共轭聚合物中链内无序效应对极化子输运的影响

基于扩展的Su-Schrieffer-Heeger紧束缚模型, 利用非绝热动力学方法研究了链内无序效应对共轭聚合物中极化子输运机制的影响. 研究发现, 极化子的输运由外加电场和链内无序效应共同作用的结果所决定. 在一般情况下, 链内无序效应不利于极化子的输运, 但随着电场强度的增大, 无序对极化子输运的影响减小. 关键词： 共轭聚合物 极化子输运 链内无序     

共轭高分子链中大极化子与小极化子的弹性碰撞

基于Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型,考虑电子-电子相互作用,以及在哈密顿量中引入Brazovskii-Kivova对称破缺项,采用动力学演化的方法研究了在外电场作用下共轭高聚物分子链中大极化子与小极化子之间的弹性散射过程.研究发现,载流子的载荷性质不但决定大小极化子之间的相互作用性质,也深刻地影响了其发生散射后的载流子输运性质.在较低电场的作用下,当两载流子电性相同时,发生碰撞后,小极化子将推动着大极化子一起运动;而当两者电性相反时,碰撞后,大极化子将拖曳着小极化子一起运动.当电场强度超过临界值时,将产生量子隧穿效应,即,大小极化子相互迅速穿透,且不受载流子的载荷影响.     

一维导电共聚物中极化子输运的动力学研究

利用非绝热动力学方法,理论上研究了一维导电共聚物[-(PT)x-(PPP)y]z-(PT)x-中的极化子在外电场作用下的动力学输运性质.研究发现,极化子在共聚物中不易传输,其运动敏感地依赖于嵌段间界面的耦合;嵌段尺度对于极化子的运动具有重要的影响.所得结果与相关实验一致.     

共轭高分子链中电荷迁移的热效应

从理论上研究了共轭高聚物链中在电场作用下极化子运动的热效应.基于SSH模型以及通过绝热动力学演化的方法,模拟了共轭高聚物链中极化子在电场作用下从链左端向右端运动的过程.晶格受到的热扰动作用假设为通过局域的晶格范围内原子位移的随机涨落来实现.结果发现,晶格中的局域热涨落对于运动中的极化子而言等效于一个势垒.势垒高度由高分子中受到热扰动的区域的范围大小以及该区域与其周围环境的温差来决定.当分子中存在热吸收不均匀的现象时,链内极化子迁移率在低电场范围内随电场的变化遵循对数曲线变化规律.     

基态简并聚合物中极化子对的碰撞研究

基于紧束缚的Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型,利用非绝热的动力学方法,研究了基态简并聚合物中空穴极化子和电子极化子的碰撞过程.研究发现,弱电场下两个极化子碰撞分开再相遇形成孤子对,中等强度电场下它们碰撞分开后成为两个准粒子,强电场下空穴极化子和电子极化子碰撞后直接解离.     

共轭高聚物中极化子散射引起的激子迁移(英文)

基于Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型并考虑到Brazovskii-Kirova对称破缺项,研究了共轭聚合物中注入极化子和激子在外电场下的散射过程.研究发现在外场作用下极化子总是能通过激子,而激子的运动行为则密切依赖于电场的强度.如果电场大于临界电场3.0×10~5V/cm,那么激子与极化子散射后并不发生任何运动;然而当电场小于此临界值时,激子将在极化子运动的相反方向上有一个明显的位移.激子在弱电场下所发生的这种迁移运动,是由于同极化子发生了慢散射作用.     

共轭聚合物内非均匀场驱动的超快激子输运的动力学研究

基于激子输运在聚合物给体/富勒烯(或非富勒烯)受体异质结太阳能电池光伏过程中的重要作用,本文结合最新的实验进展,从理论上提出了由非均匀场驱动的超快激子输运机制.动力学模拟采用扩展的一维Su-Schrieffer-Heeger紧束缚模型结合非绝热的量子动力学方法,而非均匀场主要考虑了由受限电荷诱导的非均匀电场和分子排列相关的非均匀构型场.研究发现:非均匀电场和构型场均可驱动激子实现超快输运,其输运速度比由传统的Forster或Dexter机制主导的激子输运可分别提高1和2个数量级.另外,本文重点分析了这两种非均匀场对激子输运的驱动机制,定量计算了它们各自诱导的驱动力.最后,针对影响这两种非均匀场分布的因素(包括受限电荷相对聚合物分子的距离和聚合物分子线性排列的斜率),讨论了它们对激子输运动力学的影响.     

