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Cu-ZSM-5上Cu+位置的CO吸附红外光谱表征 总被引:3,自引:0,他引:3
本文以CO为探针分子系统考察了不同铜交换度的Cu-ZSM-5经不同条件预处理后吸附CO的红外光谱特征,实验结果表明;在真加热条件下,Cu^2^+一定程度地自动还原为Cu^+甚至Cu^0;Cu-ZSM-5中存在着两种Cu^+离子位(S1和S1),两种位置上Cu^+的氧化还原性质不同,S1位的Cu^+容易被氧化和还原,在热力学性质上,S1位的Cu^+-CO表面体比S1位的更稳定;室温下,S1位的Cu^ 相似文献
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用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(Ⅰ)Y分子筛,采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性,并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能.结果表明,不同的离子交换法改性后,Cu(Ⅰ)Y分子筛仍然保持了完整的Y型分子筛结构.Cu+的交换量和表面酸性的分布显著地影响分子筛的吸附脱硫性能,固相离子交换后随离子交换度的增加,分子筛表面Br(o)nsted (B)酸逐渐转化为Lewis (L)酸,吸附性能增强.对不同离子交换法制备的Cu(Ⅰ)Y分子筛吸附脱硫性能与表面酸性关联后,发现分子筛表面B酸量减少,提高了分子筛的吸附脱硫活性. 相似文献
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1.前言 关于负载过渡金属的沸石体系,其CO吸附态的研究较少。就已报导的几篇论文看,载镍沸石上CO的行为与载镍氧化物上大不相同。如在NiY沸石上,吸附CO时不仅在2170和2120cm~(-1)附近有吸收带,而且在更高的频率约2200cm~(-1)也呈现吸收峰;但在载镍氧化物体系上就观察不到。对上述3个峰的归属目前仍无定论。已经报导的也互相矛盾。为此,本文藉原位红外光谱探讨了CO在NiY沸石上的吸附,并通过与不载镍沸石和非晶形SiO_2 -A1_2O_3体系比较,对上述3个峰的归属提出初步看法。 相似文献
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采用红外光谱表征了含不同阳离子的Y分子筛上Co(CO)3NO的吸附和分解及其和阳离子的作用.结果表明,Co(CO)3NO吸附后主要形成Co(CO)xNO(x=2,3),并出现热稳定性较高的Co(NO)2+2.产生Co(NO)2+2的机制和最终分解产物与分子筛阳离子的性质有关.NaY上Co(CO)xNO歧化产生少量Co(NO)2+2,分解产物主要为Co(0);CoY中Co2+的存在部分避免了Co(CO)xNO的歧化,分解得到的Co(0)含量较高;NiY,尤其CuY阳离子和吸附物种发生电子转移,形成NO+中间物种,氧化Co(0)产生Co(NO)2+2,分解产物为Co(0)和Co(Ⅱ)的混合物. 相似文献
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用固相离子交换(SSIE)和液相离子交换(LPIE)法制备了不同离子交换度的Cu(I)Y分子筛, 采用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)表征了分子筛的表面酸性, 并用固定床吸附穿透实验评价了分子筛的吸附脱硫性能. 结果表明, 不同的离子交换法改性后, Cu(I)Y分子筛仍然保持了完整的Y型分子筛结构. Cu+的交换量和表面酸性的分布显著地影响分子筛的吸附脱硫性能, 固相离子交换后随离子交换度的增加, 分子筛表面Brönsted (B)酸逐渐转化为Lewis (L)酸, 吸附性能增强. 对不同离子交换法制备的Cu(I)Y分子筛吸附脱硫性能与表面酸性关联后, 发现分子筛表面B酸量减少, 提高了分子筛的吸附脱硫活性. 相似文献
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通过原位监测Cu-ZSM-5分子筛的振动红外光谱随温度及不同处理条件的变化情况,观察到[Cu-O-Cu]2+物种的形成过程,即两个Cu(OH)+在脱水过程中经二聚形成[Cu-O-Cu]2+.低交换度样品开始产生[Cu-O-Cu]2+物种所需脱水温度较高,通过观察不同处理条件对[Cu-O-Cu]2+的影响,说明Cu2+是通过脱出[Cu-O-Cu]2+中的超晶格氧而被还原为Cu+,较高温度时[Cu-O-Cu]2+中的超晶格氧能与气相中的氧达到某种平衡.超晶格氧的脱出性能是影响Cu-ZSM-5分子筛上铜价态变化的重要因素. 相似文献
