高温Shilov甲烷转化反应的机理和反应动力学研究（英文）

传统的Shilov反应是以Pt Cl2作为催化剂在水溶液中实现甲烷转化的,该反应的条件温和,在低至80°C时即可将甲烷中非常稳定的C–H键活化.然而,如果将反应温度提高达100°C以上,催化剂Pt(II)则非常容易发生歧化反应转化为Pt(0)或者Pt(IV),其中Pt(0)将会以沉淀的形式存在于反应溶液中.所以该反应只能在较低的温度进行,Shilov体系也只能得到较低的甲烷转化率,因此如何避免高温时催化剂因沉淀失活成为了提高反应转化率的研究重点.本文重点考察了高温条件下Shilov体系的反应机理和反应动力学,从而寻求提高催化体系活性和稳定性的途径.我们在特殊设计的金管反应器中进行了一系列的H/D置换实验,通过GC根据产物不同的分子量来分析检测.实验中,利用特殊设计的金管反应器可将反应压力增加到25.5 MPa,此时甲烷的溶解度与常温条件下(~60°C)相比可被提高1000倍以上,因此甲烷的转化率大大提高.在高温(~200°C)条件下的Shilov体系的水溶液中添加了CD3COOD,F3COOD,D2SO4,DCl和一系列阳离子为[1mim]+的离子液体来考察它们对催化剂沉淀的抑制作用,结果发现,在140°C时添加30%CD3COOD可在少量催化剂存在的条件下就能够明显促进H/D交换,与Shilov的结论吻合.这可能是由于CD3COO基团的螯合作用造成的,但将反应温度升到150°C时则不可避免的生成了Pt(0)沉淀.而F3COOD却在较多催化剂的条件下仍未表现出明显作用,可能是因为F较强的亲电子性使得F3COO基团的螯合作用变弱所致.在140°C时,D2SO4和DCl均能有效抑制Pt(0)沉淀的生成,尤其是DCl,在185°C反应24 h后仍能够稳定水溶液中的Pt基催化剂,但是在该条件下D2SO4却并没有作用.我们还发现,Cl–的浓度与沉淀的抑制直接相关,浓度越高对Pt基催化剂的稳定作用越强,但质子浓度的增加则对沉淀现象没有太大影响,我们推断原因是大量的Cl-能够在[Pt Cl6]2–的共同作用下将Pt(0)重新转化为了[Pt Cl6]2–.在140°C进行反应时,各类离子液体的添加能够使Pt(0)沉淀得到抑制,但是对H/D交换率却没有影响,可能是因为离子液体与Pt基催化剂螯合形成了Pt-离子液复合物而削弱了催化活性.在此基础上,我们特别考察了Cl–浓度对催化剂沉淀的影响,发现在200°C时将Cl-浓度提高到一定程度,就能够完全抑制Pt(0)的生成,但Pt基催化剂的活性也会被同时削弱.由于高压金管反应器的应用和高浓度Cl–的添加,使得甲烷的转化率达到90%以上,因此,我们设计了H/D同位素交换实验来考察反应的活性和选择性,从而针对高温Shilov体系的反应动力学进行研究.反应在200°C时进行,催化剂为K2Pt Cl4,反应介质为30%CD3COOD和DCl的水溶液,实验产物中检测到了CH3D,CH2D2,CHD3和CD4四种甲烷的多重氘代同位素体,说明了交换反应中有多个C–H键被活化.在此基础上,为了对甲烷活化过程进行全面描述,我们建立了涵盖所有连锁反应在内的综合反应网络,其中包含了H/D交换过程中涉及到的一系列平行的一级反应,基于实验数据通过阿伦尼乌斯方程计算得到了全部反应的频率因子、活化能和化学计量系数等反应动力学参数.结果证明,由于甲烷中所有的C–H键均相同,因此多重氘代产物的生成在甲烷转化过程中是不可避免的.其中,甲烷的单一氘代反应活化能为29.9 kcal/mol,双重氘代反应活化能为29.8 kcal/mol,两者十分相近,因此甲烷活化后的单一氘代产物的选择性最高不会超过50%.     

