Cu/SiO2气凝胶催化剂上CO的催化氧化性能

如何消除CO对环境造成的污染,是当前人们所关心的课题之一.催化氧化是消除CO的一种有效方法.常用的CO氧化催化剂多以贵金属为基础.目前,对非贵金属催化剂的研究也正在进行,其中,过渡金属Cu、Co、Fe等对CO的氧化有较好的催化作用.     

Au/CeO2催化剂的制备及其对CO催化氧化性能的研究

采用水溶液沉淀法和沉积-沉淀法分别制备了CeO2载体及相应Au/CeO2催化剂,以CO氧化反应为表征反应,考察了载体制备条件,催化剂的焙烧温度、预处理温度和气氛以及活性组分负载量对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了BET、XRD和TEM表征,分析了影响催化剂活性的原因.结果表明,载体的制备条件对催化剂的活性有一定影响,经微波处理的载体负载活性组分后,由于活性组分和载体的接触较紧密,因此有利于催化剂活性的提高.催化剂的最佳焙烧温度为300℃,最佳活化温度为300℃,气氛为空气,最佳金负载量为4%.     

CO在纳米CeO2负载的Pd-Cu催化剂上的低温催化氧化

用溶胶-凝胶法制得了平均晶粒度为15nm的CeO2粉体,并用浸渍法制备了Pd-Cu/纳米CeO2催化剂;通过XRD、SEM和HRTEM等表征手段研究了纳米CeO2粉体和Pd-Cu/纳米CeO2催化剂的性能;考察了催化剂对CO的低温催化氧化活性.结果表明纳米CeO2粉体负载的Pd-Cu催化剂对CO的低温催化氧化活性明显优于一般CeO2颗粒负载的Pd-Cu催化剂,其CO完全氧化的最低温度比Pd-Cu/热分解法CeO2催化剂低约70℃,比Pd-Cu/工业CeO2催化剂低约130℃.因此,纳米CeO2粉体作载体可极大地提高Pd-Cu催化剂的CO氧化性能.     

CO在纳米CeO2负载的Pd-Cu催化剂上的低温催化氧化

用溶胶一凝胶法制得了平均晶粒度为15nm的CeO2粉体,并用浸渍法制备了Pd-Cu/纳米CeO2催化剂;通过XRD、SEM和HRTEM等表征手段研究了纳米CeO：粉体和Pd-Cu/纳米CeO2催化剂的性能;考察了催化剂对CO的低温催化氧化活性。结果表明：纳米CeO2粉体负载的Pd-Cu催化剂对CO的低温催化氧化活性明显优于一般CeO2颗粒负载的Pd-Cu催化剂,其CO完全氧化的最低温度比Pd-Cu,热分解法CeO2催化剂低约70℃,比Pd-Cu,工业CeO：催化剂低约130℃。因此,纳米CeO2粉体作载体可极大地提高Pd-Cu催化剂的CO氧化性能。     

Cu/SiO2纳米气凝胶的组成及催化氧化CO性能研究

以硝酸铜、 正硅酸乙酯和硝酸铈为原料, 利用溶胶-凝胶-超临界流体干燥技术制备了不同n(Cu)/n(Si)的用于CO催化氧化的Cu/SiO2系列气凝胶催化剂. 利用TEM、 XRD、 物理吸附、 微型反应器和气相色谱等对试样进行了表征. TEM观察结果显示, 试样中含有介孔的气凝胶结构, 5 nm左右的Cu粒子均匀地分布在SiO2的网络组织中. BET分析结果表明, 试样的比表面积均在140 m2/g以上. XRD分析结果显示, 添加铈前后, 试样的物相发生了从Cu 2+ →Cu+ →Cu的转变, 使试样的催化活性进一步提高. 试样的催化氧化CO活性表明, 组分中铜含量的不同及铜的不同物种直接影响试样的催化氧化CO的活性, 当组分中n(Cu)/n(Si)=2时, Cu/SiO2试样上CO完全氧化的温度降为210 ℃; 于400 ℃低温焙烧, 可使试样中有效活性组分全部转变成纳米晶CuO, 并进一步降低了CO完全转变成CO2的温度; 添加少量铈组分, 使试样催化氧化CO的tstart, t50及t90温度提前20 ℃以上, Cu/SiO2试样催化氧化CO动力学研究结果显示, 试样降低CO氧化温度的实质是降低了CO氧化的反应活化能.     

