Ar-HF非弹性碰撞的量子动力学理论研究（英文）

本文采用非含时动力学方法计算了Ar-HF体系纯转动和振转传能的量子态分辨的积分截面和速率常数.与以往所报道的理论值相比,本文计算的纯转动积分截面结果与实验值更吻合.对于振动弛豫过程,近共振传能占主导地位.进一步的计算表明,振动态分辨的v=1→v'=1的传能速率常数在100 K至1500 K温度范围内迅速升高,并且计算值与实验值相符很好.     

Ar-HF非弹性碰撞的量子动力学理论研究

本文采用非含时动力学方法计算了Ar-HF体系纯转动和振转传能的量子态分辨的积分截面和速率常数. 与以往所报道的理论值相比,本文计算的纯转动积分截面结果与实验值更吻合. 对于振动弛豫过程,近共振传能占主导地位. 进一步的计算表明,振动态分辨的v=1→v''=1的传能速率常数在100 K至1500 K温度范围内迅速升高,并且计算值与实验值相符很好.     

用含时波包方法将SVRT模型应用到F+CD4→CD3+DF反应中

为了实现量子动力学含时波包方法对多原子反应体系的研究,采用美国纽约大学张增辉教授提出的一个半刚性振转子的模型,对F+CD4反应及其同位素反应物反应在MJ1势能面上进行了含时波包动力学的研究.所用到的势能面的反应势垒66meV.实验和理论研究表明在反应中C-D键不影响反应碰撞,它只是一个旁观者.对C-D键作为常数处理使得计算大大简化了.计算了给定初始态的这些反应的积分反应截面和速率常数.从得到的数值结果可以看出,积分截面随着碰撞能有一个很大的起伏,这一般来讲是与动力学振荡有关系.速率常数同已有的理论以及实验结果进行了比较,得到了比较合理的结论.     

多谱线耦合系统辐射束缚问题的理论处理

提出一种处理多荧光谱线耦合系统辐射束缚问题的理论方法．这里的耦合包括激发态间的碰撞传能和当谱线重叠时对荧光的交叉吸收．首先将描述辐射束缚的Ｈｏｌｓｔｅｉｎ方程扩展为适用于描述多个激发能级且包括交叉耦合项的微分积分方程组，并将其纳入矢量、矩阵的形式．然后直接通过算符运算求解，给出按算符展开的级数解式．最后对级数解进行约化，导出一个只用有限项便可对系统行为进行完整描述的、远较简单截断近似优越的结果．还给出了一个双激发能级系统的计算实例     

蒽、吖啶黄和阳离子桃红在溶液中的分子间能量传递

本文使用了荧光光谱和时间校正的单光子计数技术研究了蒽、吖啶黄和阳离子桃红在溶液中分子间能量传递的关系。实验表明:分子蒽吸收的能量可以传递给吖啶黄,再由吖啶黄传递给阳离子桃红,体系中随着给体荧光的猝灭,受体的敏化荧光递增;体系中的能量传递常数KET,猝灭常数KQ、敏化常数Ks是给体的荧光寿命TD和体系能量传递速率常数k的乘积,即KET=Ks=KQ=kτD。由于能量传递速率小于扩散速率常数kdiff,且能量传递速率常数kET对溶剂粘度的变化是敏感的,所以可以认定体系中能量是以电子交换作用的机制传递的。     

基于新CH~2(■)势能面的C(~3P)+H_2(■)→H(~2S)+CH(~2Π)反应量子波包动力学

基于一个最新的CH■_2势能面,运用切比雪夫波包方法对初始态为(v=0,j=0)的■反应体系在1.0—2.0 eV的碰撞能量范围内进行了动力学研究.通过对角动量量子数J=60以下的所有分波进行计算,得到了反应几率、积分散射截面和速率常数.计算中用到了耦合态近似方法和考虑科里奥利耦合效应的精确量子方法.通过对比发现,随着角动量量子数以及能量的增加,科里奥利耦合效应的影响越发显著,因而对于该反应体系,科里奥利耦合效应不可忽略.本文计算所得的积分散射截面和速率常数尚无实验数据可以比较,对该反应的后续研究有一定的参考价值.     

高分子液晶条带织构的计算机模拟

首先建立了描述液晶畸变的Frank自由能的向量形式与张量形式之间的关系 ,由此得到了Frank弹性常数与描述液晶相变的取向序参量Sij的一阶空间导数的展开系数间的关系 .结合包括Landau deGennes取向自由能、Maier Saupe各向异性相互作用自由能和Frank自由能的液晶自由能泛函 ,用原胞动力学方法对关于Sij的Ginzberg Landau方程进行了数值求解 .在弯曲弹性常数远小于展曲弹性常数的前提下 ,模拟了二维液晶在剪切松弛下条带织构的形成及其小角光散射图样 ,考查了初始剪切速率的影响 .结果发现 ,由于弯曲弹性常数远小于展曲弹性常数 ,使纵向的展曲形变松弛速率远比横向的弯曲形变松弛速率迅速 ,从而导致纵向的条带结构的形成 ;初始剪切速率增大 ,开始出现条带织构的诱导时间减小且条带的特征尺寸变小 ,与实验结果一致 .     