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在有微量水存在下研究了乙炔在HZSM-5和NaZSM-5上的吸附和脱附. 在80 ℃下, NaZSM-5上乙炔的饱和吸附量约为HZSM-5上的5倍,但在200 ℃以上时吸附的乙炔只有少量可存留于NaZSM-5表面. 这与乙炔在HZSM-5上的较强吸附显著不同. 依据FT-IR对乙炔吸附态的测定,研究了乙炔在ZSM-5分子筛上的吸附机制及吸附态性质. 乙炔与HZSM-5中B酸中心上的水作用形成乙烯醇,后者在升温时变为碳正离子结合在分子筛的 Al-O--Si 上构成强吸附物种. 在NaZSM-5上,乙炔只通过与Na+位上的水作用形成乙烯醇,后者与沸石孔道中的阳离子以静电结合构成弱吸附物种. 与HZSM-5的情况不同, NaZSM-5上的吸附物种在升温过程中被活化前即分解成乙炔脱附. 相似文献
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原位漫反射红外光谱研究氮氧化物在Ag-ZSM-5催化剂上的吸附态及选择性催化还原反应机理 总被引:3,自引:0,他引:3
利用原位分析方法对催化剂表面吸附态进行动态表征,对了解催化反应机理具有重要的意义。漫反射红外光谱是一种理想的原位方法,应用该方法在298-773K范围原位考察了以丙烯为还原剂,NO在Ag-ZSM-5催化剂上的吸附态及选择性催化还原过程。认为NO的选择性催化还原符合直接作用机理,还原的关键是形成有机-氮氧化物(R-NO2或R-ONO)中间体。O2的作用是使C3H6充分活化,并是有效产生有机-氮氧化物不可缺少的条件。 相似文献
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应用IR、MS和EPR表征CuCl和NH4Y固态离子交换过程以及制备Cu(Ⅰ)Y的一些特性.固态离子交换程度依赖于反应温度.和还原Cu(Ⅱ)Y得到Cu(Ⅰ)Y的方法,固态离子交换是更为有效的制备纯Cu(Ⅰ)Y的方法. 相似文献
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β沸石首次为美国Mobil公司所合成,其骨架结构具有三维12元环孔道(两维线性,一维非线性)。与Y型分子筛相比,β沸石具有更高的热稳定性和耐酸性,对加氢裂化,加氢异构化,裂解,芳构化等反应有良好的催化性能。人们过去着重研究沸石的表面酸性质,本文报道粒度对沸石吸附与扩散的影响。 相似文献
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原位固体NMR用于研究分子筛表面酸性 总被引:2,自引:0,他引:2
描述了 固体 N M R 样品原 位处理 、装样和 密封 的一 体化 装置 ,可 用于 催 化剂 样品 预 处理.利用该 装置可 进行样品 的脱气、脱水、吸附 探针分 子及氧化 还原 等操 作,还 可以 原位 将处 理后 的样品转 移到样品 管中封 存. 通过 两个实例 展示了 该装置的 实际效果 .(1 ) 研 究 Mg O 改性的 H Y 分子筛的1 H M A S N M R 谱发 现,随着 Mg O 担载 量 的变 化 分 子 筛 表面 的 Si O H 数 量 也 相 应 改变 ,显 示 Mg O 与 分子筛之 间存在 较强的相 互作用. ( 2) 利用较 大的 碱性 有机 胺分 子吸 附在 分子 筛外 表面,研究 H Y 分 子筛外表 面的酸 性,发现其 酸性主 要来源于 分子筛 表面的 Si O H. 相似文献
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用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐渐增强。b HCOO Zr物种在Cu ZrO2 催化剂表面生成速率远远大于ZrO2 催化剂。在Cu ZrO2 催化剂表面 ,所形成的合成甲醇中间物种 (HCOO Zr和CH3O Zr)均和ZrO2 有关 ,意味着CO加氢反应主要在ZrO2 表面进行 ,铜组分主要向ZrO2 提供吸附CO及H2 物种。 相似文献
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月桂胺盐酸盐晶体的红外光谱研究表明,标题化合物两个结构相变的起始温度分别为327和339K。在327K以下晶体中分子以TT构象存在并以分子链相互平行的叉指状形式填充,339K以上分子以TG构象和部分GTG'构象存在并以非叉指状的六方形式填充,在327~339K之间则是一个分子构象由有序到无序、链填充由叉指状到非叉指状转变的中间过渡相。 相似文献
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用XRD,FT-IR,吸附CO的程序升温脱附(TPD),吸附CO的程序升温表面加氢反应(TPSR)等技术,并结合高压下CO加氢反应研究了用溶胶-凝胶法制备的铑基催化剂.结果表明,用溶胶-凝胶方法制备的催化剂中,Rh以极高的分散状态(主要以单原子形式)存在.与文献报道的浸渍法催化剂不同,CeO2的加入使甲醇选择性显著提高,但降低了催化剂的活性.CeO2对Rh的促进作用可能主要是CeO2与Rh产生了电子效应,即CeO2向Rh转移了电子. 相似文献