CuO/CeO2催化剂的催化氧化性能及其表征

用CO流动反应法 ,程序升温还原 (TPR) ,光电子能谱 (XPS)和X射线衍射Rietveld分析等技术研究了CuO ,CeO2 及CuO/CeO2 各组分催化剂。结果表明 :单组分的CuO和CeO2 对CO的氧化活性较低 ,但CuO与CeO2 形成复合氧化物后 ,其CO氧化活性明显提高 ,这可能与铜物种在CeO2 表面的价态 (Cu2 + 和Cu+ ) ,分散状态和还原性能有关。CuO在CeO2 上的负载量对铜物种在CeO2 表面形成的价态 (Cu2 + 和Cu+ )至关重要 ,CuO的负载量为 1 0 %时 ,XPS检测不到Cu2p3/2 (eV)结合能 ;当CuO的负载量为 5 0 %时 ,CuO主要以Cu2 + 和Cu+ 形式存在 ,而负载量大于 5 0 %时 ,CuO则以Cu2 + 形式存在。由于形成了CuO/CeO2 复合氧化物 ,使离子半径小于Ce4 + 的CuO进入了CeO2 晶格 ;当CuO的负载量达到 5 0 %时 ,CuO的晶粒尺寸值为最小 ( 6 1nm) ,而晶格畸变值为最大 ( 2 86× 10 - 3) ,此时 ,催化剂具有较高的表面能和最佳的CO氧化活性     

La2O3助剂对Au/TiO2催化氧化CO性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2以及La2O3-TiO2载体,再用沉积沉淀法制备Au/TiO2和Au/La2O3-TiO2催化剂,并对催化剂的CO氧化反应活性进行测试.结果表明,La2O3助剂可以显著提高催化剂催化氧化CO的活性.X射线衍射(XRD)、程序升温脱附(TPD)、N2吸附-脱附(BET)表征结果表明,La2O3助剂不仅提高了催化剂比表面积,抑制了TiO2晶粒尺寸的长大,并且增强了TiO2的晶格应变,在O2气氛吸附过程中主要在TiO2表面形成O-物种.原位傅立叶变换红外(FT-IR)结果进一步表明,La的掺杂不仅提高了吸附在Au活性位CO的氧化速率,还使TiO2表面形成第二种活性位,从而显著提高了催化活性.     

CO2对Cu-Ce-O催化剂催化氧化CO活性的影响

用CO作为探针研究CeO。的表面性质,以及研究CO和CO。与CeO。的相互作用,已有不少报导［‘－’1．Br。ysse等人发现CO在CeO。上的吸附,总伴随着催化剂的还原和COZ的生成;CO。在CeO。上的吸附不总是可逆的,CO。的存在会降低其对CO的催化氧化活性,对反应有抑制的影响,甚至会使表面中毒问．也有报导在CO或COZ气氛下,有证据表明CeO。有不利干活性的碳酸盐物种形成;反应中生成的C（）。也可能吸附在表面上形成稳定的碳酸盐,从而抑制反应的继续进行k‘］．＊0。对O;－O－（）催化剂在催化氧化以）中的影响报导比较少问．…     

V-P-O/SiO_2催化剂上苯氧化的ESR研究

用浸渍法制备组成通式为(V_2O_5)_(20)(P_2O_5)_2(SiO_2)_(100)(0相似文献   

碘酸改性溶胶凝胶法制备CuO/CeO2催化剂及富氢条件下催化CO氧化

采用一种碘酸改性的柠檬酸溶胶-凝胶法制备了CuO/CeO₂催化剂, 研究其在富氢气氛中CO优先氧化反应(CO-PROX)的催化活性. 与传统柠檬酸溶胶-凝胶法制备的催化剂相比, 碘酸改性溶胶-凝胶法制备的催化剂活性更好. 程序升温还原、 X射线衍射、 透射电子显微镜和X射线光电子能谱等表征证明该催化剂粒径较小, 表面含有更多的Ce³⁺及还原性氧化铜物种, 有利于提高催化剂的催化活性.     