H+Li2: 一个典型的释能反应体系及其含时动力学研究

利用含时量子波包动力学理论在HLi₂ 基态势能面上研究了H+Li₂ → LiH+Li 反应的动力学性质. 计算得到了体系在0-0.4 eV 范围内J = 0 不同振动量子数(v = 0, 1, 2, 3), v = 0 不同转动量子数(J = 0, 5, 10,15) 下的反应概率、积分反应截面和热速率常数, 在此基础上讨论了释能反应的反应阈能随总角动量量子数的变化规律以及振动量子数对反应概率的影响等问题. 研究发现, 随着转动量子数的增大, 反应阈能也在逐渐增大; 然而随着振动量子数的增大, 由于反应为释能反应, 反应发生的概率却在逐渐减小. 分析了碰撞能对积分散射截面的影响以及温度对反应速率常数影响的规律.     

正交各向异性双层交换弹簧薄膜的磁矩分布

本文以Pt_(84)Co_(16)/TbFeCo双层交换弹簧体系为研究对象,利用微磁学连续模型,研究了软/硬磁层易轴方向相互垂直的新型体系中磁矩的分布特征.研究结果表明,磁矩偏离薄膜法线方向的角度在软磁层中沿膜厚方向的变化速率比硬磁层中的快.通过调节软磁层参数来增加软/硬磁的各向异性常数比、交换能常数比、饱和磁化强度比或外磁场强度,都可有效改变磁矩偏角在软/硬磁层中的变化速率.特别是当软/硬磁各向异性常数比值和交换能常数比值同时增大时,可以使得磁矩在硬磁层中的变化速率快于软磁层中的.而饱和磁化强度比值对磁矩变化速率的影响源于饱和磁化强度的变化会相应地改变各向异性常数,进而改变磁矩在软/硬磁层中磁矩方向变化速率的比值.此体系的磁滞回线显示磁性参数的改变可以显著改变体系的剩磁及饱和磁场.软磁层中的退磁场能及体系的正交各向异性可导致负的成核场.     

转动传能量子干涉效应:干涉角影响因素的研究

碰撞转动传能中存在量子干涉效应已经在静态池实验中被观测到,并且积分角也能被测量.利用分子束实验可得到转动传能更准确的信息,进而得到影响干涉角的的具体因素.文中利用一阶含时波恩近似和L-J相互作用势,建立了原子—双原子分子碰撞系统转动传能的量子干涉模型,描述了观察和测量微分干涉角的方法,得到了微分干涉角与碰撞半径和碰撞速度间的关系,同时也得到了积分干涉角和实验温度的关系.此理论模型对于理解和进行分子束实验是非常重要的.     

单分子的荧光特性及其在生物学上的应用

近年来,单分子探测在许多学科领域的研究取得了显著的进展。它为科学家提供了一种新的手段来研究这些领域的前沿课题。光学和光谱技术是单分子探测最常用的方法之一。单个分子的荧光强度的涨落及其荧光的偏振特性是单分子荧光的重要特征,在单分子探测的广泛应用中,人们正是利用这种单个分子的重要特征来研究和推测生物大分子的结构和功能。文章简要介绍了单分子的荧光特点、探测方法及其在生物学中的应用。     

四苯基卟吩激发—重态衰变的“外部重原子效应”的研究

考查了在有芳烃卤代物RX(如氯苯、溴苯和碘苯)存在时,四苯基卟吩TPP的荧光衰变现象。基于荧光衰变动力学分析,发现:在RX和TPP之间生成复合物是引起重原子效应的一个基本步骤。荧光衰变的动力学参数则进一步表明:可观察的外部重原子效应主要是由于发生分子间电荷转移相互作用而引起的。     

Correcting for surface topography in X‐ray fluorescence imaging

Samples with non‐planar surfaces present challenges for X‐ray fluorescence imaging analysis. Here, approximations are derived to describe the modulation of fluorescence signals by surface angles and topography, and suggestions are made for reducing this effect. A correction procedure is developed that is effective for trace element analysis of samples having a uniform matrix, and requires only a fluorescence map from a single detector. This procedure is applied to fluorescence maps from an incised gypsum tablet.     

