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相似文献
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1.
Cu-ZSM-5上Cu+位置的CO吸附红外光谱表征   总被引:3,自引:0,他引:3  
本文以CO为探针分子系统考察了不同铜交换度的Cu-ZSM-5经不同条件预处理后吸附CO的红外光谱特征,实验结果表明;在真加热条件下,Cu^2^+一定程度地自动还原为Cu^+甚至Cu^0;Cu-ZSM-5中存在着两种Cu^+离子位(S1和S1),两种位置上Cu^+的氧化还原性质不同,S1位的Cu^+容易被氧化和还原,在热力学性质上,S1位的Cu^+-CO表面体比S1位的更稳定;室温下,S1位的Cu^  相似文献   

2.
用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(Ⅰ)Y分子筛,采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性,并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能.结果表明,不同的离子交换法改性后,Cu(Ⅰ)Y分子筛仍然保持了完整的Y型分子筛结构.Cu+的交换量和表面酸性的分布显著地影响分子筛的吸附脱硫性能,固相离子交换后随离子交换度的增加,分子筛表面Br(o)nsted (B)酸逐渐转化为Lewis (L)酸,吸附性能增强.对不同离子交换法制备的Cu(Ⅰ)Y分子筛吸附脱硫性能与表面酸性关联后,发现分子筛表面B酸量减少,提高了分子筛的吸附脱硫活性.  相似文献   

3.
肖淑勇  姚杰 《分子催化》1991,5(1):89-93
1.前言 关于负载过渡金属的沸石体系,其CO吸附态的研究较少。就已报导的几篇论文看,载镍沸石上CO的行为与载镍氧化物上大不相同。如在NiY沸石上,吸附CO时不仅在2170和2120cm~(-1)附近有吸收带,而且在更高的频率约2200cm~(-1)也呈现吸收峰;但在载镍氧化物体系上就观察不到。对上述3个峰的归属目前仍无定论。已经报导的也互相矛盾。为此,本文藉原位红外光谱探讨了CO在NiY沸石上的吸附,并通过与不载镍沸石和非晶形SiO_2 -A1_2O_3体系比较,对上述3个峰的归属提出初步看法。  相似文献   

4.
采用红外光谱表征了含不同阳离子的Y分子筛上Co(CO)3NO的吸附和分解及其和阳离子的作用.结果表明,Co(CO)3NO吸附后主要形成Co(CO)xNO(x=2,3),并出现热稳定性较高的Co(NO)2+2.产生Co(NO)2+2的机制和最终分解产物与分子筛阳离子的性质有关.NaY上Co(CO)xNO歧化产生少量Co(NO)2+2,分解产物主要为Co(0);CoY中Co2+的存在部分避免了Co(CO)xNO的歧化,分解得到的Co(0)含量较高;NiY,尤其CuY阳离子和吸附物种发生电子转移,形成NO+中间物种,氧化Co(0)产生Co(NO)2+2,分解产物为Co(0)和Co(Ⅱ)的混合物.  相似文献   

5.
用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(I)Y分子筛, 采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性, 并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能. 结果表明, 不同的离子交换法改性后, Cu(I)Y分子筛仍然保持了完整的Y型分子筛结构. Cu+的交换量和表面酸性的分布显著地影响分子筛的吸附脱硫性能, 固相离子交换后随离子交换度的增加, 分子筛表面Brönsted (B)酸逐渐转化为Lewis (L)酸, 吸附性能增强. 对不同离子交换法制备的Cu(I)Y分子筛吸附脱硫性能与表面酸性关联后, 发现分子筛表面B酸量减少, 提高了分子筛的吸附脱硫活性.  相似文献   