CO Oxidation on Cu/MgO-SiO2 Sol-Gel Derived Catalysts

Sol-gel Cu//MgOSiO₂ catalysts were prepared gelling tetraethoxysilane (TEOS), magnesium ethoxide and copper acetylacetonate at pH 3 and pH 9. The catalysts shown specific surface areas ca. 500 m²/g and 140 m²/g for pH 9 and pH 3 preparations respectively. Si(OH) and Si(OH)₂ hydroxy groups were observed by MAS-RMN spectroscopy in both preparations. CO₂-TPD and NH₃-TPD desorption thermograms showed that acid and basic sites were formed on the catalysts surface. It has been found that the catalysts having the highest density of basic sites were the catalysts showing the highest activity for the CO oxidation. It is proposed that the catalytic activity depends of the relative Cu⁼¹/Cu⁼² stability given by the support acidity.     

Cu含量对Pd-Cu/铝土矿CO氧化催化剂结构和性能的影响

利用资源丰富的天然铝土矿经NaOH溶液水热处理后焙烧,获得比表面积达174 m²·g^-1铝土矿载体,制备了双金属Pd-Cu为活性组分的催化剂,金属Pd负载量为0.5%（质量百分数）,以CO氧化反应为探针反应,详细考察了Cu含量的变化对催化剂物化性能的影响。研究发现,Cu的引入有利于提高金属Pd的分散度,同时随着Cu含量的变化,金属Pd与Cu之间以及金属与铝土矿载体之间的相互作用随之改变。催化剂的CO氧化反应性能评价结果表明,Pd和Cu负载量分别为0.5%和4%的样品（PdCu₄/MB）催化反应性能最佳。结合表征结果认为,PdCu₄/MB的高活性归因于良好的Pd和Cu分散度,金属Pd、Cu以及金属与载体之间较强的相互作用。此外,CO-TPD表征结果说明较强的CO吸附能力和从载体中获取氧的能力也有利于提高PdCu₄/MB样品的CO氧化反应性能。     

酸化膨润土负载金催化剂用于CO氧化

用盐酸和硫酸对膨润土（Ben）进行改性处理,采用浸渍法（IMP）、沉积-沉淀法（DP）和阳离子吸附法(CA)制备改性膨润土负载的金催化剂,以CO氧化作为探针反应对催化剂的催化性能进行了研究,采用BET、XRD、TEM和TPD等对催化剂进行表征。 结果表明,经过简单的酸处理后的膨润土比表面积和孔体积有了大幅度的提高,硫酸酸化的膨润土作为载体较之盐酸酸化土更容易得到活性较高的金催化剂,XRD粒径计算结果和TEM观察结果证明,硫酸酸化的膨润土作为载体相比盐酸酸化土可以得到Au颗粒度更小的催化剂。 不同制备方法中,阳离子吸附法能较好的将Au负载于膨润土载体上,得到小颗粒的金催化剂,且在吸附48 h、450 ℃焙烧、150 ℃下H2还原的预处理条件下得到的催化剂活性最好。     

Cu含量对Pd-Cu/铝土矿CO氧化催化剂结构和性能的影响

利用资源丰富的天然铝土矿经NaOH溶液水热处理后焙烧,获得比表面积达174 m²·g^-1铝土矿载体,制备了双金属Pd-Cu为活性组分的催化剂,金属Pd负载量为0.5%（质量百分数）,以CO氧化反应为探针反应,详细考察了Cu含量的变化对催化剂物化性能的影响。研究发现,Cu的引入有利于提高金属Pd的分散度,同时随着Cu含量的变化,金属Pd与Cu之间以及金属与铝土矿载体之间的相互作用随之改变。催化剂的CO氧化反应性能评价结果表明,Pd和Cu负载量分别为0.5%和4%的样品（PdCu₄/MB）催化反应性能最佳。结合表征结果认为,PdCu₄/MB的高活性归因于良好的Pd和Cu分散度,金属Pd、Cu以及金属与载体之间较强的相互作用。此外,CO-TPD表征结果说明较强的CO吸附能力和从载体中获取氧的能力也有利于提高PdCu₄/MB样品的CO氧化反应性能。     

