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1.
超细负载NiO/SiO2催化剂用于顺酐选择加氢反应研究 总被引:2,自引:0,他引:2
以正硅酸乙酯、氯化镍为原料,分别采用Sol-Gel法和浸渍法制备了NiO/SiO2和NiO/SiO2超细负载型催化剂,用TEM、TPR、XRD、XPS等手段,表征了催化剂的结构,并进行了顺酐液相选择加氢活性评价和工艺条件优化选择。结果表明,NiO/SiO2和NiO/SiO2催化剂都具有较高比表面积及大孔体积;其活性组分粒径小、分布均匀,两者都是优良的顺酐液相选择国氢催化剂,其特点是催化剂用量少,在Ni/顺酐(摩尔比)=0.0044、3.0MPa、150℃的条件下,反应3h顺酐转化率和丁二酐的选择性都在99%以上。 相似文献
2.
用化学还原法制备Ni-B/siO2非晶态催化剂,用XRD、SEM等对其非晶态特征进行表征,并用于苯乙酮的催化加氢实验,讨论了加氢反应条件对苯乙酮的转化率及选择性的影响.结果表明,Ni-B/SiO2非晶态催化剂具有很高的催化活性,在80℃、氢气压力3.0MPa、反应时间5h条件下,苯乙酮的转化率为100%,其中α-苯乙醇选择性为92.1%,乙苯为4.9%,其余(环己基甲基酮和α-环己基乙醇)为3.0%;在120℃、氢气压力3.0MPa、反应时间5h的条件下,苯乙酮的转化率为100%,其中乙苯选择性为90.2%,其余(α-苯乙醇、环己基甲基酮和α-环己基乙醇)为9.8%.因此,温度改变对产物分布有极大的影响. 相似文献
3.
溶胶—凝胶法制备NiO/SiO2催化剂研究 总被引:11,自引:0,他引:11
分别以正硅酸乙酯、硝酸镍为硅源和镍源,采用溶胶-凝胶法,经超临界流体干燥和普通干燥制备了NiO-A-SiO2、NiO-G-SiO2催化剂;以气凝胶和干凝胶为载体,采用浸渍法制备了NiO/A-SiO2、NiO/G-SiO2催化剂。并用XRD、TEM、BET、TPR等手段,研究了制备方法对催化剂织构、结构和Ni物种存在形态的影响,发现NiO-A-SiO2和NiO-G-SiO2催化剂上高度分散的NiO簇团与SiO2之间有较强的相互作用,其顺酐液相选择加氢转化率低于10%;NiO/G-SiO2催化剂上,以单一物种形态存在的NiO与SiO2相互作用弱,顺酐转化率为42%;NiO/A-SiO2催化剂上,以多种形态存在的微量NiO与SiO2间的相互作用较复杂,其顺酐液相选择加氢的转化率和丁二酸酐的选择性分别可达100%和98%。 相似文献
4.
本工作用浸渍法和沉淀法制得了两种负载型非晶态催化剂Ru-B/TiO2「w(Ru)=5%」。X射线衍射和差动热分析实验结果证实了Ru以非晶态形式存在,这两种非晶态催化剂在温和条件下对苯和环己烯均具有很高的催化加氢活性并对CS2也有良好的抗毒性能,在90℃,0.22MPa条件下,苯在这两种非晶态催化剂上加氢生成环己烷的转化率分别为99.4%和91.0%;当环己烯中CS2的含量为2.5%时环己烯在这两种催化剂上的加氢转化率分别为100%和31.3%。 相似文献
5.
在Mn-Na2WO4/SiO2催化剂上,考察了水蒸汽对惭烷氧化掊氢制乙烯反应伯影响。结果表明加入适量水蒸汽对提高乙烯选择性有利。在催化剂装量10mL,V(C2H6):V(O2):V(H2O)=1:0.65:3.8,GHSV=1600h^-1,740℃时,乙烯收率仍可以稳定在52%以上,过多加入水蒸汽将使催化剂活性很快下降,反应后的催化剂经XRD及XPS表征表明,不仅单层Na2WO4有流失,而且载体 相似文献
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8.
MoO3/SiO2催化剂的异丁烷选择氧化反应性能 总被引:4,自引:0,他引:4
分别采用浸渍法和溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2催化剂,用XRD,TPR,IR,TPD和活性评价等手段对催化剂的影响,晶格氧活泼性,化学吸附性能和异丁烷选择氧化反应性能进行了研究。结果表明,催化剂表面由Lewis碱位Mo=M,Mo-O-Mo中的晶格氧和Lewis酸位Mo^6 构成,在MoO3/SiO2催化剂上,异丁烷主要通过甲基的H双位吸附在表面的Lewis碱位Mo=O上;在常压条件下,异丁烷选择氧化产物主要为异丁烷,甲基丙烯醛和甲基丙烯酸,其中深度氧化产物CO2主要由吸附的异丁烯继续反应生成;采用溶胶-凝胶法制备的MoO3/SiO2催化剂,可得到较高的异丁烷转化率和含氧有机物选择性。 相似文献
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10.
负载型ZnO/SiO2及ZnO-SiO2溶胶凝胶催化剂的表面结构研究 总被引:2,自引:0,他引:2
催化剂的表面结构不仅影响催化剂的催化活性, 而且还影响反应产物的选择性[1]. 制备催化剂的方法不同, 其表面结构及表面性质也不同[2~4]. 浸渍法简单实用, 有利于得到高分散、晶粒细小的高比表面催化剂, 而溶胶-凝胶法则由于其制备温度较低, 易于形成无定形的或介态的氧化物相[5]而可达到分子级的混合, 其活性组分能有效地嵌入网状结构中, 不易受外界的影响而聚集或长大, 因此对催化剂的稳定性更为有利[6,7]. 相似文献
11.