固体材料反斯托克斯荧光制冷的理论研究及其最新进展

本文首先回顾了反斯托克斯荧光制冷的历史发展,简单讨论了激光制冷的循环过程及其制冷条件;其次,概述了反斯托克斯Raman散射、反斯托克斯荧光制冷的热力学理论和热力学限制,重点介绍了适用于各种制冷材料(如稀土离子掺杂玻璃、半导体和晶体等)反斯托克斯荧光制冷研究的理论模型,并简单讨论了激光制冷实验中各种测量温度变化的实验方法及其基本原理。最后,就反斯托克斯荧光制冷的一种最新应用及其前景进行了简单介绍与展望。     

醌对卟啉荧光猝灭的溶剂效应

测定了在室温和未脱氧条件下不同浓度的苯醌(BQ)对卟啉衍生物四苯基卟吩(TPP),四苯基卟吩锌(ZnTPP)激发一重态的猝灭.由猝灭而引起的荧光强度的变化和荧光寿命的变化均可用Stern-Volmer关系式描述.由此根据寿命计算出的猝灭常数均比据荧光强度计算出的猝灭常数小.这是由于荧光强度测量中的自吸收效应引起的.实验结果表明;猝灭常数Kq与溶剂极性无关而只与粘度有关.说明这种猝灭是受扩散控制的动态猝灭.动力学分析表明,这是一种强猝灭,电荷转移猝灭速度比卟啉和醌的复合物的分解速度大或与之相近.比较实验结果和我们以前及其他作者发表的结果后,可以得出结论.苯醌对卟啉衍生物激发态电荷转移猝灭的溶剂效应随分子状态的不同而异:分子内的和通过三重态进行的分子间电荷转移猝灭受溶剂极性影响,但通过一重态进行的分子间电荷转移猝灭则与溶剂极性无关.     

UPCONVERSION FLUORESCENCE DYNAMICS OF Tm3+ IONS IN LiYF4 CRYSTAL

According to Judd-Ofelt parameter calculation and energy transfer theory, the cross-relaxation process of the Tm³⁺ ions is investigated. A four-level system of coupled rate equations is established to study the fluorescence dynamics of Tm³⁺ in LiYF₄ crystal. Attentions are focused on the upconversion luminescence ¹G₄→³H₆ (483.0 nm) in Tm³⁺:LiYF₄. The relationship between the avalanche properties (critical pump rate, fluorescence intensity and buildup time) originated by resonant excited state absorption and the doped Tm³⁺ concentration is discussed, and some useful conclusions are drawn.     

Fluorescence reabsorption and its effects on the local effective excitation lifetime

A spectral theory of fluorescence reabsorption is presented that allows us to describe the effects of radiation trapping, which especially occurs in barrel-polished laser rods, as an effective change of the excitation lifetime. This effect causes a local fluorescence lifetime difference in the laser medium and thus a local change in the quantum efficiency. The theory is compared to experimental results obtained with an Er³⁺:YAG rod with good agreement.     

人脑脊液中的光偏振及荧光特性

本工作对基本正常人的脑脊液和有神经系统疾病的人脑脊液进行了光偏振及荧光物理特性的测量,对脑脊液的荧光5450Å进行荧光平均寿命测量,并在Ar激光4880Å的监控下,测量了荧光5450Å的强度与照射时间的关系,得到了一些有益的提示。除此之外,我们还测量了OH键Raman带在振动频率Δv=3392cm-1的退偏度,退偏度POH=0,计算了吸收振子和被辐射振子之间的夹角,证明了在人的脑脊液分子中的OH键振动是完全对称的振动,其极化强度是各向同性的。     

Modeling of optical radiation energy distribution in plant tissue

A three-dimensional mathematical model of interactions of optical radiation with plant tissue taking into account its structural inhomogeneity, spectral properties, and the effects of fluorescence is constructed. The developed model is implemented using the statistical Monte Carlo method for the Henyey-Greenstein phase function. The dependence of differential backscattering and fluorescence coefficients on the concentration of photosynthetic pigments (chlorophylls) is numerically studied. It is demonstrated that numerical characteristics agree with results of physical experiment. The approximate solution based on the expansion of the diffusion and fluorescence radiation fluxes into a series in terms of a small parameter is found. This expansion makes it possible to calculate the field of backscattered radiation with satisfactory accuracy and to qualitatively correctly describe the experimentally observed dependences of the fluorescence coefficient in the region of high chlorophyll concentration.     

Two-photon fluorescence endoscopy with a micro-optic scanning head

A major obstacle in the race to develop two-photon fluorescence endoscopy is the use of complicated bulk optics to transmit an ultrashort-pulsed laser beam and return the emitted fluorescence signal. We describe an all-fiber two-photon fluorescence microendoscope based on a single-mode optical fiber coupler, a microprism, and a gradient-index rod lens. It is found that the new endoscope exhibits an axial resolution of 3.2 microm and is capable of imaging transverse cross sections of internal cylindrical structures as small as approximately 3.0 mm in diameter. This device demonstrates the potential for developing a real-time diagnostic tool for biomedical research without the need for surgical biopsy and may find applications in photodynamic therapy, microsurgery, and early cancer detection.