Cu，Pd－ZSM－5上NO分解和CO氧化的催化作用

双交换Ｃｕ，ｐｄ－ＺＳＭ－５催化剂（Ｃｕ交换度为１０５％，Ｐｄ交换度分别为３．４％和３３％）对ＣＯ氧化反应有活性增强作用，对ＮＯ分解反应不存在增强效应．双交换催化剂在于交换程序不同，而表面物种不同，活性组分的分布状态不同，因而有不同的活性．先交换Ｃｕ，４００℃焙烧后再交换ｐｄ的Ｃｕ－Ｐｄ－ＺＳＭ－５催化剂，对上述两类反应的活性存双组分催化剂中均为最高．Ｈ_２－ＴＰＲ谱表明，共交换的Ｃｕ－Ｐｄ－ＺＳＭ－５中尚有部分ＣｕＣｌ＋占据了部分交换位置，而使ＣＯ氧化活性稍有下降．Ｎ_２－ＤＴＡ和Ｈ_２－ＴＰＲ谱结果表明，Ｐｄ交换到Ｃｕ－ＺＳＭ－５中后，抑制了吸附水和水合铜化合物的形成，由此提高了在２００—３００℃时氧的吸附量．后者的大小和ＣＯ氧化活性有顺变关系．Ｎ_２－ＤＴＡ谱中３４０—４４５℃的放热峰可能分别表征了和ＮＯ分解活性有关的铜氧桥或把氧桥的形成，该放热峰的峰温愈低，峰面积愈大，则ＮＯ分解活性愈高．     

Cu/Fe催化剂催化甲醇部分氧化制氢

采用共沉淀法制备的Cu/Fe催化剂催化甲醇部分氧化制氢结果表明，Fe的引入，有利于降低CO选择性，Cu/Fe比对催化性能有明显影响，当Cu/Fe比为2：8时，甲醇转化率最高，与其它的Cu基催化剂相比，在较宽的Cu/Fe比范围内，CO的选择性均保持在较低的水平，利用XRD，XPS等方法，对Cu/Fe催化剂进行表征，结果表明，Fe的引入，有利于活性组分Cu在催化剂表面上的分散，在反应过程中Cu组分向表面富集，因而可使得催化剂表面的Cu物种不因Fe的引入而减少。     

Nanoceria Supported Gold Catalysts for CO Oxidation

Two types of CeO₂ nanocubes (average size of 5 and 20 nm, respectively) prepared via the hydrothermal process were selected to load gold species via a deposition‐precipitation (DP) method. Various measurements, including X‐ray diffraction (XRD), Raman spectra, high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy (in situ DRIFTS), and temperature‐programmed reduction by hydrogen (H₂‐TPR), were applied to characterize the catalysts. It is found that the sample with ceria size of 20 nm (Au/CeO₂‐20) was covered by well dispersed both Au³⁺ and Au^δ+ (0 < δ < 1). For the other sample with ceria size of 5 nm (Au/CeO₂‐5), Au³⁺ is the dominant gold species. Au/CeO₂‐20 performed better catalytic activity for CO oxidation because of the strong CO adsorption of Au^δ+ in the catalysts. The catalytic activity of Au/CeO₂‐5 was improved due to the transformation of Au³⁺ to Au^δ+. Based on the CO oxidation and in situ DRIFTS results, Au^δ+ is likely to play a more important role in catalyzing CO oxidation reaction.     

Oxidation of Carbon Monoxide over Cu/CeO_2 Catalysts Prepared by SMAI

Introduction Carbon monoxide is ubiquitous air pollutants emitted by many sources. Total oxidation of carbon monoxide to carbon dioxide is employed to meet environmental regulations in an economic way. Precious metals (Pt, Pd) are well-known oxidation catalysts with high activity and stability, and are widely used for exhaust gas emission control. However, the high cost of precious metals and their sensitivity to sulfur poisoning have long motivated the search for substitute catalysts. …     

制备方法对CuO—Ce0．7Zr0．3O2催化剂的氧缺位和CO氧化活性的影响

采用溶胶-凝胶法和溶胶-凝胶 浸渍法两种方法制备了CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂,并对催化剂进行了XRD、Raman等表征,考察了催化剂的CO氧化性能.研究结果表明,溶胶-凝胶法制备的CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂的CO氧化活性明显高于溶胶-凝胶 浸渍法制备的CuO/Ce0.7Zr0.3O2催化剂,CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化剂容易形成氧缺位和表面高分散CuO的颗粒较大,从而提高催化活性.