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利用FT-IR、热重、GPC以及同步荧光分析等对神府次烟煤在不同温度条件下的1-甲基萘热溶物和热溶残煤进行了表征。结果表明,热溶物中含有较多的脂肪结构,灰分几乎全部转移至残煤中;热溶残煤与神府原煤的热失重特性存在明显差别;在300~360 ℃,随着温度升高,热溶物数均分子量呈增加趋势,进一步提高温度,分子量减小;热溶物缩合芳环数随着温度升高而增加。据此表明,在低于煤初始热解温度下神府次烟煤的热溶主要以溶剂化作用破坏煤中的非共价键为主,其中,酮、酯等轻质组分易于脱除;而高于煤初始热解温度的热溶过程则伴有侧链和桥键等弱共价键断裂的热解反应和自由基缩聚反应,热溶物中三环等稠环芳香结构增加。 相似文献
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两种不同还原性次烟煤可溶有机质分子组成差异 总被引:1,自引:1,他引:1
两种不同还原性次烟煤可溶有机质分子组成差异 《燃料化学学报》2018,46(7):769-777
本研究首先利用等体积二硫化碳/丙酮溶剂对弱还原性淖毛湖次烟煤(NS)和强还原性不连沟次烟煤(BS)进行萃取得到萃取物和萃余物(ERs),再利用环己烷和甲醇对ERs进行连续热溶得到热溶物(SPs)。NS和BS的萃取物产率分别为10.6%和8.0%,在300℃下NS和BS热溶物的总收率分别为36.3%和11.5%,这说明NS中存在更多可溶有机质。NS和BS萃取物中化合物均以芳烃为主。与BS相比,NS热溶物中脂肪烃和酚类的相对含量明显较高,萃取物中化合物的相对分子量分布范围较宽,而热溶物中化合物的相对分子量分布范围较窄。 相似文献
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渣油窄馏分的加氢转化特性 总被引:2,自引:3,他引:2
利用超临界流体萃取分馏装置,获得了大港常压渣油,沙特阿拉伯轻质原油和中质原油的减压渣油的窄馏分,并分析了SFEF窄馏分的性质。在100ml的高压反应釜内,利用破碎的工业Ni-Mo/Al2O3加氢裂化催化剂,在氢初压8.5MPa,反应温度400℃,反应时间240min的条件下,研究了渣油窄馏分的催化加氢转化特性及春变化规律。结果表明,随SFEF馏分变量,其脱硫和脱氮效果明显变差,裂化反应生成汽油,柴 相似文献
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用热重分析法研究煤液化油的催化加氢 总被引:1,自引:1,他引:1
本文用热重分析方法研究了煤液化油的催化加氢,系统地考察了热重分析的各种操作条件对煤液化油以及它与固体催化剂的混合样品的热重分析结果的影响,并建立了一套条件实验步骤。实验结果表明,当催化剂存在于样品中时,与不含催化剂时相比,煤液化油的失重在低于300℃时增大,而在大于300℃时减小;用H2作为载气时煤液化油的失重比用N2作为载气时大;催化剂的催化加氢性能与煤液化油的失重之间存在着定性的关联;催化加氢活性最高的催化剂表现出最大煤液化油失重。 相似文献
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先锋褐煤热溶及热溶物红外光谱表征 总被引:3,自引:0,他引:3
利用高温热溶装置研究了不同溶剂中先锋褐煤热溶性能,并对热溶物和热溶残煤分别进行了红外光谱表征。结果表明,先锋褐煤以化学交联大分子结构为主,非共价键缔合低分子化合物含量较低;虽然高温热溶可以显著提高热溶效率,300℃甲苯和四氢萘溶剂中热溶率达到20.7%和21.3%,但是以热断裂煤结构中的非共价键作用,促进低分子化合物溶解为主;300℃热溶过程中不存在明显热解反应,供氢溶剂及氢键型溶剂作用不明显;先锋褐煤热溶物中含有丰富的脂肪结构和羧酸酯,羟基和芳香结构含量较低;热溶溶剂明显影响热溶物结构与组成。
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我国煤加氢热解研究—Ⅱ.先锋褐煤加氢及催化加氢热解的热重研究 总被引:4,自引:1,他引:4
本文在加压热天平上对云南先锋褐煤的加氢热解及MoS2为催化剂的催化加氢热解进行了研究,并与比利时烟煤的结果作了比较。研究结果表明:1.褐煤加氢反应起始温度低,加氢热解的转化率和焦油收率高,表明褐煤容易进行加氢反应而且加氢产物易挥发;2.在氢气气氛下,煤中羧基和酚羟基分解为CO2和CO的反应补明显抑止,导致温度900K以前,褐煤加氢热解气体产率低于惰性气氛下的热解;3.随压力和Mo载量的提高,催化加 相似文献
