共查询到20条相似文献,搜索用时 15 毫秒
1.
将一种简单的双组分催化体系即Ag(I)/(nC7H15)4NBr应用于常压下催化氨基甲酸盐和炔丙醇双组分反应制备β-羰基氨基甲酸酯。该方法具有简便、高效的优点,并且不需要使用配体,可以将一系列的炔丙醇和仲胺底物转化为相应的氨基甲酸酯产物。该方法通过CO2的定量催化转化,提高了CO2的利用效率。 相似文献
2.
伯醇来源广泛且廉价易得,是生产各种化学品,如农用化学品、食品添加剂、香料和药物等的重要化工原料.伯醇的脱羟甲基反应是一种利用伯醇制备少一个碳原子的碳氢化合物的方法,在生物质降解和药物合成等方面有着广泛的应用,引起了有机化学家的关注.根据反应类型综述了伯醇的脱羟甲基反应的发展,根据反应特点分为四个部分综述:过渡金属催化脱羟甲基转化为甲烷和水的反应、过渡金属催化脱羟甲基转化为一氧化碳和氢气的反应、过渡金属催化脱羟甲基转化为甲醛的反应、无过渡金属脱羟甲基转化为甲酸和水的反应.主要从反应体系、适用范围、反应机理等方面阐述了伯醇的脱羟甲基反应的研究进展. 相似文献
3.
随着二氧化碳(CO2)排放量的不断增加, 全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响. CO2作为廉价、 可再生的碳氧资源, 将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一, 受到广泛关注. Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、 抗毒化性能, 作为CO2催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究. 本文主要对Pd基催化剂上CO2加氢制备HCOOH, CO, CH4和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述, 重点关注Pd基催化剂上CO2分子的吸附/活化位点、 催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理. 相似文献
4.
徐勇庆 杨玉瑶 武孟娜 杨潇潇 别璇 张时语 李清海 张衍国 张宸伟 Robert E.Przekop Bogna Sztorch Dariusz Brzakalski 周会 《物理化学学报》2024,(4):34-59
CO2加氢对于CO2转化制备高附加值化学品和燃料以实现二氧化碳利用及能源储存至关重要。CO2加氢包括甲烷化、逆水煤气变换、甲醇化和CO2直接费托合成等。碳化钼,尤其是其二维材料,由于其低成本和良好的性能而备受关注。在CO2加氢反应中,由于碳的渗入,导致晶格膨胀以及价电子增加,碳化钼基催化剂展现出了类似于贵金属催化剂的性质。碳化钼可以通过程序升温渗碳法、选择性蚀刻法、机械合金合成法、化学气相沉积法、原位热渗碳法以及溶液相合成法等来制备。到目前为止,学者已经对基于碳化钼的材料的CO2转化进行大量研究,这些材料具有良好的CO2转化活性和对目标产物的选择性。碳化钼材料的催化性能可以通过调节碳化钼中的C/Mo比、在碳化钼与负载金属之间建立强的金属-载体相互作用以及调整材料的界面结构来实现。然而,基于碳化钼的热催化CO2转化仍处于初级阶段。本文综述基于碳化钼的热催化CO2加氢制备高附加值化学品和燃料的研... 相似文献
5.
二氧化碳(CO2)不仅仅是一种温室气体,更是一种重要的、有效的碳一资源,其来源丰富、无毒、无污染、不易燃烧,可用于生产有机化学品、材料、糖类等.由于CO2分子中的碳处于最高氧化态,且其分子具有热力学和动力学惰性,因此人们不断探索新型反应途径,以及新型的催化体系来有效资源化利用CO2.近年来,利用各种不饱和烃类,在过渡金属催化剂协助下催化CO2与烯烃生成不饱和羧酸及其衍生物引起了极大关注.其中,催化CO2/C2H4耦合反应制备丙烯酸及其衍生物因其原子经济性而备受瞩目.以镍系催化体系为主的过渡金属催化CO2/C2H4偶联反应是CO2化学转化与高值利用非常重要的研究热点之一.综述了近年来CO2/C2H4偶联反应的最新进展,对相应的催化反应机理进行了评述.从多个角度对各位学者的研究进行分析比... 相似文献
6.
将CO2作为可利用的碳资源催化转化为高附加值化学品或液体燃料对于节能减排和碳资源的循环利用具有重要意义。由于CO2分子的化学惰性及高的C–C键耦合能垒,导致CO2的选择性活化及可控转化极具挑战。近年来,随着研究的不断深入及串联催化体系的构建,世界各国研究者在CO2催化加氢制备高附加值烃类方面取得了突破性的研究进展。然而,在串联催化过程中,Fe基催化剂或金属氧化物与分子筛间的协同匹配、活性组分间的组装方式、分子筛的孔道结构及酸性、以及反应条件及气氛均对CO2加氢的产物分布影响显著。有鉴于此,本综述针对CO2加氢制备高附加值烃(低碳烯烃、异构烷烃、汽油及芳烃)的串联催化反应体系,重点介绍串联催化剂上影响CO2活化、转化及目标产物生成的关键因素以及串联催化剂的稳定性,并在此基础上对CO2催化加氢的未来和前景进行总结和展望。 相似文献
7.
