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以六种金属盐和磷钨酸为原料制备了Keggin结构杂多酸盐Mx/nH0.6PW(Zr0.6H0.6PW、Al0.8H0.6PW、Zn1.2H0.6PW、Fe0.8H0.6PW、Ti0.6H0.6PW和Sn0.6H0.6PW)和Ax/3H3-xPW(AlPW、Al0.8H0.6PW、Al0.5H1.5PW、Al0.3H2.1PW和Al0.1H2.7PW)催化剂,并对催化剂进行了FTIR、XRD、DSC/TGA、ICP等表征。对催化剂进行催化活性筛选后,确定Al0.5H1.5PW为最佳催化剂。研究了以Al0.5H1.5PW为催化剂,过氧化氢为氧化剂,乙腈为萃取剂的催化氧化萃取燃油超深度脱硫技术。考察了催化剂用量、氧硫比、催化剂与氧化剂预接触时间、反应温度和初始硫含量对脱硫效果的影响。结果表明,在催化剂用量为模拟油品质量的0.25%,氧硫比为10,催化剂与过氧化氢预接触8min,反应温度60℃,初始硫含量为350mg·L-1的条件下,反应到60min时硫含量已降至2.5mg·L-1,脱硫率达99.3%。催化氧化萃取时的脱硫率比单纯萃取时的脱硫率高45.3%,效果十分显著。此外,催化剂用于真实汽、柴油的催化氧化脱硫实验也得到了很好的脱硫效果,且催化剂重复使用5次后,脱硫效率未见明显降低。 相似文献
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采用分散聚合法制得中空SiO2微粒,将其氨基化后负载磷钨酸(HPW),最终制得氨基化中空SiO2磷钨酸复合型催化剂(NH4PW-SiO2),并对催化剂进行了N2吸附-脱附、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-OES)表征. 考察了以NH4PW-SiO2为催化剂,过氧化氢为氧化剂,乙腈为萃取剂的催化氧化萃取燃油深度脱硫性能. 探讨了催化剂用量、氧硫比、催化剂与氧化剂预接触时间、反应温度和初始硫含量对脱硫效果的影响. 结果表明,在催化剂用量为模拟油品质量的1.0%,氧硫摩尔比为15,催化剂与过氧化氢预接触4 min,反应温度为60 ℃,初始硫含量为350 mg/L的条件下,反应180 min时硫含量已降至2.45 mg/L,脱硫率达99.3%. 催化氧化萃取时的脱硫率比单纯萃取时的脱硫率高45.1%. 此外,催化剂用于真实汽油及柴油的催化氧化脱硫也得到了很好的脱硫效果,且催化剂重复使用5次后,脱硫效率未见明显降低. 相似文献
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以一种新型简便的低温酸化-醚萃取法制备了一系列Keggin结构磷钼钨杂多酸催化剂,其结构和组成经FT-IR, XRD和XRF表征,并对其进行催化氧化脱硫性能研究。结果表明,控制酸化溶液pH、采用低的滴加温度是实现钼钨比可控、合成具备Keggin结构的磷钼钨杂多酸催化剂的关键。以双氧水为氧化剂,考察磷钼钨杂多酸催化剂对模拟汽油中的噻吩、苯并噻吩和二苯并噻吩的氧化性能。研究发现,随着杂多酸钼钨比的增加,催化氧化脱硫活性呈先增加后降低的趋势,其中,H3PMo6.1W5.9O40杂多酸的催化氧化脱硫性能最优,对废机油裂解得到的汽柴油中噻吩类有机硫的完全转化时间为12 h。 相似文献
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钼钨的杂多化合物(HPC)在催化、电催化、分子材料、药物等诸多领域中已显示出独特的功能。含过氧金属离子取代的杂多阴离子在催化以过氧化氢为氧化剂的烯烃环氧化反应中具有很高的活性和选择性。近年来,含铌的杂多配合物由于良好的催化活性和抗病毒性,引起了人们的重视。本文合成了8种Keggin结构过氧铌钨磷杂多配合物,并用红外、紫外吸收光谱、极谱-循环伏安、及^183W NMR谱等测试手段对其结构和性质进行了确定和比较,考察了它们对烯烃环氧化反应的催化活性。 相似文献
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采用水热合成法制备了Keggin型结构的Ni-Mo-Zr杂多酸盐,并利用红外光谱(IR)和X射线衍射仪(XRD)对合成的产物进行了表征。以酸性绿B(AGB)为目标物,研究了在超声波辐射下,Ni-Mo-Zr杂多酸盐的投加量、染料废水初始浓度、pH值等因素对降解效果的影响。实验结果表明:新合成的杂多酸盐具有Keggin型结构,当催化剂的投加量为0.8 g/L,染料废水的初始浓度为10 mg/L,初始pH=5时,用 40 kHz超声频率辐射60 min,染料废水的降解率最高可达90.2%。通过动力学分析,降级反应符合一级反应动力学模型,降解速率随初始浓度的增加而减小。 相似文献
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中心原子对Keggin结构杂多钼酸盐氧化还原特性的影响 总被引:1,自引:1,他引:1
用电化学方法研究了Keggin结构的砷钼酸盐、磷钼酸盐和硅钼酸盐的氧化还原性质.由实验结果得出中心原子砷、磷和硅对该类杂多钼酸盐氧化还原性质的影响规律。 相似文献