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胜利褐煤和小龙潭褐煤在甲醇中的热溶及热溶物分析 《燃料化学学报》2016,44(1):15-22
研究了胜利褐煤(SL)和小龙潭褐煤(XLT)在甲醇中的热溶行为,并利用傅里叶变换红外光谱、气相色谱/质谱(GC/M S)和大气压固体分析探针/飞行时间质谱(ASAP/TOF-M S)对320℃热溶物的组成和结构特征进行了分析。两种褐煤热溶物产率均随温度升高而增加,但240℃后XLT热溶物(SPXLT)产率明显高于SL热溶物(SPSL)。GC/MS分析表明,两种褐煤热溶物以含氧化合物为主,尤其酚类的相对含量超过49%;与SPXLT相比,SPSL中烯烃、芳烃、醚类、羧酸、酯类和有机硫化合物(OSCs)含量较高,而烷烃、酚类、酮类和有机氮化合物含量较低;SPSL中的OSCs以噻吩为主,而SPXLT中的OSCs以硫醇为主。ASAP/TOF-M S可检测出热溶物中大量GC/M S无法检测出的较强极性和难挥发化合物;与SPXLT相比,SPSL中CHO和CHS族分含量较低,而CHN、CHNO、CHOS、CHNS和CHNOS族分含量较高;两种褐煤热溶物中化合物的碳数和双键数(double bond equivalent,DBE)主要分布在3-15和0-10,SPXLT中化合物的碳数和DBE分布相对集中。 相似文献
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浸渍法制备了Pt负载量为0.5 to 2%的Pt/TiO2催化剂,考察它们在光照和加热条件下二氧化碳催化加氢性能.结果表明,二氧化碳加氢反应均可在Pt/TiO2的催化下进行,但在不同反应条件下加氢反应通过不同方式进行.在加热条件下,二氧化碳可转化为一氧化碳和甲烷,且在低温加热条件下一氧化碳是主产物(CO选择性为100%,250℃,0.5%Pt/TiO2).在1.5%Pt/TiO2催化剂上,当反应温度从250℃升高到450℃时,CH4的选择性由0增加到60.94%.同时,增加Pt的负载量也会导致CH4的选择性的增加.然而,在光照条件下,产物只有甲烷.CO2-TPD结果表明,二氧化碳通过羰基基团与作为吸附中心的Pt相连接.结合催化活性与表征结果,提出在光照条件下,反应可能以二氧化碳和氢气分别被光生电子活化反应生成甲酸中间体,随后经由甲酸加氢和脱水生成甲烷的机理进行.而在加热条件下,反应可能以二氧化碳首先吸附在催化剂表面形成羰基Pt物种,随后加氢生成一氧化碳,一氧化碳继续加氢生成甲烷的机理进行. 相似文献
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水溶性铱—膦配合物催化烯烃加氢反应的研究 总被引:8,自引:3,他引:8
研究了两种水溶性铱—膦配合物IrCl(CO)(TPPTS)_2和HIr(CO)(TPPTS)_3[TPPTS=P(m-C_6H_4SO_3Na)_3]的合成和它们的组成与结构表征,在有机相和水相构成的两相催化反应体系中,评价了它们对烯烃的加氢活性.考察了反应温度(60~120℃),氢压(2~4MPa),两种相转移剂(CTAB和β-CD)浓度变化和反应时间等对烯烃转化率的影响,对1-己烯、环己烯和苯乙烯三种不同类型烯烃的加氢性能进行了对比.结果证明HIr(CO)(TPPTS)_3的加氢活性更佳,反应结束后催化剂与产物分离容易;CTAB是更有效的相转移剂,在所研究的条件下,三种类型烯烃的加氢活泼顺序为: 苯己烯>1-己烯>环己烯. 相似文献
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徐勇庆 杨玉瑶 武孟娜 杨潇潇 别璇 张时语 李清海 张衍国 张宸伟 Robert E.Przekop Bogna Sztorch Dariusz Brzakalski 周会 《物理化学学报》2024,(4):34-59