二氧化碳(CO2)作为一种无毒、廉价、可再生的碳一合成子,被广泛用于合成重要的精细化学品.芳基乙酸广泛存在于许多药物分子中,是一类重要的羧酸分子.苄位卤代物具有商业可得且价格低廉的优势,是合成芳基乙酸的理想底物.因此,以苄位卤代物和CO2为原料合成芳基乙酸具有很大的吸引力.传统的合成方法需要将苄基卤化物预先制备成水、氧敏感的苄位金属试剂,再与CO2发生羧基化反应,但因兼容性较差,操作繁琐,限制了实际应用.另外,苄位卤化物与CO2的直接电羧基化反应也有报道,但存在需要牺牲阳极、使用贵金属电极和支持电解质等不足.此外,过渡金属催化苄位卤代物与CO2羧基化反应得到长足发展,但也存在底物范围有限、官能团兼容性不佳、使用金属还原剂和存在重金属污染等问题.近年来,可见光催化已经成为实现CO2高效转化的有力工具,具有绿色环保、官能团兼容性好等特点.如果能利用可见光催化实现苄位卤代物与CO2的还原羧基化,将可以进一步提升该类转化的底物适用性和反应的实... 相似文献
8.
9.
将大气中的二氧化碳(CO2)转化为燃料或高附加值化学品是降低大气中CO2含量、 减缓温室效应的有效途径之一. 光催化CO2化学转化条件温和, 能耗低, 在CO2转化中占有重要地位. 金属-有机框架(MOF)基材料由于具有比表面积大、 光电性质优良和可调节性强等特点, 是CO2光催化转化的常用催化剂之一. 本文综合评述了近两年MOF基材料在光催化CO2还原反应、 CO2环加成反应和CO2羧基化反应中的应用, 阐释了MOF基材料在CO2光催化转化中的优势和局限性, 并展望了其未来发展. 相似文献
10.
11.
二氧化碳(CO2)是大气中主要温室气体之一,也是丰富、安全、可再生的碳一资源。将CO2催化转化为高附加值化学品不仅能改善人类长期依赖化石资源的困境,还能有效减少CO2排放,助力实现“碳达峰、碳中和”这一“双碳”目标。N,N-二甲基甲酰胺(DMF)是一种年产百万吨级的平台化合物,是优良的溶剂以及重要的化工中间体。因此,以CO2作为羰源,通过高效催化体系的构建实现CO2与二甲胺反应合成DMF具有重要意义。本文分别从还原剂、催化体系和反应机理等角度综述了这一领域近年来的研究进展。最后,对CO2合成DMF催化过程中所面临的问题和未来的发展方向进行了探讨和展望。 相似文献
12.
近些年来,将CO2转化为高附加值化学品受到广泛关注。其中,CO2、炔丙醇和亲核试剂的三组分反应可用于制备用途广泛的羰基化合物,该方法具有步骤经济性、原子经济性等优点。由于CO2分子具有热力学稳定性和动力学惰性,多数CO2参与的化学反应在热力学上不支持。然而,CO2、炔丙醇和双亲核试剂三组分反应是热力学有利的CO2转化反应,实现了邻二醇或氨基醇和CO2到环状碳酸酯以及2-噁唑啉酮的高效转化。本综述旨在于总结并讨论近年来CO2、炔丙醇和亲核试剂三组分反应制备多种羰基化学物的主要进展。 相似文献
13.
以清洁可再生电能为驱动力,常温常压下将二氧化碳(CO2)选择性还原转化生成高附加值化学品或燃料,是解决目前能源和环境问题、实现CO2资源化利用、促进碳循环回归平衡的有效手段之一。由于生成不同产物的还原电位和反应历程不同,单位产物的生产成本各有差异。最近研究表明,HCOOH是所有电化学CO2还原产物中最具有经济效益和实用价值的产物之一。本文从电催化还原CO2制HCOOH生成机理出发,综述了p区金属(如Sn、Bi、In)基催化剂在电催化还原CO2制HCOOH领域取得的重要研究进展,其中以典型催化剂为例分析了CO2还原生成HCOOH活性提高策略如氧化物还原转化、形貌调控、掺杂和合金化等,重点探讨了活性位点种类、数量以及催化剂电子结构在关键中间体*CO2.-、*OCHO的形成和吸附中的作用,最后总结了目前该领域面临的挑战以及未来发展方向。 相似文献
14.
手性醇和胺是重要的精细化学品,不对称转移氢化是获得这类手性化合物有效、实用的途径之一。在众多的催化剂中,Noyori等发展的手性二胺与过渡金属钌TsDPEN-Ru(TsDPEN = 1,2-二苯基乙二胺)络合物是最有效的催化剂。近年来,随着化学家对绿色化学的日益重视,水作为绿色溶剂被广泛地用作为不对称催化转移氢化的反应介质,具有很高的反应活性、对映选择性和化学选择性。本文综述近年来应用未经修饰和修饰的手性二胺配体与过渡金属钌[(cymene)RuCl2]2、铑[(Cp*)RhCl2]2和铱[(Cp*)IrCl2]2的络合物催化的水相中酮、亚胺和活化烯烃的不对称转移氢化的研究进展。 相似文献
15.