二维链间扩展的极化子动力学研究

基于扩展的SSH模型,研究了有序耦合聚合物链系统中的极化子动力学,包括极化子的形成过程及其在外场下的输运.发现,当聚合物链间的耦合较强时,注入到系统中的电子会诱发二维链间扩展的极化子态,分布在多条聚合物链上.另外,动力学模拟表明,与一维链内定域极化子相比,在相同的电场强度下二维极化子具有更大的运动速度,这与实验结果一致. 关键词： 链间扩展极化子 链间耦合     

铁电相变中极化与介电性的随机场效应

基于随机场Ising模型描述的有序无序相变中偶极子在电场作用下的反转运动, 研究了有序无序相变过程中电场与极化强度的关系. 认为tanh(x) 的函数关系与位移型二阶铁电相变极化强度随电场变化的实验结果完全相同. 由此得出基本结论: 偶极子的集体转向造成了极化强度的增大并等同于内电场的增加. 通过区分光学模和偶极子对介电隔离率的贡献, 考虑偶极子极化对介电常数复数形式的频率色散关系, 发现从高斯分布的居里温度可以导出二阶铁电相变过程中介电常数与温度和频率的色散关系. 关键词： 铁电相变 极化强度 随机场     

有机自旋器件磁性渗透层中双极化子对自旋极化输运的影响

根据实验发现的有机器件如Co/有机半导体/La_0.7Sr_0.3MnO₃中磁性原子渗透现象, 利用自旋漂移-扩散方程, 理论研究了磁性渗透层中极化子-双极化子的转化对自旋极化输运的影响. 研究发现: 磁性渗透层具有不同于纯净有机层的迁移率和自旋反转时间, 都将影响极化子-双极化子的转化, 进而影响自旋极化的输运; 在磁性渗透层中极化子自旋反转时间的劈裂是引起自旋弛豫的主要因素, 而极化子和双极化子之间的转化是重要因素.     

Charge-carrier and polaron hopping mobility in disordered organic solids: Carrier-concentration and electric-field effects

The effective-medium approximation (EMA) analytical theory is advanced further to describe charge transport at arbitrary charge-carrier concentration in a disordered organic material with superimposed polaron effects. A key point of this model compared to the previous treatment [Phys. Rev. B 76 (2007) 045210] is that it is formulated for arbitrary electric fields and is able to describe consistently both the carrier-concentration and field dependences of charge mobility. The mobilities of both bare charge carriers and polarons were calculated using the Miller–Abrahams and polaron jump rate models, respectively. An excellent quantitative agreement was obtained between the theoretical calculations and the recent numerical simulations of the field- and carrier-density dependences of the mobility for bare charge carriers using the same parameters. The polaronic carrier density effect was also calculated using the complete Marcus jump rate equation and straightforward EMA configurational averaging, and the results compared to that obtained with the use of the symmetrical jump rate model and the effective transport energy concept. This study confirms that a strong dependence of carrier mobility upon increasing carrier density and electric field, which has conventionally been observed in experiment for numerous organic semiconducting materials, is incompatible with the notion of large polaron binding energy in these materials, implying that the energetic disorder plays a dominant role.     

Dynamics of Polaron at Polymer/Polymer Interface

The migration of a polaron at polymer/polymer interface is believed to be of fundamental importance for the transport and light-emitting properties of conjugated polymer-based light emitting diodes. Based on the one- dimensional tight-binding Su-Schrieffer-Heeger （SSH） model, we have investigated polaron dynamics in a one- dimensional polymer/polymer system by using a nonadiabatic evolution method. In particular, we focus on how a polaron migrates through the conjugated polymer/polymer interface in the presence of external electric field. The results show that the migration of polaron at the interface depends sensitively on the hopping integrals, the potential barrier induced by the energy mismatch, and the strength of applied electric field which increases the polaron kinetic energy.     

Polaron dynamics in a system of coupled conjugated polymer chains

The motion of excitations such as polarons is believed to be of fundamental importance for the transport properties of conjugated polymers for the use in, e.g., polymer based LED's. We have investigated polaron dynamics in a system of coupled polymer chains in the presence of an external electric field. In particular, we focus on how a polaron migrates through the polymer lattice, i.e., the situation in which a polaron reaches a chain end and is scattered to the surrounding chains. We show that the outcome of this event strongly depends on the strength of the electric field, and we identify three different cases for the polaron migration.     

共轭高分子链中极化子间相互作用对电荷迁移率的影响

基于综合考虑了电子与声子以及电子与电子相互作用的理论模型,采用数值方法计算了在外电场作用下共轭高聚物分子中电荷的迁移率,讨论了大小极化子共存并相互作用对分子链内电荷迁移率的影响。研究发现,电荷迁移率明显受大小极化子的载荷性质的影响,当大小极化子具有相同电性时,在低电场范围内,分子内电荷迁移率由大极化子运动性质主导,而在高电场范围内,分子内电荷迁移率由小极化子主导;另一方面,当大小极化子具有相反电性时,电荷迁移率只由大极化子运动性质主导,与电场强度无关。此外,还讨论了电子与电子相互作用对电荷迁移率"的影响。     

极化子单激发态的反向极化研究

通过对有机高分子中极化子的单激发态进行研究，发现该态在外电场下呈现反向极化特征，极化规律与双激子态类似.在强电场下，反向极化消失，极化子单激发态解离为一个单极化子和一个双极化子态. 关键词： 极化子态 激子态 反向极化