MoO3和Nb2O5助剂对Pt/ZrO2催化剂上短链烷烃燃烧反应的不同促进作用

贵金属Pt催化剂具有高活性和热稳定性,广泛应用于催化挥发性有机物的完全氧化反应(燃烧反应).短链烷烃(甲烷、乙烷、丙烷等)化学性质稳定,是最难氧化的一类有机物,常用作考察燃烧反应催化剂性能的模型反应物.然而,目前报道的研究工作通常仅限于针对某一种烷烃底物的催化燃烧,系统考察催化剂以及助剂对不同短链烷烃的催化燃烧活性鲜有报道.在短链烷烃中,甲烷只有C–H键;而其它烷烃除了C–H键;还有C–C键.因此,研究催化剂对甲烷、乙烷和丙烷燃烧反应催化性能的差异性,对于认识催化剂上C–H键和C–C键的活化具有非常重要的意义.本文制备了MoO3或Nb2O5修饰的Pt/ZrO2催化剂并用于短链烷烃的燃烧反应.研究发现,MoO3助剂对甲烷燃烧有明显的抑制作用,但对乙烷,丙烷和正己烷燃烧反应具有促进作用,促进作用随着烷烃碳链的增长逐渐增加;Nb2O5助剂对甲烷、乙烷、丙烷和正己烷燃烧反应均具有促进作用,然而促进作用随着碳链的增长而逐渐减弱.MoO3和Nb2O5助剂的不同促进作用与助剂影响催化剂表面酸性以及Pt物种的氧化或还原态有关.NH3-TPD结果表明,MoO3助剂可以显著增加Pt/ZrO2催化剂表面强酸位点数量,而Nb2O5助剂可以显著增加Pt/ZrO2催化剂表面中强酸位点数量.HTEM结果表明,两种助剂的添加都不会明显改变Pt物种的颗粒尺寸.在Pt-Mo/ZrO2催化剂上,MoO3覆盖部分Pt物种形成丰富的Pt-MoO3界面,促进了金属Pt物种和强表面酸性位点的生成,提高了丙烷燃烧反应活性;Pt-Nb/ZrO2催化剂上载体表面的部分Nb2O5被Pt物种包覆,使得生成的表面Pt-Nb2O5界面低于Pt-Mo/ZrO2催化剂,但由于催化剂表面酸性位的提升,也促进了丙烷燃烧反应活性的提高.XPS结果表明,在甲烷燃烧反应中,Pt-Nb/ZrO2催化剂上Ptn+物种能够更加稳定地存在,这可能是Nb2O5助剂提高Pt-Nb/ZrO2催化剂上甲烷燃烧活性的关键.而Pt-Mo/ZrO2催化剂上Ptn+物种在甲烷反应中可以更容易地被还原,并且由于MoO3的包裹导致暴露的Pt位点数量降低,使催化剂催化甲烷燃烧的活性受到抑制.可见,MoO3助剂更有利于C–C键活化,而Nb2O5助剂更有利于高键能的C–H键活化.综上,本文系统性地研究MoO3助剂和Nb2O5助剂对Pt/ZrO2催化剂上不同短链烷烃的燃烧反应的影响,证实了两种助剂的促进作用与碳链长度的关系是截然不同的.     

Pt纳米催化剂在质子交换膜燃料电池催化层中的尺寸效应研究

以XC-72碳黑为载体, H2[PtCl6]为前驱体, 采用浸渍还原法并结合后续高温处理, 制备出不同尺寸Pt颗粒(3～8 nm)的Pt/C催化剂. 在基于质子交换膜燃料电池(PEMFC)单电池的电化学电解池中, 对实际PEMFC催化层中燃料电池反应的Pt催化剂尺寸效应进行了研究. 结果表明, 在PEMFC催化层环境中, Pt/C纳米催化剂对氢氧化和氧还原反应均有显著的粒度尺寸效应. 随着Pt粒度减小, 氢氧化和氧还原反应的表面积活性均降低.     