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For ultra-deep desulfurization of diesel fuel, this study applied the ultrasound-assisted catalytic ozonation process to the dibenzothiophene (DBT) removal process with four Keggin-type heteropolyacids (HPA) as catalysts and acetonitrile as extractant. Through experimental evaluations, H3PMo12O40 was found to be the most effective catalyst for the oxidative removal of DBT. Under favorable operating conditions with a temperature of 0 °C, H3PMo12O40 dosage of 2.5 wt.% of n-octane, and ultrasonic irradiation, DBT can be effectively removed from simulated diesel. Moreover, the reused catalyst exhibited good catalytic activity in recovery experiments. This desulfurization process has high potential for ultra-deep desulfurization of diesel. 相似文献
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Ti-HMS催化氧化脱除模拟燃料中的硫化物 总被引:15,自引:0,他引:15
将噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩(DMDBT)分别溶于正辛烷配成模拟燃料,以Ti-HMS为催化剂,以H2O2为氧化剂,对模拟燃料的氧化脱硫进行了研究,考察了Ti-HMS的催化活性及硅/钛比和结晶度对催化剂活性的影响. 结果表明,在Ti-HMS上硫化物氧化的难易顺序是由噻吩环上硫原子的电子云密度和硫化物分子的空间位阻共同决定的; 氧化反应发生在分子筛孔道内,骨架钛原子为活性中心; DMDBT在Ti-HMS上的氧化脱除效果比在TS-1,Ti-β或Ti-MCM-41上好. 随着Ti-HMS中硅/钛比的增大,DMDBT的脱除率降低; 随着Ti-HMS分子筛结晶度的升高,DMDBT的脱除率升高. 相似文献
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Prof. Lixin Xia Hairan Zhang Zhichao Wei Dr. Yi Jiang Prof. Ling Zhang Dr. Jie Zhao Junhui Zhang Li Dong Erni Li Prof. Laurent Ruhlmann Prof. Qian Zhang 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2017,23(8):1920-1929
Catalytic Janus nanosheets were synthesized by using an anion-exchange reaction between heteropolyacids (HPAs) and the modified ionic-liquid (IL) moieties of Janus nanosheets. Their morphology and surface properties were characterized by using SEM, energy-dispersive spectroscopy (EDS), FTIR spectroscopy, and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) studies. Because of their inherent Janus structure, the nanosheets exhibited good amphipathic character with ILs and oil to form a stable ILs-in-oil emulsion. Therefore, these Janus nanosheets can be used as both emulsifiers and catalysts to perform emulsive desulfurization. During this process, sulfur-containing compounds at the interface could be easily oxidized and efficiently removed from a model oil. Application of this Janus