6.
于青  王新平  陈静  贾翠英 《催化学报》2007,28(2):158-162
 在有微量水存在下研究了乙炔在HZSM-5和NaZSM-5上的吸附和脱附. 在80 ℃下, NaZSM-5上乙炔的饱和吸附量约为HZSM-5上的5倍,但在200 ℃以上时吸附的乙炔只有少量可存留于NaZSM-5表面. 这与乙炔在HZSM-5上的较强吸附显著不同. 依据FT-IR对乙炔吸附态的测定,研究了乙炔在ZSM-5分子筛上的吸附机制及吸附态性质. 乙炔与HZSM-5中B酸中心上的水作用形成乙烯醇,后者在升温时变为碳正离子结合在分子筛的 Al-O--Si 上构成强吸附物种. 在NaZSM-5上,乙炔只通过与Na+位上的水作用形成乙烯醇,后者与沸石孔道中的阳离子以静电结合构成弱吸附物种. 与HZSM-5的情况不同, NaZSM-5上的吸附物种在升温过程中被活化前即分解成乙炔脱附.  相似文献   

7.
通过原位监测Cu-ZSM-5分子筛的振动红外光谱随温度及不同处理条件的变化情况,观察到[Cu-O-Cu]2+物种的形成过程,即两个Cu(OH)+在脱水过程中经二聚形成[Cu-O-Cu]2+.低交换度样品开始产生[Cu-O-Cu]2+物种所需脱水温度较高,通过观察不同处理条件对[Cu-O-Cu]2+的影响,说明Cu2+是通过脱出[Cu-O-Cu]2+中的超晶格氧而被还原为Cu+,较高温度时[Cu-O-Cu]2+中的超晶格氧能与气相中的氧达到某种平衡.超晶格氧的脱出性能是影响Cu-ZSM-5分子筛上铜价态变化的重要因素.  相似文献   

8.
张平  王乐夫 《分析化学》2002,30(12):1469-1472
利用原位分析方法对催化剂表面吸附态进行动态表征,对了解催化反应机理具有重要的意义。漫反射红外光谱是一种理想的原位方法,应用该方法在298-773K范围原位考察了以丙烯为还原剂,NO在Ag-ZSM-5催化剂上的吸附态及选择性催化还原过程。认为NO的选择性催化还原符合直接作用机理,还原的关键是形成有机-氮氧化物(R-NO2或R-ONO)中间体。O2的作用是使C3H6充分活化,并是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件。  相似文献   

9.
应用原位红外光谱研究了CO和NO在还原态Rh/SiO2,Rh-V/SiO2催化剂上的化学吸附。573K氢还原后,Rh/SiO2上的部分Rh中心处于Rh^0和Rh^δ+(δ≤1)两种状态。加入助剂V后,Rh与V之间发生了某种化学作用,这种作用有利于Rh金属向钒离子转移电子生成Rh^δ+中心。由CO和NO共吸附结果可得:NO对CO吸附具有两种影响,一是取代CO,二是使Rh^0中心部分氧化生成Rh^δ+  相似文献   

10.
应用IR、MS和EPR表征CuCl和NH4Y固态离子交换过程以及制备Cu(Ⅰ)Y的一些特性.固态离子交换程度依赖于反应温度.和还原Cu(Ⅱ)Y得到Cu(Ⅰ)Y的方法,固态离子交换是更为有效的制备纯Cu(Ⅰ)Y的方法.  相似文献   

11.
本文对六羰基金属化合物M(CO)_6(M=Cr、Mo、W)在Y型沸石上的热分解进行了程序升温分解质谱和原位红外光谱的研究,并初步讨论了这些六羰基金属在不同碱金属交换沸石上的不同行为,发现M(CO)_6在沸石上热分解能形成相对稳定的中间体“M(CO)_3”。六羰基化合物开始分解的温度以Mo为最低:MoMo>Cr。  相似文献   

12.
本文采用漫反射红外光谱法优化一种新的固相合成载体2-江西 乙烯磺酰胺基乙醇树脂的合成。聚苯乙烯磺酰氯树脂在有或没有溶剂和/或催化剂存在下与乙醇铵反应得到2-聚苯乙烯磺酰胺基乙醇树脂。漫反射红外光谱跟踪整个反应过程。结果表明,漫反射红外光谱技术是优化制备新的功能基化聚合物条件的有力工具。2-聚苯乙烯磺酰胺基乙醇树脂的优化制备条件是:聚苯乙烯磺酰氯,乙醇胺在60℃反应30min。  相似文献   