反应条件对甲醇直接气相羰化反应的影响

在新研制的Mo C催化剂上 ,对甲醇直接气相羰化反应工艺条件与反应气中H2 的影响进行了研究 ,结果表明此新的Mo C催化剂初活性高 ,稳定性高。优化的工艺条件为 :反应温度 30 0℃ ,甲醇进料浓度 2 3% ,CO空速30 0 0L kgcat h ,此时甲醇转化率达 50 % ,醋酸甲酯选择性达 80 % (mol) ,产物时空收率为 8mol kgcat h ,已接近甲醇在有碘化物促进剂下间接气相羰化的水平。对反应气中H2 的影响研究表明 :H2 促进甲醇甲烷化反应 ,羰化产物选择性随H2 含量增加迅速下降 ,而且甲醇转化率也明显降低 ,H2 的影响是参与甲烷化反应 ,而没有引起催化剂失活 ,除去H2 后 ,催化剂活性很快恢复 ,其影响是可逆的。     

用MS-PSR技术研究甲烷部分氧化反应的引发过程

借助质谱 程序升温表面反应(MS TPSR)技术研究了NiO/悛睞l2O3、700 ℃ H2还原 后的Ni0/悛睞l2O3和添加Pt的NiO/悛睞l2O3催化剂(分别记为NiO、Ni0和Pt NiO)上甲烷 部分氧化反应(POM)的引发行为.结果表明,在CH4＋O2气氛下NiO和Ni0具有相同的引发行为 , Ni0在反应气氛下首先被氧化为NiO.在低于760 ℃时, CH4和O2在NiO上发生深度氧化反 应生成H2O和CO2,在770 ℃开始逐渐引发POM反应. Pt NiO在520 ℃左右就能引发POM反应 .在流化床反应器中Pt NiO催化剂500 ℃左右引发POM反应,并且具有与Ni0基本相同的反应 性能,因此添加Pt有利于氧化镍还原为Ni0,从而降低了POM反应的引发温度.     

Pt/MgO 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应

用浸渍法制备了Pt/MgO催化剂,并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜和程序升温表面反应等技术对催化剂进行了表征.考察了催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能.结果表明,Pt/MgO催化剂具有较高的催化活性和选择性,甲烷转化率与合成气选择性在120 h内保持稳定.以金属状态存在的Pt对甲烷分解具有较高的活性,从而使催化剂对甲烷部分氧化反应具有较高的催化活性.活性组分Pt的存在状态和分散状态非常稳定,而Pt/MgO催化剂具有较强的抗积碳能力,使得催化剂在甲烷部分氧化制合成气反应中具有较高的稳定性.     

一步热解核黄素制备高性能氧还原反应电催化剂（英文）

质子交换膜燃料电池具有零污染、能量密度高、操作温度低和超静低音等优点,因而广泛应用于新能源汽车动力电源.然而质子交换膜燃料电池阴极氧还原反应(ORR)过程缓慢且复杂,因此需要大量的高性能ORR电催化剂.商品铂基催化剂是目前最为广泛使用的ORR催化剂,然而其高昂的价格阻碍了燃料电池汽车的商业化进程.因此,近年来人们致力于研发高性能的非贵金属ORR催化剂,并成功获得了具有高ORR活性及优异稳定性的催化剂.然而开发贵金属替代催化剂还存在制备过程较为复杂、单体有毒等缺点.核黄素具有成本低廉、无毒、氮含量高等优点,本文将其直接作为碳源和氮源,以无水氯化铁为铁前驱体,通过简单的一步热解法制备了高性能的Fe–N–C催化剂.表征结果表明,合成的催化剂表面由于氮的掺杂导致石墨烯存在较多的缺陷,其比表面积为301 m~2g~(–1)且孔径分布主要位于45 nm处;催化剂由很薄、卷曲的石墨烯片层和一些颗粒组成,其中的碳材料高度石墨化且存在Fe_2O_3晶体.结合X射线光电子能谱和催化剂的ORR活性,推导出石墨化氮为ORR的主要活性位,铁在ORR反应中也起着重要作用.在氧气饱和的0.1 mol L~(–1) KOH溶液中,Fe–N–C催化剂的ORR活性达到4.16 mA cm~(–2),与商品Pt/C催化剂相当(4.46 mA cm~(–2)).采用计时电流法在0.66 V(相对于RHE电位)下运行3 h后,Fe–N–C催化剂电流仅下降了3%,而Pt/C催化剂下降了40%,表明Fe–N–C催化剂与Pt/C催化剂具有相近的ORR活性,但稳定性比Pt/C催化剂更出色.测试结果表明,Fe–N–C催化剂的抗甲醇毒化性能远优于Pt/C催化剂.在酸性介质中,Fe–N–C催化剂的ORR活性比Pt/C催化剂低,但稳定性更高.总之,该Fe–N–C催化剂在碱性介质中有较高的活性和稳定性,在酸性介质中有较高的稳定性.因此,我们采用廉价、无毒的核黄素作为碳氮源,通过简单的一步热解法制备出的Fe–N–C催化剂能较好地满足燃料电池ORR催化剂高性能和低成本的要求,具有很好的应用前景.     

