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油页岩燃烧释放二氧化硫的本征动力学和机理 总被引:4,自引:0,他引:4
将油页岩通过酸处理和低温灰化,获得高纯度的有机质和矿物质,利用程序升温装置与二氧化硫在线分析仪,在升温速率为5℃/min的条件下,分别研究了在燃烧过程中茂名油页岩及其有机质与矿物质释放二氧化硫的本征动力学。结果表明,有机硫释放二氧化硫的温度范围为210~470℃,按两段处理得到的动力学参数为:反应级数皆为1,在210~340℃,活化能E=76.18kJ/mol,频率因子A=9.91×10 ̄3s ̄(-1),在340~470℃,E=154.70kJ/mol,A=7.85×10 ̄8s ̄(-1)MPa ̄(-1);黄铁矿硫释放二氧化硫的温度范围为290~510℃,动力学参数为E=199.10kJ/mol,A=4.30×10 ̄(11)s ̄(-1)MPa ̄(-1),n=1.4。文中对油页岩中硫的燃烧转化机理进行了初步探讨。 相似文献
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采用等温积分管式反应器,在543 K~623 K、2.5 MPa~3.5 MPa、氢油摩尔比2~4的条件下,对Co-Mo/Al2O3催化剂上噻吩加氢脱硫反应的本征和宏观动力学进行了研究.运用Langmuir-Hinshelwood机理,推导出了噻吩加氢脱硫反应的动力学模型,并对模型参数进行了估值.统计检验和实验数据验证了动力学模型的合理性.通过Thiele模数的计算以及对新鲜和失活催化剂的孔径分布与碳含量的分析和比较表明,反应过程受催化剂内扩散的影响.利用本征和宏观反应速率方程计算得到了催化剂内扩散效率因子,其数值随反应温度的升高而明显减小,随氢油摩尔比的增加变化不明显. 相似文献
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浆态搅拌釜中FT合成的动力学研究 总被引:1,自引:1,他引:1
在自制的500ml浆态搅拌器采用模试鼓泡浆反应器无载体沉淀Fe-Cu-K催化剂进行了FT合成动力学研究。在250-280℃,1.5MPa,1-2.51/glat.h和H2/CO=1.09范围内,排除传质效应的条件下,得到了本征动力学数据,实验结果用线性参数估计方法按照速率常数k,活化能F 相似文献
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ZnCl2/粘土-SA01催化合成二苯甲烷反应动力学研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在ZnCl2/粘土-SA01催化剂上合成了二苯甲烷,考察了负载量、苯/苄基氯摩尔比、催化剂用量、反应温度和时间对该反应的影响,研究了以ZnCl2/粘土-SA01为催化剂合成二苯甲烷的反应动力学,为探讨其反应机理和研究烷基化反应动力学提供了依据.结果表明,温度在303-318K时,本征动力学方程为r=k[ZnCl2/粘土-SA01]0.8[C6H6][C6H5CH2Cl],属二级反应,表观反应活化能为88.6kJ/mol;在328-353K时,其本征动力学方程为r=k[ZnCl2/粘土-SA01]0.1,反应属零级反应,表观活化能为52.8kJ/mol. 相似文献
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大颗粒FCC汽油芳构化催化剂烧碳再生动力学研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用微型固定床反应器和气相色谱联合装置,研究了大颗粒FCC汽油芳构化催化剂的烧碳再生动力学和再生产物中CO2与CO的摩尔比.结果表明,大颗粒FCC汽油芳构化催化剂的烧碳反应速率与碳含量和氧分压的关系符合一级反应规律;但由于受内扩散的影响,其烧碳反应速率仅为本征烧碳反应速率的60%左右.在600 ℃~720 ℃再生产物中CO2/CO摩尔比随再生温度的增加而减小,720 ℃以后,该比值显著增大;随着氧分压的增加,CO2/CO摩尔比直线增加. 相似文献
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Meisheng Liang Chunhu Li Hanxian Guo Kechang XieState Key Laboratory of Cl Chemistry Technology Architecture Environmental College Research Institute of Coal Chemical Engineering Taiyuan University of Technology Taiyuan China 《天然气化学杂志》2002,(Z2)
The adsorptions of COS, H2S and O2 were investigated over the TGH catalyst in this paper. It was found that the numbers of basic centers and basic intensities were reduced over the deactivated TGH catalyst. The PT-IR results of COS+H2S+O2 co-adsorption on the TGH catalyst show that the main causes of catalyst deactivation is the formation of element sulfur and trace sulfate. 相似文献
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The adsorptions of COS, H2S and O2 were investigated over the TGH catalyst in this paper.It was found that the numbers of basic centers and basic intensities were reduced over the deactivated TGH catalyst. The FT-IR results of COS+H2S+O2 co-adsorption on the TGH catalyst show that the main causes of catalyst deactivation is the formation of element sulfur and trace sulfate. 相似文献
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Influence of Gas Components on the Formation of Carbonyl Sulfide over Water-Gas Shift Catalyst B303Q 总被引:1,自引:0,他引:1
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Ju Shangguan Litong Liang Huiling Fan Fang Shen 《天然气化学杂志》2007,16(1):53-59