13.
担载型钌催化剂吸附CO性能的原位红外研究   总被引:1,自引:0,他引:1  
用原位红外研究了CO的吸附与脱附,CO/H2的共吸附及反应,考察了焙烧温度对Ru/Al2O3及Ru/SiO2催化剂的影响,结果表明,经不同温度焙烧的催化剂样品,其吸附性能有很大差别。随着焙烧温度的升高,金属-载体相互作用增强,导致CO吸附量减少。Ru/Al2O3吸附的CO较稳定,而Ru/SiO2吸附的CO在高温易脱附。各不同CO吸会态间、多重态更易发生反应。在未焙烧的Ru/SiO2低CO/H2反应  相似文献   

14.
于龙  张萍 《应用化学》1990,7(6):64-66
β沸石首次为美国Mobil公司所合成,其骨架结构具有三维12元环孔道(两维线性,一维非线性)。与Y型分子筛相比,β沸石具有更高的热稳定性和耐酸性,对加氢裂化,加氢异构化,裂解,芳构化等反应有良好的催化性能。人们过去着重研究沸石的表面酸性质,本文报道粒度对沸石吸附与扩散的影响。  相似文献   

15.
原位固体NMR用于研究分子筛表面酸性   总被引:2,自引:0,他引:2  
描述了 固体 N M R 样品原 位处理 、装样和 密封 的一 体化 装置 ,可 用于 催 化剂 样品 预 处理.利用该 装置可 进行样品 的脱气、脱水、吸附 探针分 子及氧化 还原 等操 作,还 可以 原位 将处 理后 的样品转 移到样品 管中封 存. 通过 两个实例 展示了 该装置的 实际效果 .(1 ) 研 究 Mg O 改性的 H Y 分子筛的1 H M A S N M R 谱发 现,随着 Mg O 担载 量 的变 化 分 子 筛 表面 的 Si O H 数 量 也 相 应 改变 ,显 示 Mg O 与 分子筛之 间存在 较强的相 互作用. ( 2) 利用较 大的 碱性 有机 胺分 子吸 附在 分子 筛外 表面,研究 H Y 分 子筛外表 面的酸 性,发现其 酸性主 要来源于 分子筛 表面的 Si O H.  相似文献   

16.
17.
用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐渐增强。b HCOO Zr物种在Cu ZrO2 催化剂表面生成速率远远大于ZrO2 催化剂。在Cu ZrO2 催化剂表面 ,所形成的合成甲醇中间物种 (HCOO Zr和CH3O Zr)均和ZrO2 有关 ,意味着CO加氢反应主要在ZrO2 表面进行 ,铜组分主要向ZrO2 提供吸附CO及H2 物种。  相似文献   

18.
王玮  李来明 《应用化学》1992,9(5):25-28
月桂胺盐酸盐晶体的红外光谱研究表明,标题化合物两个结构相变的起始温度分别为327和339K。在327K以下晶体中分子以TT构象存在并以分子链相互平行的叉指状形式填充,339K以上分子以TG构象和部分GTG'构象存在并以非叉指状的六方形式填充,在327~339K之间则是一个分子构象由有序到无序、链填充由叉指状到非叉指状转变的中间过渡相。  相似文献   

19.
The Fourier transform far infrared spectra of oxalate hydrates of whole rare-earth series except Pm and Sc are investigated in the range of 100-400 cm~(-1). The assignment of vibrational frequencies is made on the basis of normal coordinate analysis using our NORVIB program. The model used for the hghter elements of the lanthanide series (La to Eu) is based on the crystal structure of Nd_2(C_2O_4)_3. 10H_2O, in which each lanthanide ion is surrounded by nine O atoms, six from three oxalate ions and three from Water molecules.The model adopted for the heavier elements of the lanthanide series (Gd to Lu) and Ytterbium is based on the crystal structure of Yb_2(C_2O_4)_3· 6H_2O, in which each ion is surrounded by eight atoms, six from three oxalate ions and two from water molecules. The variation of the metal-ligand frequencies and force constants with the atomic numbers of lanthanides is plotted and discussed.  相似文献   

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