Pt／SBA-15、Pt／SBA-16催化剂的合成、表征及甲烷催化燃烧性能

以Na2SiO3.9H2O为硅源,H2PtCl6为铂源,水热法一步合成了Pt质量分数约1%的Pt/SBA-15和Pt/SBA-16催化剂.采用XRF、XRD、HRTEM等方法对样品进行了表征.在微型固定床反应器中考察了催化剂的甲烷催化燃烧性能.结果表明:合成的Pt/SBA-15和Pt/SBA-16样品分别具有SBA-15和SBA-16的高度有序的介孔结构;通过这种简便、低成本的方法可将Pt颗粒高分散地引入到样品的孔道内;催化剂表现出了较好的甲烷催化燃烧性能,在常压、原料气为含3.5%CH4的空气和GHSV=6000mL/(gcat.h)的反应条件下,在大约580℃下甲烷即可完全转化.     

添加贵金属的Ni/α-Al2O3催化剂甲烷部分氧化制合成气的研究

甲烷部分氧化制合成气因其高空速、高转化率、低H2/CO比而引起人们的重视[1～5].本文研究了在Ni/α-Al2O3催化剂中添加的Rh、Ru、Pt和Pd等贵金属在甲烷部分氧化制合成气反应中的催化作用,重点研究了添加Pt对Ni/α-Al2O3催化剂反应性能的影响.     

高效组合型Pt-Fe/C 催化剂用于肉桂醛选择性加氢反应

采用有机金属化合物Pt2(dba)3(dba为二亚苄基丙酮)还原分解法制得均匀分布的Pt纳米颗粒(粒径在2.0nm左右),直接吸附到经预处理的Fe/C载体上,即得到了组合型Pt-Fe/C催化剂.采用透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和能量散射X射线谱(EDS)等技术表征了催化剂表面Pt颗粒大小分布,Pt、Fe化学态和催化剂表面元素等.将该组合型催化剂用于肉桂醛(CAL)选择性加氢反应,获得了良好的效果,其催化活性比浸渍法制备的Pt/C催化剂高1倍以上.在60°C、2.5h、4.0MPaH2反应条件下,1%(w,质量分数)Pt-1.5%(w)Fe/C催化剂肉桂醛加氢转化率为99.2%,肉桂醇(COL)选择性达到85.0%.     

Mo2C/Al2O3催化剂的制备条件对POM反应的影响

对不同碳化终温和经过H2、CO2预处理的Mo2C／Al2O3催化剂进行了POM催化活性评价与结构表征．结果表明，高碳化终温的Mo2C／A12O3催化剂对于POM反应制合成气有高的甲烷转化率，CO和H2选择性、在850℃时H2预处理比CO2预处理的催化剂具有好的甲烷转化率和好的CO、H2选择性，但H2预处理时间过长会使CO和H2的选择性有所降低，CO2预处理会导致低的甲烷转化率和极低的CO和H2的选择性．XRD结果表明，在700-850℃之间碳化的样品均为β-Mo2C，BET比表面的测定结果表明随碳化终温的增加，Mo2C/Al2O3催化剂的比表面有所增加．     

炭载Pt-Ag双金属催化剂对甲醇氧化反应的电催化

以NaBH4为还原剂,将K2PtCl6和AgNO3前体进行共还原制备了一系列具有不同组成的碳载PtmAg/C合金催化剂（m为Pt/Ag原子比,m为0.05～1.0）,在酸性介质中考察了该系列催化剂对甲醇氧化反应的电催化性能。 与单组分Pt/C催化剂相比,系列PtmAg/C催化剂呈现出较高的催化氧化甲醇的活性与抗CO毒化能力,而且该催化剂的性能与其组成密切相关。 随m值增加,PtmAg/C催化剂对甲醇氧化反应的质量比催化活性(MSA)、本征催化活性(IA)与稳定性均逐步增加,当m=0.5时催化活性达到最高,其MSA和IA分别是Pt/C催化剂的5.1和4.8倍。     