emulsion brings an efficient, useful, and green procedure to the desulfurization process. Compared with the desulfurization catalyzed by using HPAs in a conventional two-phase system, the sulfur removal of dibenzothiophene (DBT) achieved in a Janus emulsion system was improved from 68 to 97 % within 1.5 h. Moreover, this emulsion system could be demulsified easily by simple centrifugation to recover both the nanosheets and the ILs. Owing to the good structural stability of the Janus nanosheets, the sulfur removal efficiency of DBT could still reach 99.9 % after the catalytic nanosheets had been recycled at least six times. 相似文献
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采用溶剂热法制备了羧基化磁性微球(Fe_3O_4-COOH),进一步采用"一锅法"制备得到MIL-101(Cr)功能化磁性复合材料Fe_3O_4-COOH@MIL-101(Cr);以其为载体,采用超声浸渍法负载磷钨酸,得到磷钨酸负载化MOFs功能化的磁性复合材料HPW@Fe_3O_4-COOH@MIL-101(Cr)。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、振动样品磁强计(VSM)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等手段对其组成、形貌等进行表征。以其为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化氧化以二苯并噻吩为硫源的正辛烷模拟油样。通过单因素法分别考察了超声反应时间、氧化剂用量、超声反应温度、相转移剂用量和催化剂用量等因素对脱硫效果的影响,并初步探讨了催化脱硫机理。结果表明:反应温度60℃,反应时间5 min,氧化剂用量nH_2O_2/nS为4,相转移剂CTAB用量为0.2%(w/w),催化剂用量为8 g·L~(-1)时,二苯并噻吩的降解率达到73.15%;催化剂重复使用5次后降解率下降7.8%,说明该材料具有良好的催化脱硫的性能且可以重复使用。催化机理初步研究表明,活性中心可能为杂多酸阴离子,Fe_3O_4-COOH@MIL-101(Cr)起到载体和协同吸附的作用。 相似文献
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合成了四种有机-无机型杂多酸催化剂,包括[π-C5H5NC16H33]3[PW4O16],[π-C5H5NC16H33]3[PMo4O16],[π-C5H5NC12H25]3[PW4O16]和[π-C5H5NC12H25]3[PMo4O16]. 以有机硫的正辛烷溶液为模拟油品,H2O2为氧化剂,乙腈为萃取剂,在两相体系中,考察了上述四种催化剂对模拟油品中二苯并噻吩(DBT)氧化脱硫的催化活性. 结果表明,[π-C5H5NC16H33]3[PW4O16]具有最佳的催化活性. 采用[π-C5H5NC16H33]3[PW4O16]进行后续研究发现,反应完毕,[π-C5H5NC16H33]3[PW4O16]以沉淀的形式析出,可以重复利用且脱硫效果很好. 研究表明,上述有机-无机型杂多酸属于相转移催化剂,氧化脱硫反应体系属于反应控制相转移催化体系. 在相同实验条件下,由于电子云密度和空间位阻效应共同的作用,DBT、噻吩(TH)、苯并噻吩(BT)和4,6-二甲基二苯并噻吩(4,6-DMDBT)脱硫由易到难的顺序为DBT >4,6-DMDBT >BT >TH,并分别通过GC-MS分析确定它们的氧化产物. 将[π-C5H5NC16H33]3[PW4O16]进一步应用于柴油氧化脱硫,其中硫含量由355 mg/kg (mg/kg等同于ppmw)降至26 mg/kg,去除率达92.7%. 利用上述四种有机-无机型杂多酸作催化剂,研究DBT氧化反应过程动力学,确定DBT的表观反应级数均为一级,表观活化能为47.9~55.4 kJ/mol. 相似文献
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合成了一系列Dawson型磷钼钒钴杂多酸盐Co<,n> H<,9-2n>P<,2>Mo<,15>V<,3>O<,62>(n=1-4),用傅立叶变换红外光谱表征了磷钼钒钴的结构.以乙苯为原料、H<,2>O<,2>为氧化剂、磷钼钒钴杂多酸盐为催化剂催化氧化乙苯制备苯乙酮.考察了催化剂种类及用量、助剂用量、H<,2>O<,2... 相似文献