOx/Al2O、MnOx/BaO-Al2O3系列催化剂;采用X-射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）对催化剂进行表征,并考察了BaO的加入对CH4低温燃烧催化活性的影响。结果表明,用醋酸锰作前驱体与用硝酸锰制备的催化剂相比,其活性组分分散性好、氧中心活性高,催化CH4低温燃烧的活性高。在Al2O3载体中掺入BaO,催化剂的氧中心数目的没有明显变化,但氧中心活性有所下降,因而降低了对CH4低湿燃烧的催化活性。     

Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比对整体式铁基催化剂上稀薄甲烷燃烧的影响

采用共沉淀法和胶溶法分别制备了高性能的储氧材料Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95(OSM)和耐高温高比表面的La-Ba-Al2O3,并以它们为载体,制备了一系列整体式铁基催化剂.考察了该系列催化剂对甲烷稀薄燃烧的催化性能.并用低温N2吸附-脱附,储氧量(OSC)测试,X射线衍射(XRD)和H2程序升温还原(H2-TPR)等测试手段考察了不同Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比对催化剂特性的影响.活性测试结果表明,当Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比为1:1时新鲜和老化催化剂的活性均最好,新鲜催化剂可在50000h-1的高空速条件下使含量为1%(体积分数)的甲烷在446℃起燃,553℃完全转化;低温氮气吸附-脱附测试结果和H2-TPR表明,不同的Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比使催化剂表现出不同的织构性能和还原性能;XRD测试结果表明,OSM以均一固溶体存在,Fe高度分散在载体上.综合以上表征手段得出:合适的Ce0.45Zr0.45Y0.07La0.03O1.95/La-Ba-Al2O3质量比导致催化剂具有优异的稀薄甲烷催化燃烧活性和热稳定性.     

高活性锆掺杂钴催化剂的制备及其催化甲烷燃烧性能研究

由水热法制备了掺杂锆摩尔百分比为0，10，20，30．40，50％的钴催化剂，该系列催化剂对甲烷的低温催化燃烧显示出高活性．其中，10％Zr掺杂的催化剂活性最好，可在370℃使甲烷转化率达100％．XRD分析表明，该法制得的催化剂中的活性四氧化三钴物种是由一种晶态的碳酸钴前体分解而成，Co3O4为粒径在20～40nm之问的纳米粒子．用热重分析(TG)研究了碳酸钴前体的热分解行为．     

Deep Oxidation of Methane Over Cu and Ag Modified Manganese Oxide Catalysts

Cu-Mn and Ag-Mn composite oxide catalysts were prepared by the modification of high specific surface area MnO₂ precursor with Cu or Ag, and used for CH₄ deep oxidation. The results were compared with that of unmodified MnOx. It is found that both Cu and Ag additives increase the oxidation activity of manganese oxide below 420°C; however, only Ag lowers the CH₄ complete oxidation temperature (T₉₈), whereas Cu increases the T₉₈. The catalysts were characterized by means of BET, XRD and H₂-TPR. Due to the synergetic effects of Cu and Ag ions with manganese oxide, the activity of the oxygen species is improved, leading to the increase of the oxidation activities of the modified catalysts, especially below 420°C.