Cu-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷与丙烷的共活化

 研究了xCu-6%Zn/HZSM-5(x=0～0.9%)系列催化剂对甲烷和丙烷混合气体无氧芳构化反应的催化性能. 结果表明,在此系列催化剂上,丙烷促进了甲烷的活化,使之参与到芳烃的形成过程中. 在600 ℃和甲烷/丙烷摩尔比为1.0的条件下,0.7%Cu-6%Zn/HZSM-5催化剂表现出最佳活性,甲烷转化率达到36%,芳烃选择性达到85.7%. 这说明在Zn/HZSM-5中添加第二组分Cu有助于提高催化剂的活性和稳定性. 考察了反应时间和甲烷/丙烷摩尔比对甲烷和丙烷转化率及产物分布的影响. 13CH4同位素示踪实验发现13C进入到了C6H+6, C7H+8和C8H+10碎片中,这进一步证实甲烷参与了芳烃的形成.     

钯-高分子载体催化剂对糠醛加氢液相反应的研究

以弱碱性苯乙烯系阴离子交换树脂[D392,-NH₂,D382,-NHCH₃,D301R,-NH(CH₃)₂],强碱性苯乙烯系阴离子交换树脂[201×7DVB,-NH⁺(CH₃)₃]和弱碱性环氧系阴离子交换树脂(701,-NH₂)为载体制备了3种钯-高分子载体催化剂.考察了反应条件、高分子载体的种类、钯含量和催化剂用量对糠醛催化加氢生成四氢糠醇反应及催化性能的影响.在体积分数为50%的乙醇-水溶液和水中对糠醛常压液相加氢反应,钯-高分子载体(阴离子交换树脂D392,-NH₂,D382,-NHCH₃)催化剂均可使糠醛的加氢反应转化率达100%,生成四氢糠醇的选择性达98%以上,而用金属钯为催化剂的转化率达70%以上,选择性达97%以上.同时用XPS分析了高分子载体催化剂的结构与催化加氢反应性能的关系.     

Au@Pt纳米粒子催化O2还原反应的电化学研究

以100 nm的Au粒子为核,抗坏血酸为还原剂,H2PtCl6·6H2O为前驱体,合成了Pt包Au核壳结构纳米粒子( Au@ Pt)及其修饰的玻碳(GC)电极(Au@ Pt/GC).采用旋转圆盘电极等常规电化学方法,比较了Au@ Pt/GC和商用碳载铂(Pt/C)修饰的玻碳电极(Pt/C/GC)催化O2还原反应活性及耐甲醇性能,发现Au@ Pt纳米粒子在铂用量很低的情况下,其催化O2还原反应活性仍与商用Pt/C相当,而且还具有优良的耐甲醇性能;其催化O2还原反应机理按O2直接还原成H2O的四电子历程进行.     

Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化甲烷部分氧化制合成气反应

研究了Pt/Al₂O₃和Pt/CeO₂/Al₂O₃对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO₂/Al₂O₃显示了更高的甲烷转化率和合成气选择性.用H₂-TPR、H₂-TPD、SEM-EDX和XRD等技术对催化剂进行了表征.CeO₂和Pt相互作用促进Pt在催化剂表面的分散,抑制Pt在催化剂表面的迁移;降低了催化剂的燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,可避免因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性.同时,CeO₂通过促进水汽变换反应使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H₂的选择性.     

Pt/SAPO-34在低温H2选择催化还原NO反应中的催化活性

考察了贫燃条件下Pt/SAPO-34催化剂低温(60～260℃)选择催化还原(H2-SCR)消除NO的催化性能,研究了载体、金属负载量和反应条件对催化性能的影响.结果表明,0.5%Pt/SAPO-34催化剂的活性高于相同金属负载量的Pt/SiO2和Pt/ZSM-5,其在高空速(80000h-1)时的最高NO转化率可达78.8%,N2选择性为75.2%,而在空速降低到10000h-1时,其NO转化率可达到100%.通过原外漫反射红外光谱初步研究了H2-SCR反应的机理,发现反应的中间物种主要是-NO3-.     