CrOx/SiO2催化剂上丙烷在CO2气氛中脱氢反应的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用XRD、UV-vis DRS、ESR和微分吸附量热等技术,考察了铬担载量分别为2.5、5和 10wt%的 CrOx/SiO2催化剂的结构、表面性质和氧化还原性能。结果表明,催化剂表面上存在多种Cr的氧化态和聚集形式。随着Cr担载量从2.5wt%到10wt%的逐渐增大,催化剂表面占主导地位的Cr物种由CrO3单体转为多聚CrO3和Cr2O3晶相。在 CO2气氛中催化剂对丙烷转化率和丙烯选择性的大小顺序为 2. 5wt% CrOx/SiO2 >5wt% CrOx/SiO2>10wt% CrOx/SiO2,反应过程中的原位 ESR和 UV-visDRS测定结果表明,催化剂表面的反应活性中心为Cr5+, Cr5+可由催化剂预处理过程中 Cr3+的氧化及丙烷反应过程中 CrO3单体的还原产生,在反应中 CO2可使Cr3+重新氧化为Cr5+。 相似文献
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13.
Na-W-Mn/SiO2催化剂晶格氧的扩散行为 总被引:3,自引:0,他引:3
制备了不同组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂, 在ITD(Ion Trap Detector)装置上进行了催化剂表面CO恒温脉冲反应(CO-CTPR). 研究结果表明, 单组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂体相晶格氧向表面扩散的速度顺序为Mn/SiO2>Na/SiO2>W/SiO2; 与CO反应的表面晶格氧数量的顺序为Mn/SiO2>Na/SiO2≈W/SiO2. 多组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂体相晶格氧向表面扩散的速度顺序为Na-W/SiO2>Na-Mn/SiO2>W-Mn/SiO2>Na-W-Mn /SiO2, 且Na与W、 Mn的结合对体相晶格氧向表面的扩散有促进作用; 与CO反应的表面晶格氧数量的顺序为Na-W-Mn/SiO2>Na-Mn/SiO2 >W-Mn/SiO2>Na-W/SiO2. 相似文献
16.
Cu/SiO2模型催化剂上甲醇部分氧化制氢反应研究 总被引:2,自引:1,他引:2
采用浸渍法,制备了不同组成的Cu/SiO2、Cu/Zn/SiO2催化剂,考察了Cu负载量及Cu/Zn比对甲醇部分氧化抽制氢(CH3OH|1/2O2→2H2 CO2)反应的影响,结果显示,当Cu的负载量为10%、Cu/Zn比为7:3时,催化剂活性最好。H2-TPR、XRD、XPS等表征结果表明,催化剂的制氢活性与Cu^0有关,而大量Cu^ 与Cu^2 的存在则不利于催化剂活性的提高。Zn助剂的引入,有利于分散Cu^0物种,提高催化剂的活性;但由于同时稳定了Cu^ 物种,导致Cu2O物种的大量生成,从而提高了催化剂的还原温度,抑制了Cu^0的氧化还原过程(Cu^2 →Cu^ →Cu^0或Cu^ →Cu^2 ),降低了催化剂的活性。因此,对于Cu/Zn/M催化剂,存在一个最佳的Cu/Zn比。 相似文献
17.
通过在最优Rh含量基础上对金属配比的再优化,成功地改进了Rh-Mn-Li/SiO2催化剂的CO加氢性能;并采用微量吸附量热和红外等表征手段,考察了助剂Mn和Li促进作用的本质.结果表明:助剂Mn和Li的添加,使孪式和线式吸附CO的碳氧键强度增加,并同时削弱了桥式吸附CO的碳氧键或者使其转化为更易于解离的倾斜式CO吸附物种,从而同时增加了Rh基催化剂的CO解离和插入能力,提高了其活性和C2含氧化合物选择性.另一方面,Mn和Li的添加显著地降低了Rh基催化剂表面H的数量和稳定性.催化剂加氢能力显著降低极大地抑制了CH4的生成,从而有利于C2含氧化合物选择性的进一步提高. 相似文献
18.
采用并流沉淀法制备了Cu-Ni/SiO2二元催化剂,研究了影响催化剂活性的主要因素:Cu/Ni比,SiO2加入量,焙烧温度和焙烧时间,得到最佳制备条件:Cu/Ni=1/2.5~1/2,(Cu Ni)/SiO2=13/7~3/1,焙烧温度350℃,焙烧时间3h。在(Cu Ni)∶SiO2=3∶1、Cu∶Ni=1∶2.5时,不经陈化,可以制得高活性低金属残存量的Cu-Ni/SiO2二元催化剂。催化剂用量为原料脂肪酸甲酯质量的0.5%,氢压1MPa左右,反应30min,脂肪酸甲酯碘值可从100以上降到1左右。加氢产物为白色固体,肉眼观察不到金属离子的残存。原料和氢化脂肪酸甲酯的红外光谱图表明,该催化剂没有使碳碳双键生成反式异构体,具有很好的选择性和稳定性。 相似文献
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新型纳米复合杂多酸催化剂H3PW12O40/SiO2 的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
研制了新型纳米复合杂多酸催化剂H3PW12O40/SiO2,并用于催化合成甲基叔丁基醚(MTBE);考察了制备方法、原料配比、反应时间、压力、催化剂用量等对催化性能的影响。实验结果表明,使用溶胶-凝胶法得到了纳米复合杂多酸催化剂,MTBE的选择性接近100%,单程收率达到84%;该催化剂中H3PW12O40以无定形状态存在,粒径为30nm-70nm,比表面积很大。该催化剂重复使用5次后仍有很高的活性。 相似文献