CO2加氢对于CO2转化制备高附加值化学品和燃料以实现二氧化碳利用及能源储存至关重要。CO2加氢包括甲烷化、逆水煤气变换、甲醇化和CO2直接费托合成等。碳化钼,尤其是其二维材料,由于其低成本和良好的性能而备受关注。在CO2加氢反应中,由于碳的渗入,导致晶格膨胀以及价电子增加,碳化钼基催化剂展现出了类似于贵金属催化剂的性质。碳化钼可以通过程序升温渗碳法、选择性蚀刻法、机械合金合成法、化学气相沉积法、原位热渗碳法以及溶液相合成法等来制备。到目前为止,学者已经对基于碳化钼的材料的CO2转化进行大量研究,这些材料具有良好的CO2转化活性和对目标产物的选择性。碳化钼材料的催化性能可以通过调节碳化钼中的C/Mo比、在碳化钼与负载金属之间建立强的金属-载体相互作用以及调整材料的界面结构来实现。然而,基于碳化钼的热催化CO2转化仍处于初级阶段。本文综述基于碳化钼的热催化CO2加氢制备高附加值化学品和燃料的研... 相似文献
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在气流床快速热解装置上,系统地研究了内蒙东胜烟煤在氢气和氮气气氛中的快速热解行为。结果表明:在常压、700℃,煤在氢气氛中快速热解获得的液态烃的产率达2.6%,比在氮气氛中提高了80%,在6.0MPa的压力下,在氢气氛中的液态烃的产率是氮气氛的17倍;在常压、800℃时,在氢气氛中热解获得的甲烷产率达8.0%,比在同条件的氮气氛中提高了2.5倍,6.0MPa、700℃时,在氢气氛中的甲烷产率是氮气氛的5.3倍。烟煤在氢气氛中快速热解更有利于获取三苯(苯,甲苯,二甲苯)、三酚(苯酚,甲酚,二甲酚)和甲烷 相似文献
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葡萄糖、 果糖和木糖等糖类是一类重要的绿色生物质资源, 其高效利用是生物质转化的重要研究方向. 具有Lewis酸性的分子筛在糖类催化转化中表现出优异的性能, 对其活性中心结构、 性质以及反应机理的认识是糖类高效转化研究中亟待解决的关键科学问题. 核磁共振是分子筛上活性中心表征和反应机理研究的重要手段. 本文讨论了先进核磁共振技术与方法在分子筛上糖类转化反应中的应用, 包括催化剂活性中心表征、 催化转化反应机理研究和催化反应产物分析3个方面, 总结了核磁共振在糖类转化反应研究中所取得的新进展并对其未来发展方向进行了展望. 相似文献
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用前线轨道理论、催化理论对乙烯催化加氢反应机理进行了分析,可以得出:在此反应中,有下列反应机理存在:在一些教材和文献中,对乙烯催化加氢反应机理一般用下列方法解释[1](如图1):但据催化理论,C2H4、CO、H2三种气体在金属Ni上的化学吸附强度顺序是C2H4>CO>H2[2]。这是由于C2H4与金属Ni形成较强的σ-π反馈键[3](如图2):从CO在J105Ni催化下的加氢反应,可知CO的吸附主要为不可逆吸附(此反应机理为被Ni吸附的CO受到H-H基团的进攻,造成C-O键的断裂,生成CH4+H2O)[4]。由于Ni对C2H4的吸附较CO强,从而推断出Ni对C2H4,的吸附亦是不可逆的。若按上述机理进行反应,则必然导致局部不可逆中毒,使反应难以进行,或进行得相当缓慢。但这样的推论与实验结果不符,相反,在一定条件下,此反应进行得相当迅速。为此,我们断定,必然存在一个能使C2H4解吸的反应步骤,这个反应如图3。因此,我们认为,在乙烯催化加氢反应中,有两种反应机理同时存在,它们是:1.H2被Ni吸附,分裂为氢原子,附着在Ni晶体表面,因自由原子不受对称效应的制约[5],故可与C2H4发生反应。2.C2H4被Ni吸 相似文献
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碳碳双键催化加氢的研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
综述了近年来碳碳双键催化加氢的研究进展;分别针对以氢气为氢源的催化加氢反应和以非氢气为氢源的催化转移加氢反应进行了分析概括;指出其中催化转移加氢(包括光照下转移加氢)具有反应条件温和且操作安全简便的优势,应用前景广阔. 相似文献
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我国煤加氢热解研究—Ⅲ.神府煤加氢,催化加氢及H2—CH4气氛下热解的研究 总被引:3,自引:6,他引:3
本文在5g固定床反应器中对神府榆家梁煤的加氢,MoS2催化加氢及模拟焦炉气下的热解进行了研究,反应温度793-973K,压力0.1-15MPa,升温速率5K/s。实验结果表明,由于煤加氢热解反应受传控制,因此,不同反应器与工艺参数对热解反应影响很大;热解产物的焦油/气体收率比值可较好反映氢的有效利用率;高温和高压有利于煤加氢气化反应,导致氢耗增加,氢有效利用率下降;催化剂的存在不仅促进加氢反应,而 相似文献