Brφsted酸性离子液体催化缩醛化反应合成聚甲氧基二烷基醚（英文）

聚甲氧基二烷基醚(RO(CH_2O)_nR)具有高的十六烷值(CN)和含氧量,能显著改善柴油的燃烧特性,有效提高热效率,大幅减少碳烟和NO_x排放,被认为是一种优良的环保型燃油组分.随着–R基碳链的增长,CN值、热值和闪点逐渐增大,密度和冷凝点逐渐降低.同时,该类化合物具有优异的溶解及渗透性能,能与许多有机溶剂互溶,低毒,可以用作溶剂或颜料分散剂.近年来,聚甲氧基二甲基醚(CH_3O(CH_2O)_nCH3,PODEn,DMM_n)的制备及应用研究受到广泛关注,而对封端基团(–R)碳数大于1的多醚类化合物的研究鲜有文献报道.本文以Brφsted酸性离子液体为催化剂,对甲醛和二乙氧基甲烷或脂肪醇(碳数≥2)缩醛化反应制备聚甲氧基二烷基醚的反应性能进行了研究,考察了离子液体结构和酸性对其催化性能的影响.结果表明,–SO_3H功能化的离子液体[MIMBs]HSO_4在催化三聚甲醛与二乙氧基甲烷的缩醛化反应中表现出最好的催化活性.考察了催化剂用量、原料配比、反应温度、反应压力和反应时间等因素对反应性能的影响,并得到了最佳反应条件,在n([MIMBs]HSO_4):n(DEM1):n(HCHO)=1:80:80,140°C下反应4 h,甲醛转化率达到了92.6%,DEM_(2–8)选择性为95.1%.考察了不同甲醛源(三聚甲醛和多聚甲醛)与提供封端基团化合物(二乙氧基甲烷、乙醇、丙醇和丁醇)的缩醛化反应.结果发现,在反应过程中不生成水或不引入水的条件下,具有更高的反应转化率和产物选择性.分别采用静置分层和萃取实现了催化剂的分离与重复使用.推测反应机理认为,三聚甲醛首先在氢键作用下分解生成甲醛单体,甲醛和二乙氧基甲烷通过碳正离子反应机理实现了DEM_n的链增长.     

硫酸钠对Mn/SiO2催化剂结构及其甲烷氧化偶联反应性能的影响

 采用等体积浸渍法制备了Na2SO4改性的Mn/SiO2催化剂,考察了Mn-Na2SO4/SiO2催化剂中各组分对甲烷氧化偶联合成C2产物(C2H4+C2H6)的影响,并采用X射线衍射、 X射线光电子能谱、 Raman光谱和程序升温还原等手段表征了催化剂中的物相结构、表面组分价态与含量以及氧化还原性能. 结果表明,在Mn/SiO2催化剂中添加Na2SO4可使载体SiO2由无定形转变为α-方石英相,使催化剂表面的Mn物种由Mn3O4转变为Mn2O3, 从而大大提高了甲烷转化率和目标产物C2的选择性. 因此,推测Mn2O3物种在反应条件下构成了甲烷氧化偶联反应的活性中心.     

组合型Pt/TiO_2催化剂用于低温催化甲苯完全氧化

将均匀分布的纳米Pt粒子直接吸附到TiO2载体上,即制得了组合型Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-AS).与浸渍法制备的Pt/TiO2催化剂(Pt/TiO2-WI)比较,Pt/TiO2-AS催化剂在催化甲苯完全氧化反应中表现出了很好的催化性能,甲苯转化率为100%时的反应温度低至150°C,而且即使在较高甲苯浓度和较高气体空速下,该催化剂也能保持较好的催化性能.通过X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附(BET)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)及傅里叶变换红外(FTIR)光谱等对两种Pt/TiO2催化剂的结构和表面性能进行了表征.结果表明组合型Pt/TiO2-AS催化剂粒径小(2.5 nm),活性组分主要以Pt0形式存在且分布在载体表面,而且载体表面Ti―O键活化使催化剂具有较强的催化氧化能力.另外,活性中心的价态变化(Pt0→Ptδ+)是导致Pt/TiO2-AS催化剂失活的主要原因.