固定二氧化碳(CO2)的工业过程远远落后于人类活动产生的碳排放量.由于二氧化碳是一种丰富、无毒且廉价易得的碳资源,因此开发出将二氧化碳转化为有价值的产品,以实现可持续发展的化学合成是非常有意义的.基于过渡金属催化和有机催化活化CO2的机理研究,近年来已开发出多种有效的CO2的不对称化学固定方法.讨论了通过CO2的不对称化学固定实现的小分子化合物的手性合成的进展.通过阐述催化剂、CO2和底物之间的相互作用,旨在激发CO2不对称转化的新型催化系统的设计. 相似文献
16.
随着工业化的推进,化石能源的消耗产生大量温室气体,其中CH4和CO2占据温室气体排放的98%以上。将CH4和CO2转化为高附加值化学品具有重要的意义,一直受到工业界和学术界广泛关注。传统的热催化甲烷干重整(DRM)可实现将CH4和CO2转化为合成气,但该反应过程受热力学限制,需要很高的能量输入,并且由于反应温度较高,催化剂易发生积碳而失活。绿色环保的光催化技术可以使甲烷干重整反应在温和条件下进行,但是存在太阳光利用率和反应转化率较低等问题。最近光热协同催化受到学术界广泛关注。许多研究结果表明,在相对温和的条件下,光热催化DRM可以获得良好的催化效果,可有效实现太阳能转化为化学能。本文简要介绍近期光热催化甲烷干重整反应的研究进展,总结不同金属催化剂在光热催化甲烷干重整中的应用,同时提出了光热催化甲烷干重整存在的一些挑战及展望。 相似文献
17.
甲酸是一种重要的化工原料,以可再生生物质为原料,通过催化氧气氧化制备甲酸具有重要意义。对于不溶于水的生物质原料的转化,采用可溶于水的均相催化剂体系证明是有效的。本文总结了均相催化剂体系(包括含钒杂多酸、含钒杂多酸+H2SO4、含钒杂多酸基离子液体、NaVO3+H2SO4、VOSO4、NaVO3-FeCl3+H2SO4、FeCl3+H2SO4等)在催化氧气氧化生物质(包括生物质模型化合物、纤维素、木材、秸秆和玉米芯等)制备甲酸方面的研究,分析了其转化的过程和机理。最后,指出了目前催化氧化生物质制备甲酸存在的问题和挑战。 相似文献
18.
近年来, 大气中CO2含量急剧增加, 导致了严重的温室效应. 将CO2作为C1资源转化为燃料或精细化学品引起了越来越多的关注. 开发高效、 稳定、 可回收利用的催化剂成为CO2资源化利用的关键. 在众多的CO2加氢催化剂中, 功能性多孔骨架材料固定型分子催化剂展示出优异的性能, 成为研究的热点之一. 功能性骨架材料, 如多孔有机聚合物(POPs)、 共价有机骨架(COFs)和金属有机骨架(MOFs), 具有比表面积大、 热稳定性高和可调性等特点, 在设计合成催化剂方面发挥着重要作用. 本文介绍了POPs/COFs/MOFs多孔骨架材料固定分子催化剂的开发及在催化CO2合成甲酸领域的最新进展. 相似文献
19.
系统总结了金属有机框架(MOFs)基材料在光催化还原CO2中的最新研究进展, 其中包括MOFs直接作为光催化剂和作为复合光催化2个主要部分, 讨论了MOFs基光催化剂在催化还原CO2方面展现出的独特优势, 并对MOFs基光催化剂的结构稳定性与CO2转化效率等问题进行讨论与分析, 对未来发展趋势进行了展望. 相似文献
20.
随着能源短缺和环境问题日益突出, 寻找清洁和可再生能源来替代化石燃料是本世纪科学家面临的最紧迫的任务之一. 为了实现我国“双碳”战略目标, 利用太阳能将二氧化碳(CO2)转化为清洁燃料和化学品是实现社会可持续发展的途径之一. 催化剂是CO2光还原技术的核心组成部分, 其可以吸附气态CO2分子, 在可见光照射下将CO2还原为一氧化碳(CO)、 甲酸(HCOOH)、 甲醇(CH3OH)或甲烷(CH4)等能源小分子. 目前, 新型CO2还原光催化体系的开发取得了很好的进展. 本文综合评述了近年来均相及非均相丰产金属卟啉类催化剂在光催化CO2还原中的研究进展, 并对在金属卟啉均相催化剂作用下, CO2光还原为CO或CH4的反应机理分别进行了介绍, 还讨论了金属卟啉基多孔有机聚合物与卟啉有机金属框架在光催化CO2方面的重要应用. 最后, 对可见光驱动卟啉类金属配合物催化的CO2还原的发展前景进行了展望. 相似文献