Water-gas shift reaction catalyst at lower temperature (200—400℃) may improve the conversion of carbon monoxide. But carbonyl sulfide was found to be present over the sulfided cobalt-molybdenum/alumina catalyst for water-gas shift reaction. The influences of temperature, space velocity, and gas components on the formation of carbonyl sulfide over sulfided cobalt-molybdenum/alumina catalyst B303Q at 200—400℃were studied in a tubular fixed-bed quartz-glass reactor under simulated water-gas shift conditions. The experimental results showed that the yield of carbonyl sulfide over B303Q catalyst reached a maximum at 220℃with the increase in temperature, sharply decreased with the increase in space velocity and the content of water vapor, increased with the increase in the content of carbon monoxide and carbon dioxide, and its yield increased and then reached a stable value with the increase in the content of hydrogen and hydrogen sulfide. The formation mechanism of carbonyl sulfide over B303Q catalyst at 200—400℃was discussed on the basis of how these factors influence the formation of COS. The yield of carbonyl sulfide over B303Q catalyst at 200-400℃was the combined result of two reactions, that is, COS was first produced by the reaction of carbon monoxide with hydrogen sulfide, and then the as-produced COS was converted to hydrogen sulfide and carbon dioxide by hydrolysis. The mechanism of COS formation is assumed as follows: sulfur atoms in the Co9S8-MOS2/Al2O3 crystal lattice were easily removed and formed carbonyl sulfide with CO, and then hydrogen sulfide in the water-gas shift gas reacted with the crystal lattice oxygen atoms in CoO-MoO3/Al2O3 to form Co9S8-MoS2/Al2O3. This mechanism for the formation of COS over water-gas shift catalyst B303Q is in accordance with the Mars-Van Krevelen's redox mechanism over metal sulfide. 相似文献
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纳米α-FeOOH催化剂一段法脱除COS和H2S性能的研究 总被引:11,自引:1,他引:11
利用均相沉淀法、氨水滴定法制备纳米α-FeOOH粒子,以该粒子为活性组分制备催化剂,利用微反-色谱联用活性评价技术,在常压、空速10 000 h-1、25 ℃~60 ℃温度范围内考察了纳米α-FeOOH催化剂对COS催化水解的活性。采用热重法对纳米α-FeOOH催化剂脱除H2S的性能进行了研究。结果表明:纳米α-FeOOH催化剂对COS水解在低温度、大空速下具有高的活性,系列Ⅰ和系列Ⅱ催化剂分别在60 ℃和40 ℃~45 ℃时COS转化率达到100%。在60 ℃时各种催化剂吸附H2S的能力最强,最高饱和硫容可达到21.72w%。催化剂表面能量分布不均匀,COS催化水解在低温时存在补偿效应。 相似文献
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研究了一种新型的羰基硫水解催化剂--稀土氧硫化物.考察了稀土系列氧化物硫化后的水解活性,发现其活性顺序为La≈Pr≈Nd≈Sm>Eu>Ce>Gd≈Ho>Dy>Er.XRD物相分析表明,各种稀土氧化物经水合及硫化后呈现出不同的物相变化特性,稀土氧硫化物是COS水解的活性物质.在氧硫化镧和氧硫化钕催化剂上研究了O2和SO2对羰基硫水解反应的影响,与传统的氧化铝基和氧化钛基水解催化剂相比,稀土氧硫化物显示出良好的抗氧化性能,而SO2对催化活性的影响是可逆的. 相似文献
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氧化铝基COS、CS_2水解催化剂表面碱性和催化作用 总被引:8,自引:0,他引:8
进行了3种氧化铝基催化剂上CO2的TPD和COS、CS2的水解活性研究.结果表明,催化剂表面碱性中心类型、强度和数目是不相同的;K2O和Pt的负载能提高弱碱性中心的数目和强度,同时能显著提高COS、CS2的水解转化率.关联第一类CO2脱附活化能和峰面积与COS水解反应活化能和速率常数,发现呈线性关系,说明弱碱性中心是COS催化水解的活性中心.关联第一、二两类CO2脱附峰面积与CS2水解速率常数,指出弱、次弱两类碱性中心均参与了CS2催化水解.催化剂表面上能量的分布是不均匀的. 相似文献
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煤酸异构化制对苯二甲酸 总被引:6,自引:2,他引:6
进行了煤氧化产物煤酸(水溶酸WSA)钾在催化剂碳酸镉的存在下,异构化制对苯二甲酸(TPA)的研究。主要考察了催化剂用量、二氧化碳初压、反应温度和反应时间对TPA产率的影响。结果表明,在催化剂存在下煤酸可以转化成TPA。单独煤酸钾异构化时,较佳反应条件:温度430 ℃~450 ℃,压力4.0 MPa,催化剂CdCO3用量4%,反应时间2 h。煤酸钾与苯甲酸(BA)钾混合异构化时,较佳反应条件与单独煤酸钾时基本相同。单独煤酸钾在较佳条件下异构化时,粗TPA产率达34%左右,相当于根据其中有效成分苯多羧酸(BPCA)计算的理论产率的75%左右,选择性较好。煤酸钾加苯甲酸钾在较佳条件下异构化时,粗TPA产率可达68%,扣除假定BA自身岐化生成TPA理论产量之后,则煤酸的TPA产率高达70%,比煤酸单独异构化TPA产率(34%)高1倍。粗TPA经精制可得纯度99%以上的精TPA。 相似文献
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在524K、2.31MPa和1845h^-1条件下,考察了合成气(H2/CO=2.1)中COS浓度分别为51.4、128.8、162.7和245.6ppm对Fe-Cu-K工业催化剂FT合成催化性能的影响。实验表明,催化剂预先中毒比在线中毒速度快。大颗粒催化剂的抗硫能力比小颗粒催化剂强。催化剂FT合成失活速率与COS浓度有关,即高浓度条件下,催化剂的失活速率快。当温度为524K时,催化剂的失活速率最 相似文献