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水滑石焙烧产物Mg(Al)O为载体的Pt催化剂的正己烷临氢反应性能 总被引:1,自引:1,他引:1
制备了以水滑石焙烧产物-Mg-Al复合氧化物为载体的Pt催化剂,并考察了它在氢存在下的烃类转化反应性能,表明此类催化剂具有比一般的Pt/Al2O3更好的正己烷脱氢环化和异构化反应活性和选择性,更低的氢解反应活性。分别制备了以H2PtCl6、Pt(NH3)4(OH)2和Pt(NH3)4Cl2为浸渍剂的催化剂,其中以用Pt(NH3)4Cl2和Pt(NH3)4(OH)2制备的催化剂的脱氢环化反应和异构化 相似文献
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探针反应和FTIR法研究Pt与L型沸石的相互作用董家禄,朱建华,须沁华,张婕,刘大壮(南京大学化学系,南京,210008)(郑州工学院化工系,郑州,450002)关键词Pt/L沸石,沸石催化剂,异丙醇分解反应,Pt-载体相互作用Pt的分散度和电子状态... 相似文献
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研究了在Zn、Pt、Zn-Pt(金属)改性的ZSM-5分子筛上进行的丙烷芳构化反应,并考察了预还的和反应温度对催化丙烷芳构化的影响,结果表明,在HZSM-5 ,低温时主要是发生酸性裂解反应,高温则发生氢转化反应生成芳烃,使用Zn、Pt、ZnPt改性的ZSM-5催化剂显著提高丙烷转化率和芳烃选择性,这主要是由于丙烷直接脱氢及中间产物脱氢的活性增强所致,氢气的随同学原改善了Pt-Zn双金属催化剂的脱氢 相似文献
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盐酸处理γ—Al2O3的表面性质及其对负载的Pt的表面性质和反应性能的… 总被引:1,自引:0,他引:1
本文研究了用盐酸处理γ-Al2O3对Al2O3的表面性质以及对Pt/Al2O3的表面性质和反应性能的影响。结果表明盐酸处理的γ-Al2O3酸中心(强酸和弱酸中心)数目增加,Pt在Al2O3表面的表观分散度或Pt的低温活性中心数增加,与此同时,Pt的高温活性中心数也增多,从而使Pt/Al2O3的氢解、异构化和脱氢环化活性都增加。 相似文献
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研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。 相似文献
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Pt/NM,Pd/NM催化剂上甲苯深度氧化反应动力学 总被引:4,自引:0,他引:4
在氧气过量的条件下,考察了Pt/NM、Pd/NM催化剂上甲苯深度氧化反应动力学及反应活性。Pt/NM催化剂对甲苯的氢化活性高于Pd/NM,深度氧化反应服从反应物强吸附双分子反应Ltangmuir-Hinshelwood机理,其动力学方程为:相应的动力学参数,Pt/NM为:活化能△E=49.9kJ/mol,吸附热Q=-29.6kJ/mol;Pd/NM为:△E=94.2kJ/mol,Q=-19.1kJ/mol. 相似文献
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Pt-Gd/KL和Pt/GdKL分子筛的重整催化活性中心研究 总被引:2,自引:0,他引:2
通过把Gd引入Pt/KL分子筛单功能重整催化剂,研究PtGd/KL和Pt/GdKL分子筛的重整反应性能和活性中心以及催化剂的表面酸碱性。结果表明,Gd的引入方式和引进量对催化重整反应有明显影响。共浸法制备的催化剂PtGd/KL,其芳构活性比离子交换法制备的催化剂Pt/GdKL高,Gd含量为01%的Pt01Gd/KL芳构活性最好。弱酸性和弱碱性物质以及硫化物对PtGd/KL和PtGdKL催化重整反应的影响Gd小于不含Gd的Pt/KL。Gd对催化重整反应有两方面影响:其一是与金属Pt相互作用增加活性中心、加强金属功能;其二是增加催化剂的酸性和裂解产物,降低芳构选择性。 相似文献
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考察了在具有Pentasil孔道结构的H-Ga-Si与Pt/H-Ga-Si杂原子分子筛及HZSM-5分子筛催化剂上的丙烷芳构化。Pt/H-Ga-Si有较高催化活性和芳烃选择性,用XRD、TEM和TPR等技术对催化剂进行了表征,讨论了Pt与Ga的相互作用。Pt/H-Ga-Si为双功能催化剂,Pt促进烷烃脱氢成为烯烃,还能降低丙烷裂解活性,而且可稳定骨架Ga,使其不易脱除;Ga可以提高中间烯烃转变为芳烃的选择性。H-Ga-Si与HZSM-5上的丙烷芳构化机理不同。H-Ga-Si上为丙烷脱氢机理,Ga脱去H+形成活泼正碳离子,同时由于骨架Ga与分子筛B酸位相邻,所以可提高芳烃选择性;HZSM-5上丙烷活化是经过裂化机理,再通过氢转移步骤形成芳烃。 相似文献
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Calcination of BaKL zeolite causes Ba2+ ions to migrate to the locked exchange sites. Meanwhile, Pt2+ ions in Pt/BaKL zeolite are also located in these sites because of Ba−O−Pt interaction. Therefore, the reduced Pt/BaKL exhibits
better dispersion of Pt particles and improved reactivity inn-hexane aromatization than Pt/KL zeolite. 相似文献
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本文报道了一种适合催化研究的金属原位IR池,Pt分散在NH~4L沸石上呈缺电子性,在异丙醇分解反应中不显示脱氢活性,但通过加氢抗结炭作用保护着沸石上的酸位,从而增强了NH~4L沸石的酸性催化作用,负载在碱性KL沸石上的Pt呈富电子性,在反应中极易被噻吩中毒(Pt/KL+NH~4L)混合样品在预处理和反应的过程中Pt从KL 向NH~4L沸石上迁移,导致其催化性能相似于Pt/NH~4L,实验证明:Pt与L 沸石载体之间存在着明显的相互作用,由于Pt易给出电子而不易接受电子,因此与酸位的相互作用强于与碱位的相互作用. 相似文献
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丙烷脱氢制丙烯是优化利用炼厂气和油田伴生气资源的一条重要途径.随着丙烯需求量的逐步增加,丙烷脱氢制丙烯日益受到重视.负载型PtSn/γ-Al2O3催化剂具有优良的丙烷脱氢活性和选择性,但在高温、低氢压的反应条件下,催化剂易积炭而失活.近年来,选用了微孔分子筛如ZSM-5和介孔分子筛如SBA-15和MCM-41作为PtSn催化剂的载体,结果表明,具有规整孔道结构的负载型PtSn/分子筛催化剂的丙烷脱氢反应稳定性明显优于PtSn/γ-Al2O3催化剂.SUZ-4分子筛与ZSM-5分子筛结构相似且孔径相当,所不同的是ZSM-5由十元环交叉孔道组成,而SUZ-4由十元环和八元环孔道垂直相交组成.我们用微型催化反应装置结合XRD、BET比表面积和孔体积测试、NH3吸附-程序升温脱附(NH3-TPD)、氢化学吸附、热重分析(TG)、H2程序升温还原(H2-TPR)和程序升温氧化(TPO)等多种物理化学手段研究了负载型PtSnNa/SUZ-4和PtSnNa/ZSM-5催化剂的结构和丙烷脱氢反应性能,以及这两种催化剂在丙烷脱氢反应中催化性能差异的原因.实验结果显示,在丙烷脱氢反应中,负载型PtSnNa/SUZ-4催化剂上丙烯选择性和反应稳定性明显优于PtSnNa/ZSM-5催化剂,说明载体一定程度上会影响催化剂上丙烷脱氢反应性能.XRD,BET比表面积和孔体积测试等表征手段结果表明,SUZ-4和ZSM-5的孔体积和比表面积比较接近,载体的结构又类似,且两者的积碳量也相近,故载体的基本性质和积碳量的差异不是引起催化剂性能差异的原因.NH3-TPD结果表明,H-SUZ-4的酸强度明显强于H-ZSM-5.由于浸渍法制备负载型PtSn催化剂所用前体为具有强酸性的混合溶液(H2PtCl6+SnCl4),存在于SUZ-4分子筛孔道内表面的强酸中心不利于上述前体与SUZ-4分子筛孔道内表面结合.ZSM-5分子筛孔道内表面比较弱的强酸中心,促进了催化剂前体在ZSM-5分子筛孔道内表面的分散与结合.和ZSM-5为载体的催化剂相比,PtSnNa/SUZ-4上Pt粒子大部分分散在载体的外表面,从而金属上的积碳不易引起催化剂的失活.故多孔材料上Pt的分布是影响催化活性差异的主要原因.为进一步证明多孔材料上Pt的分布是影响催化活性差异的主要原因,我们通过二苯并噻吩预处理催化剂的手段证明Pt粒子在分子筛孔内外的分布情况.由于二苯并噻吩的尺寸比较大(0.8 nm)不能进入到分子筛的孔道内(SUZ-4:0.56 nm,ZSM-5:0.56 nm),所以载体孔道外的部分Pt会被二苯并噻吩预处理而失去活性,而孔道内的Pt不会因为预处理仍具有催化活性.实验结果表明,PtSnNa/SUZ-4经过二苯并噻吩预处理后,催化活性大大降低;而PtSnNa/ZSM-5经过二苯并噻吩预处理后,催化活性几乎没有变化.说明PtSnNa/SUZ-4上Pt粒子大部分分散在载体的外表面,从而金属上的积碳不易引起催化剂的失活. 相似文献
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Jian Zheng Yuan Chun Jialu Dong Qinhua Xu 《Journal of molecular catalysis. A, Chemical》1998,130(3):3085-277
Modification of non-acidic KL zeolite by chemical vapor deposition (CVD) of Si(OEt)4 and (CH3)3Si–O–Si(CH3)3 followed by Pt loading was used to study the influence of zeolite support on the aromatization of n-hexane. Deposited on the framework oxygen ions of the non-acidic zeolite, the silica layer effectively narrowed the pores of KL zeolite. But owing to the appearance of new basic sites, such as potassium oxide (K2O), the interaction between Pt metal and zeolite support was strengthened, causing Pt particles to be more electron-excess. n-Hexane pulse-flow microreactions were carried out to study the effects on the aromatization reactivity and sulfur poisoning properties. 相似文献
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本文采用XRD,NH_3-TPD,IR以及TEM等方法考察了Pt/BaKL沸石中Ba~(2+)的作用。NH_3-TPD结果表明,交换Ba~(2+)后的L型沸石的酸性,由于阳离子的作用仅在弱酸范围内有些改变,但与载铂的沸石的催化活性无明显的对应关系。IR及XRD谱线表明,BaKL沸石中Ba~(2+)在最佳交换度(26.3%)时,随预培烧温度的提高,使Ba~(2+)处于沸石孔道中B、C、D位置,接近于最佳分布,此时IR谱线上1421cm~(-1)处有一新峰。当沸石负载铂后,因铂与Ba~(2+)的相互作用,新峰消失,导致铂粒在沸石上分布更加均匀;铂粒在1.5—3.0nm之间占有最大比例,使得Pt/BaKL沸石呈现芳构化活性及选择性高于Pt/KL沸石,分别为~98%和~95%。 相似文献